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Nature正刊分享,光/电催化10大经典工作

Nature正刊分享,光/电催化10大经典工作

光/电催化在清洁能源转换中起着核心作用,为未来的技术实现了许多可持续的过程。清新电源(ID:sztspi)和催化开天地(ID:catalysisworld)联合整理了近年来Nature正刊关于光/电催化的报道,以下素材皆来自各公众号,点击小标题可以跳转到资讯原文,获取更详细的信息。

谢毅院士:CO2电催化还原成液体能源

Partially oxidized atomic cobalt layers for carbon dioxideelectroreduction to liquid fuel. Nature, 2016, DOI:10.1038/nature16455

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国科学技术大学谢毅院士团队制备了2种只有4个原子厚的二维层状材料:1)纯金属Co;2)部分氧化的Co,其中Co与CoO共存。在CO2还原过程中,Co金属主要用于产生HCOO

对于将CO2催化活化为HCOO,这种原子级超薄二维材料表面的Co原子比体相材料表面的Co原子表现出更高的活性和选择性,而且所需要的过电位更低! 而对超薄原子层的部分氧化,进一步提高了其催化活性,从而实现在40h内持续得到10mA/cm2的稳定电流密度,此时,所需要的过电位仅仅为0.24V!OH, MY GOD!目测是至今为止最低的过电位!

纳米颗粒增强固体氧化物电池性能!

Switching on electrocatalytic activity in solid oxide cells, Nature2016, DOI:10.1038/nature19090.

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圣安德鲁斯大学Jae-ha Myung、Dragos Neagu和John T. S. Irvine(共同通讯作者)等的一项关于原位脱溶复合纳米催化剂的研究成果,它的亮点在于:电化学还原获取原位脱溶复合纳米催化剂。

采用电化学还原的方法仅仅用了150秒就制备了原位脱溶复合纳米催化剂,并且该催化剂的脱溶深度更深,电催化活性更好, 将其应用于固体氧化物电池中燃料电池模式下比常规方法制备的催化剂性能提升了7倍(1.3W/cm2 vs 0.2W/cm2)。

报道新催化模式,高效节能的醇羟基电催化氧化

Cooperative electrocatalytic alcohol oxidation with electron-proton-transfer mediators.” Nature, 2016, DOI:10.1038/nature18008

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威斯康星大学麦迪逊分校化学系的Shannon S. Stahl(香农-斯塔尔),利用电子质子转移媒质实现了醇羟基的电催化氧化。

通过采用(bpy)Cu/TEMPO催化体系实现了醇羟基的电催化氧化,通过对于反应机理的研究和探索,可以看出,这种共催化剂实际上经历了协同催化的机理,是质子电子转移媒质,不同于以往的两电子转移的氧化,这是两个一电子转移的氧化过程,这种新型的电催化氧化模式,可以在较低的电极电势下发生反应,不仅是一种节能高效的反应,还是对传统的电子质子转移分开的催化体系的重要补充,将在电催化领域具有重要应用。

“针尖”下的电催化——金纳米针电催化CO2还原

Enhanced electrocatalytic CO2 reduction via field-induced reagent concentration,Nature, 2016, DOI:10.1038/nature19060.

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多伦多大学的Edward H. Sargent教授团队研究了金纳米针尖电极在CO2还原为CO过程中,纳米针尖尖端处较强的电场使得CO2增加,克服了因为CO2还原催化剂反应物CO2浓度过低而反应动力学过慢的问题,促进了CO2还原为CO反应的发生,为电催化领域其他反应制备高效的催化电极提供了一种通用的方法。

可见光催化CO2制甲烷!

Visible-light-driven methane formation from CO2 with a molecular iron catalyst. Nature 2017.DOI:10.1038/nature23016

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电催化和可见光催化都是实现CO2转化的有效策略,目前,这些策略的主要问题都在于:缺乏高活性和高选择性的催化剂,尤其是缺乏地球富有的廉价金属元素!

有鉴于此,法国巴黎第七大学的Julien Bonin和 Marc Robert等人报道了一种铁基分子级光催化剂,在室温、常压可见光驱动下可高效催化CO2还原制甲烷。

铁基水氧化催化剂!

A pentanuclear iron catalyst designed forwater oxidation. Nature, 2016. DOI: 10.1038/nature16529

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okamura等人报道了一种五环Fe基水氧化催化剂[FeII4FeIII( μ3-O)( μ-L)6] 3+(1),其转换频率高达1900 S-1,是其他常规Fe基水氧化催化剂的三个数量级。

光催化碳炔类似物的生成及功能化

Catalytic assembly-point functionalization of carbyne equivalents with feedstock chemicals,Nature2018,DOI:10.1038/nature25185

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巴塞罗那科学技术研究所Marcos G. Suero团队意识到碳炔的本征特点是可以连续形成3个新的共价键,猜测产生碳炔或相对稳定的其他碳形式的催化方法可以通过构建手性中心的组装点分离法实现。该研究组设计了一种新的催化方法,利用可见光光氧化还原催化剂,生成重氮基甲基自由基作为碳炔的类似物。这些碳炔类似物可以诱导芳香环上碳-氢键裂的位点选择,产生有效的重氮甲烷甲基化反应,这能稳定医药类化学物后期组装点功能化的排序控制。这种方法为生物活性分子通过调整手性中心的位点提供了有效的路径,也能进行有效后期功能化过程。

背靠背两篇,光催化的远程sp3碳氢键活化

Amide-directed photoredox-catalysed C–C bond formation at unactivated sp3 C–H bonds. Nature, 2016, DOI: 10.1038/nature25185;

Catalytic alkylation of remote C–H bonds enabled by proton-coupled electron transfer. Nature, 2016, DOI: 10.1038/nature19811.

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同一方向的两篇工作,投稿时间前后仅相差一天,最后同时接收,并且背靠背发表于全球顶尖杂志Nature。这种听起来匪夷所思又让人称羡的过程,近日在竞争激烈的光催化领域出现。美国科罗拉多州立大学化学系的Tomislav Rovis教授和普林斯顿大学化学系的Robert Knowles教授在Nature分别独立报道了光催化的酰胺远程碳氢键与烯烃反应的过程。

超高分辨率荧光成像技术助力光催化

Sub-particle

reaction and photocurrent mapping to optimize catalyst-modified

photoanodes. Nature,2016,DOI:10.1038/nature16534.

 

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康纳尔大学的Chen Peng教授团队在Nature发文,显示了单分子荧光技术在多相催化中的另一个巨大威力:在纳米尺度上,直接显示光催化剂催化活性位。而根据这种活性位点空间分布上的认识,再优化双功能催化剂的相对位置,大大提高了催化效果。

从0%到91%,光催化可启动镍催化的C-O交叉偶联反应

Switching on elusive organometallic mechanisms with photoredox catalysis.” Nature 524.7565 ,2015, DOI:10.1038/nature14875.

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普林斯顿大学David W. C. MacMillan教授课题组在Nature上发表文章,报道了他们利用光氧化还原催化在镍催化的生成碳氧键的交叉偶联反应中的突破。

供稿 | 深圳市清新电源研究院

部门 | 媒体信息中心科技情报部

撰稿人 | 材料小兵

主编 | 张哲旭


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本文由清新电源原创,作者材料小兵,转载请申请并注明出处:http://www.sztspi.com/archives/10108.html

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