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高性能锂硫电池正极:sulfur-3D CNT泡沫

高性能锂硫电池正极:sulfur-3D CNT泡沫

锂硫电池具有高理论容量(1672mAh/g)和能量密度(2600 Wh/kg),同时单质硫作为正极材料还具有资源丰富、廉价和环境友好的优点,被认为是目前最有前景的下一代二次电池体系之一。但是,硫和其锂化产物的电导率差,多硫化物的高可溶性和穿梭效应,以及充放电过程体积变化大(约76%)等缺点阻碍了锂硫电池的商业化应用。

近期,美国范德堡大学Cary L. Pint等人通过蒸汽渗透将硫单质嵌入低密度碳纳米管(CNT)中,合成出高面积硫负载量和面积比容量的sulfur-3D CNT泡沫,作为锂硫电池正极材料,表现出良好的电化学性能。此成果发表在国际期刊ACS Nano上。

高性能锂硫电池正极:sulfur-3D CNT泡沫

图1 (a)sulfur-3D CNT泡沫的SEM图;(b)C元素和(c)S元素的EDS图;(d)sulfur-3D CNT泡沫的TEM图;(e)C元素和S元素的EDS图;(f)sulfur-3D CNT泡沫的合成机理图;(j)sulfur-3D CNT泡沫的热重图。

高性能锂硫电池正极:sulfur-3D CNT泡沫

图2 (a)在0.1C下,sulfur-3D CNT泡沫电极的充放电曲线图;(b)与之前研究工作数据的对比图;(c)在0.1C下,sulfur-3D CNT泡沫电极的循环性能图;(d)与传统复合电极机理比较图。

电流密度0.1C下,sulfur-3D CNT泡沫第二圈放电比容量高达1039 mAh/g,相当于19.8mAh/cm^2,循环100圈后,面积容量为9mAh/cm^2,高于商业化的锂离子电池最佳值的两倍,体现出良好的电化学性能。在文中,作者通过溶液工艺制备出低密度CNT泡沫,利用毛细管热力学将硫渗透进CNT泡沫硫负载量为79%,并将泡沫压实,得到高面积负载和容量的电极(19.3mAh/g19.1mg/cm^2)。

在之前研究中,使用熔融渗透法会在导电界面形成厚硫沉积层,无法得到高比容量。而使用蒸汽渗透能有效的解决这个问题。首先,在硫渗入之前,形成低密度互连的CNT,为电极提供导电骨架;其次,利用毛细管热力学将硫渗入CNT泡沫确保了硫涂覆在CNT的内部/外部,利用CNT的机械性质防止形成厚实绝缘沉积。另外,作者通过理论计算得出,提高电池的能量密度最好是通过提高硫的利用率这一途径。最后,此文章为锂硫电池的研究提供了新思路。


材料制备过程:

3D CNT 泡沫的制备:首先,多壁碳纳米管(MWCNTs)加入到乙醇中形成大约2.2mol /L的溶液;接着,通过探针超声仪超声处理3-5分钟形成絮状体,再加入超纯Milli-Q水使絮状体均匀分布在溶液中。然后将溶液在-80℃冷冻1小时,立即进入真空室,进行真空干燥以确保所有的冰直接升华。最后,干燥一夜,得到多孔的CNT泡沫。

sulfur-3D CNT泡沫的制备:硫粉和3D CNT泡沫分别放置在密封的不锈钢反应室内,3D碳纳米管泡沫悬浮在硫储层上方约1毫米。加热至175℃,反应3小时。冷却后,硫渗透的3D CNT泡沫被取出,压制和切割。


参考文献:

Mengya Li, Rachel Carter, Anna Douglas, Landon Oakes, and Cary L.Pint. Sulfur Vapor-Infiltrated 3D Carbon Nanotube Foam for Binder-Free HighAreal Capacity Lithium−Sulfur Battery Composite Cathodes, DOI: 10.1021/acsnano.7b01437.

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