g-C3N4之光催化计算与经典案例解析

g-C3N4之光催化计算与经典案例解析

本文由清新电源(ID:sztspi)和纳米人(ID:nanoer2015)联合制作发布。

1972TiO2实现光催化产氢,自此半导体光催化成为了重点研究方向。

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光催化剂局限性:

1)大多数光催化剂很难充分吸收以及利用可见光光子的能量;

2)催化剂的导带底和价带顶电位很难同时满足光催化反应体系电位所需;

3)载流子复合率高,载流子寿命急需改善。

1989年,氮化碳(C3N4)横空出世!

美国加州大学伯克利分校AmyY Liu和Marvin L. Cohen在Science发表了题为“Prediction of New Low Compressibility Solids”的工作,他们用同主族C原子替换 β-Si3N4晶格模型中的Si原子,做出了β相氮化碳 (β-C3N4) ,使得氮化碳( C3N4) 开始进入到科研学术界的视野。

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1996年,理论预测g-C3N4存在

美国弗吉尼亚理工大学DavidM. Teter和Russell J. Hemley在Science发文“Low-Compressibility Carbon Nitrides”。他们通过第一性原理赝势计算推测C3N4有5种结构即α相、β相、立方相、准立方相和类石墨相(g-C3N4)。

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同源不同型,g-C3N4的结构特点

g-C3N4的特点非常明显,呈现出类似石墨的二维层状结构,而α相、β相、立方相、准立方相C3N4为空间网状晶体结构。

g-C3N4的石墨状片层由二维C3N3环或C6N7环构成,环与环之间通过N 原子相连拓展成无限延展的平面。根据环的差异,g-C3N4分为以三嗪环和3-S-三嗪环为构造单元的两种不同的同素异形体结构,且后者更稳定,见下图。

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脱颖而出,g-C3N4的能带特征

g-C3N4最高占据分子轨道(HOMO,+1. 4V)和最低未占分子轨道 (LUMO,-1. 3V) 之间的带隙为2. 7eV,使其可以响应吸收太阳辐射中波长小于475 nm的蓝紫光能量。

g-C3N4的价带顶电位满足氧化水制取氧气的电位要求,而导带底电位满足还原水制取氢气的电位要求,下图为g-C3N4的能带电位和水氧化还原电位的相对位置。

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相关学习资料:

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2009年,g-C3N4光催化首秀!

王心晨和Kazunari Domen课题组首次提出g-C3N4可以利用可见光光子能量还原水获取氢气。

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相关学习资料:

[1] Wang X C,Maeda K,Thomas A,TakanabeK,Xin G,Carlsson J M,Domen K,Antonietti M. Nat. Mater. ,2009,8: 76.

g-C3N4光催化特点概述

g-C3N4的应用:光催化污染物降解、光催化分解水制取氢气氧气、光催化有机合成和光催化氧气还原等方面。

g-C3N4的优点:电子能带结构独特、化学稳定性和热稳定性高、无毒、无金属及原料丰富。

g-C3N4的缺点:比表面积小、禁带宽度稍大、可见光利用率低、量子产率低、光生载流子易复合等。

下面,我们从多个方面来阐述,g-C3N4的改性及计算案例分析:

1. g-C3N4掺杂改性及计算案例

方式:掺杂少量金属和非金属元素,后者是研究热点。

原理:杂质原子通过替代g-C3N4中不同位置的C或N原子,形成晶格缺陷引入杂质能级,促进载流子的有效分离。

案例一

研究团队:清华大学朱永法课题组

计算模拟:选择取代掺杂和间隙掺杂两种模式探究非金属元素(S和P)掺杂对g-C3N4电子能带结构和光电化学性质的影响。

计算结果:发现S原子优先地取代边缘N原子,P原子优先定位于共面g-C3N4的间隙位置。

计算结论:非金属掺杂可以降低g-C3N4的带隙,从而提高其可见光吸收能力。掺杂还可以使HOMO 和LUMO分布得更加分散,这种分散能够改善载流子的迁移状况。HOMO 和LUMO 的非共面性有利于光生载流子的分离,能够促进多相光催化。

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实验验证:福州大学王心晨课题组通过实验探究S元素掺杂的g-C3N4和纯g-C3N4的UV-Vis 吸收光谱,发现相较于纯g-C3N4的光吸收边470 nm 而言, S元素掺杂以后,光吸收边延伸至580 nm,而这是由带隙内S 杂质引发的光跃迁导致的,与朱永法团队计算模拟所描述的S 元素替代掺杂体系=的光学性质一致。

相关学习资料:

[1] Ma X G,Lv Y H,Xu J,Liu Y F,Zhang R Q,Zhu Y F. J. Phys. Chem. C,2012,116: 23485.

