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电化学稳定性很不错的碳纳米管封装钛铁矿材料

电化学稳定性很不错的碳纳米管封装钛铁矿材料

钛铁矿在地球上储量非常丰富,作为钠离子电池负极材料时,在成本方面极具优势。但是,充放电过程中的体积变化大和电导率低的问题,阻碍了其实际应用。鉴于此,华南理工大学朱敏课题组的研究工作者们用碳纳米管对钛铁矿(FTO/CNTs)进行了封装,并解决了上述两大问题。FTO/CNTs表现出良好的循环能力和倍率性能。该成果发表在国际顶级期刊ACS Nano(IF: 13.334)上。

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图1. FTO/CNTs材料制备简明示意图

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图2. (a) Fe-MOF的低倍SEM (b) Fe-MOF的高倍SEM (c) FTO/CNTs的低倍SEM (d) FTO/CNTs的高倍SEM

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图3. FTO/CNTs组成半电池的电化学性能,(a) 容量电压曲线 (b) 在100mA/g电流密度下的循环能力 (c) 在不同电流密度下的容量电压曲线 (d) 倍率曲线 (e) 在2A/g电流密度下的超长循环


FTO/CNTs组装成半电池在100mA/g的电流密度和0.01-3.0V的电位窗下,首次放电比容量高达956.0mAh/g,首次充电比容量为534.6mAh/g,首次库伦效率为55.9%;先在50mA/g的电流密度下充放电3个循环,然后使用100mA/g的电流密度后首次比容量高达418.1mAh/g,库伦效率高达99%,循环200次后容量保持率为90.0%;在电流密度分别为50、100、200、500、1000、2000和5000mA/g的条件下,材料表现出的比容量分别为445.4、390.3、354.9、307.3、273.3、233.2和201.8mAh/g电流密度从5000mA/g回到100mA/g后循环130次,可逆比容量为386.2mAh/g,容量保持率高达99.8%;FTO/CNTs在电流密度为2A/g时,首次放电比容量为217.0mAh/g,循环3500次后比容量保持为210.5mAh/g,库伦效率接近99%,容量保持率高达97%

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图4. FTO/CNTs//Na3V2(PO4)3全电池的电化学性能,(a) 容量电压曲线 (b) 在200mA/g电流密度下的循环能力 (c) 在不同电流密度下的容量电压曲线 (d) 倍率曲线


FTO/CNTs与钠离子电池正极材料Na3V2(PO4)3材料组成全电池,工作电位窗为1.0-3.3V,首次放电比容量高达965mAh/g,库伦效率接近50%;在200mA/g的电流密度下,循环100次可逆比容量为249mAh/g在电流密度分别为30、50、100、300、500、1000和2000mA/g的条件下,材料表现出的可逆比容量分别为421.4、355.7、312.1、271.6、248.1、220.5和185.7mAh/g,当电流密度回到100mA/g后,可逆比容量高达307.9mAh/g

作者对FTO/CNTs表现出如此良好的电化学性能做出解释,微小的钛铁矿(FeTiO3)颗粒封装在碳纳米管结构,热处理后形成空心内核,同时形成超微小的电活性物质单元,外层碳纳米管起到柔性导电体的作用,FTO在循环过程中形成稳定的SEI,碳纳米管保持结构的稳定性,综上原因材料取得良好的倍率性和长循环稳定性。


合成过程

合成均一的Fe-MOF纳米棒:1.08g FeCl3·6H2O和0.88g对苯二甲酸分散到54mL的N,N-二甲基甲酰胺中,搅拌成为黄色溶液,然后加入6mL 0.4mol/L的NaOH,搅拌5min转移到聚四氟乙烯反应釜中,在100℃反应24h,冷却后用DMF和乙醇离心洗涤几次,真空60℃干燥得到Fe-MOF纳米棒。

合成FTO/CNTs:Fe-MOF分散到50mL乙醇中超声10min,加入0.56mL的钛酸丁酯和0.28mL氨水在45℃反应12h形成Fe-MOF@TiO2纳米棒,乙醇离心洗涤几次,真空60℃干燥得到Fe-MOF@TiO2纳米棒。Fe-MOF@TiO2在Ar气中600℃保持4h,得到FTO/CNTs。


参考文献

Litao Yu, Jun Liu, Xijun Xu, Liguo Zhang, Renzong Hu, Jiangwen Liu, Liuzhang Ouyang, Lichun Yang, Min Zhu, Ilmenite Nanotubes for High Stability and High Rate Sodium-Ion Battery Anodes, ACS Nano, 2017, DOI:10.1021/acsnano.7b02136


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