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高比电容N掺杂3D石墨烯网络

高比电容N掺杂3D石墨烯网络

理想的超级电容器电极材料应具有高的电导率,高的表面积和良好的亲水性。基于以上几点,石墨烯在超级电容器的应用上引起了广泛关注,但是2D结构的石墨烯片在制备过程中易发生团聚,比表面积减少,离子迁移能力低下,大量反应物不能进入活性位点,导致电极性能的下降。3D多孔石墨烯能有效的阻止石墨烯的团聚,同时具有高的表面积和电导率的优点,但是其合成还面临很大的困难。

3D石墨烯泡沫(GF)由于其不易被电解液浸透、小的表面积以及少的活性位点,限制了其在超级电容器中的应用;而由氧化石墨(GO)组装的石墨烯凝胶或海绵具有高的表面积、好的亲水性,但其电导率较低。研究表明,石墨烯掺杂氮后不仅可以提高亲水性,还可以提高电导率。然而GF具有完美的晶格,难以实现氮掺杂;GO存在缺陷和官能以实现氮掺杂,而掺杂量较少。南京大学汤怒江教授和中科院金属所任文才研究员结合了GF、GO和氮掺杂的优点,制备出氮掺杂3D石墨烯网络(3D GF-NG),其中氮含量高达15.8at%,当其用于超级电容器电极表现出极其优异的电化学性能。该成果发表在著名材料期刊Adv. Mater.。

高比电容N掺杂3D石墨烯网络

图1. a) 3D GF-NG网络的合成示意图及每一步获得的对应材料,b) GF骨架的FESEM图像和高倍率FESEM图像,c) GO的TEM图像,d) GF-NG的低倍率截面FESEM图像,e) GF-NG的高倍率截面FESEM图像,标记的点为GF骨架

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图2. a) GF-NG在6.0M KOH中的CV曲线,扫速从5-100mV/s,b) GF-NG, GF-NG在6.0M KOH中不同电流密度的充放电曲线,c)GF,GF-rGO, GF-NGs和NG粉末在5mV/s扫速下通过CV曲线计算的比电容,d) GF-rGO, GF-NGs在6.0M KOH, 1.0M HCl和1.0M H2SO4中不同电流密度下的比电容

作者首先将具有3D网络和大孔的GF浸入到GO气凝胶中,随后经过退火处理,得到的复合材料GF-rGO不仅保留了孔状结构和3D网络,而且GO片缺陷和官能团能使氮掺杂进去,接下来再经过氟化(增加GO的缺陷)和氨气氛围中退火处理提高氮掺杂量。制备的氮掺杂3D石墨烯网络中氮含量达到了15.8%,GF作为骨架具有非常高的电导率,且在骨架中嵌套有氮掺杂的石墨烯氧化物气凝胶。兼具GF、GO和氮掺杂的优点,具有高的表面积,低的内阻,良好的亲水性以及大量的活性位点,表现出了出色的电化学性能:CV测试,5mV/s扫速下其电容为312F/g,在高扫速800mV/s下其电容依旧高达160F/g。恒流充放电测试,在电流密度0.6A/g时电极比电容达到380 F/g,当电流密度上升到80 A/g后其比电容仍保持了240F/g。通过对CV和GCD曲线拟合、计算发现至少80%的电容来源于双电层电容。

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图3. 以GF-NG为对称电极的超级电容器在6.0M KOH的电化学性能a) 扫速在5-100mV/s的CV曲线,b) GF-NG不同电流密度的充放电曲线,c) GF-NG在不同电流密度下的比电容,d) 在电流密度5A/g下的循环稳定性测试,e) GF-NG电化学阻抗图谱,f)GF-NG的Ragone曲线和对称超级电容器示意图

为了说明GF-NG在实际中的应用,作者组装了对称超级电容器,在6.0M KOH电解液中测试,CV曲线表现为矩形,即使在高扫速下也未出现氧化还原峰,这种典型的双电层行为表明其具有高的倍率性能(在电流密度0.3A/g时电极比电容达到297 F/g,在上升到80 A/g后其比电容仍保持了171 F/g),出色的循环稳定性(5A/g电流密度下4600次循环后比电容为215F/g,电容保持率为93.5%)和低的内阻(0.4Ω)

3D多孔GF-NG复合网络具有出色性能的原因是:

  • 3D结构有效阻止了团聚的发生,提高了电导率,保持了电极的稳定性;

  • GO增强了复合网络的亲水性,减小了材料的内阻;

  • 氮掺杂不仅提高了亲水性,还进一步提高了电导率。


Weili Zhang, Chuan Xu, Chaoqun Ma, Guoxian Li, Yuzuo Wang, Kaiyu Zhang, Feng Li, Chang Liu, Hui-Ming Cheng,Youwei Du, Nujiang Tang, Wencai Ren. Nitrogen-superdoped 3D graphene networks for high-performance supercapacitors. Adv Mater. 2017.DOI: 10.1002/adma.201701677

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