[2] Hohenberg P,Kohn W. Phys. Rev. B,1964,136: 864.

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[4] Zhang J S,Sun J H,Maeda K,DomenK,Liu P,Antonietti M, Fu X Z,Wang X C.Energy Environ. Sci. ,2011,4: 675.

案例二

研究团队:澳大利亚阿德莱德大学乔世璋团队

研究方式:通过P元素掺杂和热剥离技术成功制备了多孔P掺杂g-C3N4 纳米片。

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计算模拟:在多孔P 掺杂g-C3N4纳米薄片的导带下方出现了空的能隙间质,其可以容纳从价带激发上来的光生电子,大大促进了g-C3N4对于能量低于带隙值的光子的吸收,导致了乌尔巴赫带尾的出现。

计算结果:P掺杂使得g-C3N4的本征带隙由2. 98降为2. 66 eV,在光催化产氢过程中,能隙间质的存在使得P 掺杂g-C3N4纳米薄片能够响应利用波长为557nm 的可见光。

实验验证:与g-C3N4的产氢率(108μmol·h-1·g-1)相比,P掺杂g-C3N4纳米薄片的产氢率(1596μmol·h-1·g-1)是g-C3N4产氢率的14. 8 倍。

相关学习资料:

[1] Ran J R,Ma T Y,Gao GP,Du X W,Qiao S Z. Energy Environ. Sci. ,2015,8: 3708.

案例三

研究团队:华中师范大学张礼知课题组

研究方法:从实验和理论上证明了向g-C3N4中掺杂C原子会导致结构本征电子和能带结构的改变。

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计算结果:

1)C原子替代桥接N原子:会与六元环之间形成非定域的大π 键,有利于电子转移,提高了材料的电导性。

2)碳自掺杂:使g-C3N4的带隙变窄,增强了材料对可见光的吸收,改善了材料的光致氧化还原反应历程,实验结果也证明其提高了光催化活性。

相关学习资料:

[1] Dong G H,Zhao K,Zhang L Z.Chem. Commun. ,2012,48 ( 49) : 6178。

案例四

研究团队:西安理工大学梁淑华课题组

研究方式:研究了氧原子对单g-C3N4电子结构和几何结构的掺杂效应。

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计算结果:在态密度图中,O间隙式掺杂引入的掺杂峰比价带顶高出0. 46 eV,缺陷能级能够促进g-C3N4对可见光的吸收。替位式O掺杂和间隙式O掺杂都略微增强了g-C3N4 的HOMO和LUMO离域化程度,而HOMO和LUMO 分散程度的增加有利于载流子迁移率的增加。

实验验证:UV-Vis 光谱结果表明,O掺杂可以使g-C3N4的吸收边发生明显红移,由460移动至498nm,带隙降低了0. 21 eV,能够捕获利用更多的可见光。

相关学习资料:

[1] Ma X G,Lv Y H,Xu J,Liu Y F,Zhang R Q,Zhu Y F. J. Phys. Chem. C,2012,116: 23485.

[2] Cui J,Liang S H,WangX H,Zhang J M. MaterialsChemistry and Physics,2015,161:194.

[3] Li J H,Shen B,HongZ H,Lin B Z,Gao B F,Chen Y L. Chem.Commun. ,2012,48: 12017.

2. g-C3N/石墨烯复合改性及案例分析

石墨烯优良的电子传导能力、巨大的比表面积、体系内与g-C3N4相似的离域大π 键使得石墨烯被广泛应用于g-C3N4的复合改性研究中。

案例一

研究团队:中科院福建物构所吴克琛课题组

研究方式:探究了Gdot/g-C3N4 (石墨烯量子点/g-C3N4)的界面电子结构和电荷转移情况。

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计算结果:C24H12/g-C3N4展现出了1. 92 eV的理想带隙,可以捕获利用可见光中的大部分光子能量。在复合物界面处,形成了第Ⅱ类型的异质结,通过降低电子空穴对的复合率来增强光催化活性。复合材料界面处的电荷分配导致Gdot片层上方出现了电子耗尽区域,单层g-C3N4下方出现了电子积累区域,而这可能极大地促进了水的氧化反应和还原反应的分离进行。

相关学习资料:
[1] Ma Z J,Sa R J,Li Q H,Wu K C. Phys. Chem. Chem. Phys., 2016,18: 1050.

