随着可穿戴电子设备的迅速发展，研究和制备具有优异电化学性能和良好机械柔性的储能器件成为关键之一。近年来，柔性锂离子电池得到了广泛的研究和关注，其中纤维状电池因其独特的结构和性能优势备受青睐。钠离子电池与锂离子电池相比具有一定的资源和成本优势，而关于柔性钠离子电池的研究较为鲜见。目前，纤维基柔性电极广泛采用的复合策略是将活性材料负载在纤维集流体的表面，然而这种复合结构具有一定的局限性：（1）受限于碳纤维有限的表面面积，活性材料的载量一般较小；（2）活性材料和碳纤维有限的界面接触限制了活性材料和集流体之间的电荷传输；（3）在这类核壳复合结构中，锂/钠离子嵌入脱出过程中所引起的体积效应会导致活性材料的粉化、团聚和脱落，导致较差的循环性能。因此，合理设计和制备具有高载量、高倍率性能、长循环寿命的碳纤维基复合电极材料对于柔性钠离子电池至关重要。最近，南京理工大学纳米能源材料（NEM）实验室的陈琪（第一作者）、翟腾博士（通讯作者）、夏晖教授（通讯作者）与南京工业大学赵相玉副研究员（通讯作者）合作，通过简单有效的合成方法制备了多孔碳纤维内嵌yolk-shell NiS2纳米颗粒的复合电极材料。将其应用在钠离子电池体系中表现出了优异的电化学性能。作者也通过机理分析发现，这一独特的复合结构不仅能够有效加快电荷传输和离子扩散，同时能够有效抑制活性纳米颗粒的团聚和粉化，提升了电极材料的倍率性能和循环寿命。该文章发表在国际顶级期刊Advanced Energy Materials上（影响因子：16.721）。
通过简单有效的合成策略，制备出了具有优异电化学性能和良好机械柔性的多孔碳纤维内嵌NiS2纳米颗粒的复合电极。该电极材料在0.1C下的可逆容量为679 mAh/g，从0.1C到10C的倍率保持在42%以上，在5C下循环5000圈后容量保持率高达76%。另外，利用该柔性电极制备的纤维状柔性钠电池器件在反复弯曲多次后仍能保持较高的容量水平。
1、利用简单有效的合成策略先将纳米镍颗粒均匀内嵌复合在多孔碳纤维的体相中，然后进行硫化得到多孔碳纤维内嵌硫化镍活性材料的复合电极。
图1. NiS2⊂PCF的合成示意图。
图2. （a），（b），（c）分别为未处理的碳纤维、多孔碳纤维内嵌Ni纳米颗粒和多孔碳纤维内嵌NiS2纳米颗粒的SEM图像；（d）NiS2⊂PCF的X射线纳米CT图像。
2、NiS2⊂PCF在0.1C下的首次充放电容量分别为679 mAh/g和1106 mAh/g，库仑效率约为61.4％；在0.1，0.2，0.5，1，2，5，10 C电流密度下的可逆容量分别为580，516，450，391，347，302，245 mAh/g，表现出良好的倍率性能。0.1 C电流密度下300次循环后，电极仍然保持534 mAh/g的可逆容量，循环保持率约85%，在5 C的大电流密度下循环5000圈后的容量保持率高达75.8%。
而传统的碳纤维表面复合结构的NiS2@PCF电极，其在0.1 C下循环10圈之后的可逆容量衰减到只有322mAh/g，200圈后的容量保持率仅为57%，且倍率性能较差。
图3. NiS2⊂PCF的SIBs电化学性能：（a）CV曲线；（b）和（c）分别为NiS2⊂PCF和NiS2@PCF在0.1 C电流密度下前10圈的充放电曲线；（d）NiS2⊂PCF和NiS2@PCF的倍率性能对比；（e）EIS对比；（f）NiS2⊂PCF和NiS2@PCF在0.1 C下的循环性能对比。
3、利用NiS2⊂PCF柔性电极制备纤维状柔性钠电池，该期间具有良好的机械柔性和出色的电化学性能，在多次不同角度下的弯曲后仍能保持较高的容量水平和循环稳定性。
图4.（a）由NiS2⊂PCF电极制备的纤维状柔性钠电池的结构示意图和弯曲状态下的工作展示图；（b）和（c）分别为该钠电池在不同弯曲状态下充放电曲线和循环性能图。
随后，作者通过EIS测试和循环后的扫描电镜表征进一步研究其具有优异的循环稳定性的原因：（1）具有丰富多孔结构的碳纤维所形成的导电骨架有效提升了电极的电荷传输速率；（2）纤维内部多孔的结构更有利于电解液离子的扩散，而且能够有效缓解充放电过程中活性材料的体积效应；（3）内嵌式复合的异质结构具有优异的机械稳定性，和表面复合式的结构相比能够更有效地防止活性材料在循环过程中的损失。
Qi Chen, Shuo Sun, Teng Zhai,* Mei Yang,Xiangyu Zhao,* and Hui Xia*, Yolk-Shell NiS2 Nanoparticle-EmbeddedCarbon Fibers for Flexible Fiber-Shaped Sodium Battery, Advanced Energy Materials.2018, 1800054, DOI: 10.1002/aenm.201800054
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