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耐高压全固态钠离子电解质

耐高压全固态钠离子电解质

全固态电池具有极高的安全性,近些年得到广大研究人员的青睐,尤其是占据资源和成本优势的固态钠离子电池。但是,全固态的钠离子电池的固态电解质耐高压性差易分解,且电解质与电极界面间存在大的阻抗。

耐高压全固态钠离子电解质图1 (a) 电池组件的SEM (b) CV

耐高压全固态钠离子电解质

图2 (a) NaCrO2 的XRD (b) NaCrO2的SEM


瑞士A. Remhof课题组的研究人员对此问题,设计出耐高压、高离子电导率的固态电解质——闭合Na2(B12H12)0.5(B10H10)0.5。此课题组研究人员检测出闭合硼酸钠电解质在20℃的条件下对Na+的导电率高达0.9mS/cm在300℃的高温下保持高的稳定性,具有高达3V且稳定的电位窗。恰好以上这些条件可以满足高性能全固态钠离子电池的要求。

耐高压全固态钠离子电解质

图3 (a) 充放电曲线 (b) 电化学稳定性曲线 (c) 长循环


作者采用钠金属箔片做负极、NaCrO2做正极和合成得闭合硼酸钠电解质组装成固态全电池,检测其电化学性能,其中正极采用混合正极和浸渍正极两种制备方式制备正极材料(具体操作详见原文)。混合正极材料在C/20(1C=120mAh/g)的电流密度和2.0-3.2V的电位窗下充电容量高达100 mAh/g,放电容量为60 mAh/g,循环3次后容量仅为35 mAh/g在相同的充放电条件下浸渍正极则表现出良好的稳定性,首次充放电容量分别为99 mAh/g和88 mAh/g,库伦效率高达89%,在随后的循环中库伦效率增加到99%,循环20次后容量保持率高达94.6%

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图4 (a) 混合正极SEM (b) 浸渍正极SEM (c) 阻抗图谱

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图5 (a)在2-3.6V电压下的充放电曲线(b)循环寿命


作者通过SEM和阻抗测试进行了进一步分析,发现混合正极表面出现龟裂,阻抗在循环过程中一直在增加,且钠离子的扩散速率降低;浸渍的正极则不同,循环后的电极表面相对光滑,阻抗增加量也相对小。作者分析浸渍正极与电解质间具有良好的接触,避免额外阻抗,保证电极在循环过程中的稳定性。此外,作者还对材料进行了高压充放电测试,并证实3.25V以上高压充放电致使电解质分解,进而造成电池不可逆的容量损失。


参考文献

L. Duchêne, R.-S. Kühnel, E. Stilp , E. Cuervo Reyes, A. Remhof, H. Hagemann, C. Battagli, A stable 3 V all-solid-state sodium-ion battery based on a closoborate electrolyte, Energy Environ. Sci., 2017, DOI:10.1039/C7EE02420G


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