案例二

研究团队:澳大利亚昆士兰大学杜爱军课题组

研究方式:描述了石墨烯和g-C3N4纳米复合材料的界面电子性质。

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计算结果:由于界面强烈的电子耦合作用,在本缺乏本征带隙的石墨烯内部,形成了一个宽度为70meV的带隙。复合材料可以明显拓展g-C3N4对可见光的吸收利用,表现出较高的光催化活性。界面电荷转移增强了g-C3N4中电子的导电性,有可能会促进其氧化还原反应历程。

实验验证:武汉理工大学余家国课题组在石墨烯/g-C3N4复合材料中,石墨烯作为电子导电通道能够有效分离光生载流子,从而提高g-C3N4可见光催化产氢活性。当石墨烯的含量大约占1. 0 wt% 时,复合材料的产氢率最高,是纯g-C3N4产氢率的3. 07 倍。

相关学习资料:
[1] Du A J,Sanvito S,Li Z,Wang D W,Jiao Y,Liao T,Sun Q, Ng Y H,Zhu Z H,Amal R,SmithS C. J. Am. Chem. Soc. , 2012,134: 4393.

[2] Xiang Q J,Yu J G,JaroniecM. J. Phys. Chem. C,2011,115 ( 15) : 7355.

3. g-C3N4与金属硫化物复合及案例分析

在将光催化剂应用于光催化还原水制取氢气和有机物光催化降解方面时,金属硫化物诸如CdS、MoS2等能够表现出优异的光催化活性。

案例一

研究团队:中国科学技术大学李群祥课题组

研究方式:建立了g-C3N4/MoS2晶体模型,并探讨了纳米复合材料的光催化活性增强机理。

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计算结果:单层g-C3N4的导带底和价带顶电位与MoS2相比,分别高出0. 83 和0. 15eV。这种type-Ⅱ的能带排列能够保证光生电子可以轻易地从g-C3N4迁移至MoS2片层,导致较高的析氢反应活性。在界面区域,MoS2和g-C3N4之间的电荷转移产生的电极化内电场促进了光生载流子的分离。

实验验证:福州大学王心晨课题组将薄层MoS2生长在介孔g-C3N4表面,在可见光照射下能够表现出较强的析氢活性。

相关学习资料:
[1] Wang J J,Guan Z Y,Huang J,Li Q X,YangJ L. J. Mater. Chem. A,2014,2( 21) : 7960.

[2] Hou Y D,Laursen A B,Zhang J S,Zhang G G,ZhuY S, Wang X C,Dahl S,Chorkendorff I. Angew. Chem. Int. Ed., 2013,52: 3621.

案例二

研究团队:武汉理工大学刘建军课题组

研究方式:计算g-C3N4/CdS (001) 的能带结构,探索了异质结构的界面相互作用和电荷转移情况。

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计算结果:在形成异质结构的同时,g-C3N4和CdS的费米能级、导带价带带边位置都随之发生改变。在异质结构的界面区域,电荷发生了重新分布。g-C3N4内的光生电子转移至CdS,而空穴则被保留下来。净电荷积累在界面处形成了内部电场,促进了界面处电子空穴对的分离,约束了载流子的复合,提高了可见光催化效率。

相关学习资料:

[1] Liu J J. J. Phys. Chem. C,2015,119: 28417.

[2] Zhang X R,Meng Z H,Rao D W,Wang Y H,ShiQ,Liu Y Z, Wu H P,Deng K M,Liu H Y,Lu R F. Energy Environ.Sci. , 2016,9: 841.

