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硅碎片重新自组装的硅-碳材料

硅碎片重新自组装的硅-碳材料

尽管硅的理论容量目前是最高的,但是硅负极的实际应用仍然受到严重的容量衰减限制,这是由于在充放电期间体积变化导致硅颗粒粉碎造成的。韩国科技大学和汉阳大学研究团队通过简单的水热法将纳米硅嵌入到多孔碳球(Si-MCS)中。不同于其他碳壳,本研究的碳壳是一个刚性碳框架,作为保护架来维持粉碎的硅片。这种碳框架可以使这些碎硅片在球体内重新排列,作为锂离子电池负极活性材料具有极好的电化学性能。

硅碎片重新自组装的硅-碳材料

图1. 循环期间碳球内硅纳米粒子重排的示意图

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图2. 嵌入式微碳球(Si-MCS)(a)低和(b)高倍分辨率的FE-SEM图像。(c)Si纳米颗粒,MCS和Si-MCS的XRD图谱。(d)单个Si-MCS的TEM图像,(e)与(d)相同的Si-MCS的放大TEM图像。(f)Si-MCS的高分辨率TEM显微照片; 相应的选定区域衍射图(SAED)。

 

作者直接使用水热技术合成了微米尺寸的碳球包裹的Si纳米颗粒。通常,无论是否嵌入多孔碳球中的硅纳米粒子都会经历体积变化。在重复的脱嵌锂期间,嵌入的硅纳米颗粒会破碎成更小的硅片,但是在这种微碳球体内会不断地重新分布(即自重排)。因此,尽管微孔中的硅纳米颗粒多次粉碎和自重排,在极长的循环之后也可以保持电极的结构完整性。与目前的碳涂层方法不同,Si-MCS电极不会分层。因此,它表现出前所未有的良好的循环性。容量保持率:在0.8A/g下,150次循环后为93.5%,高倍率性能:在电流密度为40A/g 时具有880mAh/g 的质量比容量和体积比容量814.8mAh/cm^3。这对商业化来说是非常重要的成就。

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图3. 具有Si-MCS电极的锂离子半电池的电化学性能:在0.2C,0.01V-1.5V条件下,(a)充放电曲线和(b)寿命图;(c)在各种电流密度下的充放电曲线以及(d)相应的倍率性能; (e)MCS和(f)Si-MCS负极的前五个CV曲线。

 

作者对Si-MCS电极具有如此优异的电化学性能也给出了原因分析原因:

  • 碳框架用作硅纳米粒子的电子高速迁移通道,以提高电子导电性

  • 碳框架中的介孔和微孔的互连网络也显着促进了Li+扩散

  • 在Si-MCS中,封装Si纳米颗粒的碳球促进了在外表面上形成更稳定的SEI,提高可逆容量。

 

Min-Gi Jeong, Hoang Long Du, Mobinul Islam,Jung Kyoo Lee, Yang-Kook Sun, Hun-Gi Jung; Self-rearrangement of silicon nanoparticles embedded in micron carbon sphere framework for high energy and long life lithium ion batteries; NANO LETTERS(2017); DOI:10.1021/ acs.nanolett.7b02433


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