石墨烯是现有材料中厚度最薄（0.335 nm）、强度最高（断裂强度130 GPa，是钢的100倍）、导热性最好（5300 W/m.K，比金属银高10倍以上）、电子迁移率极高（106 cm2/V·s，比硅高2个数量级）的新型二维材料，在智能装备、航空航天、能源储存和环境治理等诸多领域应用潜力巨大，是重要的战略新兴材料。然而，如何实现石墨烯的高效率、规模化制备一直是制约其大规模应用的关键难题。理想的解决方案是从天然鳞片石墨出发，将其在液相中剥离成石墨烯。为避免石墨烯的不可逆聚集，液相剥离通常需要在特定溶剂中进行，而溶剂对石墨烯的分散能力则限制了剥离的效率，以至于液相剥离很难在高浓度下进行（典型情况下石墨烯含量通常小于1 mg/mL，这意味着生产1 kg石墨烯至少需要1吨的溶剂用量）。此外，石墨烯强烈的聚集倾向也使其难以存储、运输，为后续应用提出了挑战。
图1：传统液相剥离方法(a)和非分散策略(b)制备石墨烯的流程示意图；不同方法在制备浓度、产率和产量方面的比较。
近日, 复旦大学高分子科学系、聚合物分子工程国家重点实验室卢红斌课题组与新加坡国立大学化学系罗健平课题组合作，通过在石墨烯表面引入少量可电离含氧官能团，实现了高浓度石墨烯（50 mg/mL）在水相中的高效率制备。相关成果近日在线发表于Nature Communications上。课题组研究人员采用一种非稳定分散的策略，实现了在高浓度（50 mg/mL）下的高产率剥离，AFM统计剥离产物90%以上为单层石墨烯，且晶格缺陷少、薄膜电导率甚至可达2.5´104 S/m。在pH 14的水溶液中剥离时，由于表面双电层被压缩，石墨烯以絮凝方式析出形成沉淀，后者即使浓缩至固含量为23 wt%的滤饼室温储存一月后，仍可再次分散于形成均匀稳定的石墨烯悬浮液，从而有效解决了石墨烯规模化应用中的储存和运输问题。
图2：制备的石墨烯在不同pH水溶液中的分散稳定性。
图3：制备的石墨烯在不同pH水溶液中的稳定示意图。
此外，该方法制备的石墨烯水相浆料表现出了良好的流变特性，可直接通过3D打印制备各种形状的石墨烯气凝胶，从而为石墨烯在储能、环境治理、多功能复合材料等领域的应用开辟了新途径。
图4：高浓度石墨烯絮凝浆料的流变性能(a)；3D打印石墨烯浆料照片(b-d)和扫描电镜图片(e)；冻干后石墨烯气凝胶的机械(f)、电导(g)以及石墨烯-聚合物复合物性能(h)。
相关研究成果发表在Nature Communications（Nature Commun, 2018, 9, 76. 影响因子IF=12.124）复旦大学高分子科学系博士后董雷和新加坡国立大学化学系博士研究生陈仲欣为本文共同第一作者，复旦大学教授卢红斌和新加坡国立大学教授罗建平为共同通讯作者。复旦大学和新加坡国立大学分别为第一、二完成单位，研究工作得到973子课题、国家自然科学基金、上海市基础研究重点项目、新加坡国家研究基金的财政支持。
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