3. g-C3N4与Bi 系化合物复合及案例分析

卤氧化铋的特点:特殊的层状结构、独特的电子结构、合适的禁带宽度、良好的催化性能等。

g-C3N4复合优势:能够有效抑制光生载流子的复合,提高催化剂的活性。

案例一

研究团队:南京航空航天大学沈凯和法赫德国王石油矿产大学M.A.Gondalb合作。

研究方式:合成了一系列g-C3N4/BiOClx Br1-x 复合光催化剂,并利用DFT 和Mulliken 电负性计算方法,计算了BiOClx Br1-x的带边位置。

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计算表述:由于BiOClx Br1-x的导带电位比g-C3N4更正,在过电位作用下,g-C3N4内的光生电子倾向于注入到BiOClxBr1-x的导带中去,BiOClxBr1-x价带内的光生空穴也倾向于转移至g-C3N4。罗丹明B(RhB)是光敏化染料,在可见光照射下,带隙为2. 23 eV的染料分子能够被可见光激发。在过电位作用下,激发电子会转移至BiOClxBr1-x的导带,从而使得g-C3N4和RhB分子中的载流子得到了有效分离。

实验验证:g-C3N4/BiOCl0. 2Br0. 8与g-C3N4相比,能够表现出较低的光致发光强度和较长的发光寿命,证实了光生电子空穴对的复合得到了抑制。

相关学习资料:

[1] Shi S,Gondal M A,RashidS G,Qi Q,Al-Saadi A A,Yamani Z H,Sui Y H,XuQ Y,Shen K. Colloids andSurfaces A: Physicochem. Eng.Aspects,2014,461: 202.

案例二

研究团队:贵州师范学院邓明森课题组

研究方法:探索了g-C3N4 ( 001) /BiVO4 (010) 纳米复合物的结构、电子和光学性质。

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计算表述:利用广义梯度近似泛函得到的复合物的带隙值近似为 1.14eV,与g-C3N4 ( 001)的带隙值1. 5 eV 相比,带隙值有所降低,而这主要是由费米能级附近处N2p轨道的引入导致的。复合物具有有利的type-Ⅱ能带排列,可以将光生电子从BiVO4 (010) 的导带注入到g-C3N4( 001) 的导带。合适的界面电荷分布促进了界面区域载流子的分离。电子注入和电荷分离,均能有效阻止电子空穴对的复合。复合物与单体相比,吸收带边发生明显红移。

相关学习资料:

[1] Zhang J H,Ren FZ,Deng M S,Wang Y X. Phys. Chem.Chem. Phys. ,2015,17: 1

4. g-C3N4与其他物质复合及案例分析

案例一

研究团队:江南大学史海峰课题组

研究方法:成功合成了g-C3N4 /NaNbO3纳米线复合光催化剂,并将金属Pt 负载到了复合光催化剂表面。

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结果表述:利用DFT和Mulliken电负性计算方法得到NaNbO3、g-C3N4的导带底和价带顶电位分别是-0. 77、2. 63和-1. 13 和1. 57 eV。g-C3N4在复合光催化剂中充当感光剂,在光照条件下,吸收光子能量并激发电子空穴对。由于g-C3N4的导带底比NaNbO3更负,光生电子会转移至NaNbO3的导带,而贵金属Pt可以作为很好的电子受体诱捕光生电子,从而使光生电子空穴对得到很好的分离。

相关学习资料:

[1] Shi H F,Chen G Q,ZhangC L,Zou Z G. ACS. Catal. ,2014, 4:3637.

案例二

研究团队:南京大学孙成课题组

探究方式:探索了g-C3N4/Ag3VO4复合光催化剂的光催化活性机理。

g-C3N4之光催化计算与经典案例解析

结果表述:g-C3N4的存在降低了Ag3VO4价带中O原子和相邻Ag原子的混合电子密度,有利于电子从价带激发至导带。Ag3VO4的存在降低了g-C3N4导带中C 原子和相邻N 原子的混合电子密度,有利于导带电子成功转移至Ag原子再转移至Ag3VO4 表面。同时,光生空穴从Ag3VO4的价带迁移至g-C3N4的价带,有效抑制了光生电子空穴对的复合。随着电子空穴的转移,g-C3N4的费米能级逐渐下降,Ag3VO4的费米能级逐渐升高,直至达到平衡状态。

相关学习文献:

[1] Wang S M,Li D L,SunC,Yang S G,Guan Y,He H. Applied Catalysis B: Environmental,2014,144: 885.

案例三

大连理工大学于洪涛课题组制备了新型无金属聚酰亚胺(PI) /g-C3N4异质结构。

g-C3N4之光催化计算与经典案例解析

由实验分析和密度泛函理论可知,复合材料的能带排列和复合组分不同的电子结构能够促进电荷分离和转移,引发优异的光催化性能。

相关学习资料:

[1] Gong Y,Yu H T,ChenS,Guan X. RSC Adv. ,2015,5: 83225.

[2] Gao G P,Jiao Y,Ma FX,Jiao Y,L,Waclawik E,Du A J.Phys. Chem. Chem. Phys. ,2015,17:31140.

[3] Liu J,Liu Y,Liu N Y,Han Y Z,Zhang X,HuangH,Lifshitz Y,Lee S,Zhong J,Kang Z H.Science,2015,347: 970.

5. g-C3N4的百变形貌

各种形貌的g-C3N4:纳米线、纳米片、纳米管、纳米棒、介孔结构和核壳结构等。

改性效果:可以明显改善比表面积、提高稳定性及耐久性、增加反应活性位点、优化光催化反应过程、提高光催化效率。

案例一

新加坡科技研究局高性能计算研究院通过第一性原理计算得到的功能化g-C3N4纳米管的电子和光学性质。

g-C3N4之光催化计算与经典案例解析

很好地证实了g-C3N4纳米管的电子结构和带隙可以很轻易地被金属原子的功能化所修饰,修饰以后的功能化g-C3N4纳米管带隙变窄的同时,在可见光区域的光学吸收强度明显变强,载流子的迁移速率加快,完全满足高效光解水对催化剂的基本要求。g-C3N4纳米管的带隙具有尺寸依赖性,可以很有效地利用太阳光。

相关学习资料:

[1] Pan H,Zhang Y W,ShenoyV B,Gao H J. ACS Catal. ,2011, 1: 99.

更多案例资料:

[1] Zhang J Y,Wang Y H,JinJ,Zhang J,Lin Z,Huang F,Yu J G. ACSAppl. Mater. Interfaces,2013,5: 10317.

[2] Jiang G F,Zhou C H,XiaX,Yang F Q,Tong D S,Yu W H, Liu S M.Mater. Lett. ,2010,64: 2718.

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[7] Wang X C,Maeda K,ChenX F,Takanabe K,Domen K,Hou Y D,Fu X Z. J.Am. Chem. Soc.,2009,131: 1680.

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[10] Lin Z,Zheng J N,LinG,Tang Z,Yang X Q,Cai Z W. Anal. Chem.,2015,87: 8005.

6. 其他改性以计算模拟

案例一:

中国石油大学(华东)吴文婷、吴明铂合作研究通过将对苯二酸( PTA) 单体合并到g-C3N4网状结构中而成功制备了P-CN。

PTA 的引入使g-C3N4的LUMO 能级电位由-1. 49 eV 降至-2. 48 eV,HOMO能级电位由-6. 12 eV 降至-6. 39 eV。P-CN 与g-C3N4相对比,导带位置明显降低,价带位置几乎不变,有利于增强催化剂在可见光区域的光学响应。

相关学习资料:

[1] Zhang J Q,An X H,LinN,Wu W T,Wang L Z,Li Z T, Wang R Q,Wang Y,Liu J X,Wu MB. Carbon,2016,100: 450.

案例二:

安徽大学朱玉俊和裘灵光合作计算了压力( 0~40 GPa) 对g-C3N4电子性质和光学性质的影响。高压作用缩小g-C3N4分子间间距,促使能带重叠程度、电荷重叠程度、晶体内电子离域化程度增大,使带隙逐渐减小。当压力增大为40GPa时g-C3N4的吸收带边可以达到680 nm,表现出优异的光催化性能。

相关学习资料:

[1] Ruan L W, Zhu Y J,Qiu L G, Yuan Y P, Lu Y X. Computational Materials Science,2014,91: 258.

案例三:

福州大学王心晨课题组探索g-C3N4的光学性质和结构弯曲变形之间的关系。当g-C3N4结构发生弯曲变形时,轨道电荷密度发生重新分配,引起更多的电子发生n→π* 跃迁。这种跃迁方式可以拓展催化剂 在可见光区域的光学响应。

相关学习资料:

[1] Chen Y,Wang B,Lin S,Zhang Y F,Wang X C.Phys. Chem. C,2014,118: 29981

计算模拟可以从微观角度使人们对g-C3N4光催化剂的理解更进一步,目前g-C3N4光催化体系的研究,在理论上已经有显著成果,能为后续g-C3N4光催化剂的改性实验研究提供理论上的支撑。

其他学习资料推荐:

[1] Fujishima A,Honda K. Nature,1972,238: 37.

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供稿丨深圳市清新电源研究院

部门丨媒体信息中心科技情报部

撰稿人丨材料小兵

主编丨张哲旭


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g-C3N4之光催化计算与经典案例解析

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