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近期催化领域高被引有机污染物降解及探测&其他催化主题汇总(限国内)

近期催化领域高被引有机污染物降解及探测&其他催化主题汇总(限国内)

第一部分 有机污染物的降解及探测

随着人类的环保意识逐渐提高,分散在空气、土壤、水中的顽固污染物已引起环境及材料工作者的广泛重视。无论是难以降解的有机染料和药物分子、有毒的气体分子还是水和土壤中的重金属离子,都会给动物、植物及生态系统带来严重的不可逆危害。近年来,为了消除环境中的有机及无机污染物并降低其负面影响,研究人员的工作主要聚焦于以下几个方面:(1) 采用磷酸盐、钒酸盐等半导体作为光吸收材料,与其他助催化剂复合形成复合光催化剂体系;(2) 以自然界中存在的土壤或人工合成的MOF、分子筛等作为载体,与助催化剂复合形成复合催化剂体系;(3) 构筑Z型光催化剂体系,同时实现有机污染物的催化氧化和无机重金属离子的催化还原;(4) 设计并合成基于MOF的污染物探测及传感材料。具体的污染物降解机理和相关催化剂的构效关系还有待进一步探究。

第二部分 其他

该部分收录了涉及以下主题的6篇文章:(1) 将催化剂用作电池中的电极活性材料,提高电池的比容量和倍率性能;(2) 高分辨针尖增强拉曼光谱(TERS)用于表征催化剂表面的电子结构和催化性质;(3) MOF基催化剂的缺陷调控及可控合成;(4) 乙醇和乙二醇的电催化氧化;(4) 低温、低压合成氨催化剂的构筑及相关机理研究。

 

近期催化领域高被引有机污染物降解及探测&其他催化主题汇总(限国内)

本次合集我们为各位读者呈上了14有机污染物的降解及探测6其他主题的高被引工作。每篇文章之后附有简短评述及原文链接。本文仅统计了通讯作者属于国内单位的论文。名单中仅列出国内通讯作者姓名。若作者属于多个单位,仅列出最靠前的国内单位。


第一部分 有机污染物的降解及探测


1 Applied Catalysis B石墨烯基底上构筑分级结构的Ag3PO4/Ag/BiVO4(040) Z型光催化剂体系:提高可见光催化四环素降解的效率

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1 Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO光催化降解四环素的原理

湖南大学杨麒副教授(通讯作者)团队采用原位沉积结合光还原的方法制备了以石墨烯作为基底的Ag3PO4/Ag/BiVO4 (040)Z型光催化剂体系。在可见光照射下,该复合催化剂具有比单一组分的BiVO4Ag3PO4及其他复合催化剂更高的四环素催化降解效率。当四环素浓度为10 mg/L时,采用0.50 g/LAg3PO4/Ag/BiVO4/RGO复合催化剂在pH6.75的条件下反应60 min后能除去94.96%的四环素。该工作详细讨论了四环素浓度、光照条件、共存离子及水源对四环素光催化降解效率的影响。该研究表明,光催化降解效率的提高主要来自以下因素:(1)Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO体系能有效抑制光生载流子的复合;(2) 该催化剂有大的比表面积,为光催化降解提供了丰富的表面活性位点;(3)该催化剂表面对四环素有较好的吸附性能。此外,RGOAg/ Ag3PO4之间的协同效应提高了Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO复合催化剂在光催化降解四环素过程中的稳定性和可再生性。自由基捕获实验及电子顺磁共振(ESR)测试表明,光催化反应中的活性物种主要为过氧自由基(·O2)和空穴(h+)。Ag3PO4/Ag/BiVO4/RGO复合催化剂在实际废水中光催化降解四环素也能达到较高的效率,具有极大的工业应用潜力。这项工作为构筑具有可见光响应的稳定催化剂并用于降解实际废水中的难降解污染物提供了可行途径。

文献信息:Hierarchical assembly of graphene-bridged Ag 3 PO 4/Ag/BiVO 4 (040) Z-scheme photocatalyst: An efficient, sustainable and heterogeneous catalyst with enhanced visible-light photoactivity towards tetracycline degradation under visible light irradiation(Applied Catalysis B: Environmental, 2017, DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.07.021)

2 Applied Catalysis BZ型可见光催化剂Bi12GeO20/g-C3N4用于有机污染物降解和Cr(VI)还原

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2 Bi12GeO20/g-C3N4光催化降解有机污染物和还原Cr(VI)的原理

武汉理工大学张高科教授(通讯作者)团队制备了Bi12GeO20/g-C3N4复合光催化剂,并在可见光条件下研究了该体系催化降解微囊藻毒素和罗丹明B以及还原Cr(VI)的性能。与单一组分的Bi12GeO20g-C3N4相比,Bi12GeO20/g-C3N4的光催化降解及还原活性显著提高。自由基捕获实验及电子顺磁共振(ESR)实验表明,过氧自由基(·O2)和空穴(h+)是光催化反应中的主要活性物种。在光催化反应历程中,由氧气得电子产生的过氧自由基·O2能显著促进微囊藻毒素和罗丹明B的光催化降解,而涉及质子的电子转移过程能显著促进Cr(VI)的还原。此外,光催化降解和还原效率的提升也得益于Bi12GeO20/g-C3N4异质结对光吸收和光生载流子分离的促进作用。

文献信息:Novel visible-light-driven Z-scheme Bi 12GeO20/g-C3N4photocatalyst: Oxygen-induced pathway of organic pollutants degradation and proton assisted electron transfer mechanism of Cr (VI) reduction(Applied Catalysis B: Environmental.,2017, DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.02.014)

3 ACS Catalysis:钙钛矿型复合氧化物PrBaCo2O5+δ用于水处理高级氧化技术的机理研究

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3 PrBaCo2O5+δ降解水中的有机污染物

钙钛矿型复合氧化物PrBaCo2O5+δ对电子和离子均有良好的传输特性。澳大利亚科廷大学王少彬教授(通讯作者)等将合成的PrBaCo2O5+δ用于降解水中的有机污染物,促进了过硫酸盐分解产生硫酸根自由基的过程,提升了有机污染物的降解效率。自由基竞争反应和电子顺磁共振实验表明,催化有机物氧化降解的活性物种主要为硫酸根自由基(SO4·)和羟基自由基(·OH)。程序控温的氧气脱附实验表明,PrBaCo2O5+δ结构中的B位钴离子化合价容易改变,加快了氧化还原反应。此外,氧空位的存在使PrBaCo2O5+δ表面易于吸附硫酸根自由基,并促进了钴离子对过硫酸盐的活化作用。PrBaCo2O5+δ对水中有机污染物的降解效率远远超过了Co3O4

文献链接:Mixed conducting perovskite materials as superior catalysts for fast aqueous-phase advanced oxidation: a mechanistic studyACS Catal.,2017, DOI:10.1021/acscatal.6b02303

4 Applied Catalysis BAu/g-C3N4复合催化剂将对硝基酚还原为对氨基酚的双重催化作用

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4 Au/g-C3N4光催化还原对硝基酚的原理

南京理工大学汪信教授朱俊武教授(共同通讯作者)用简单的一步化学还原法制备了Au/g-C3N4异质结构。在该结构中,平均直径为2.6 nmAu纳米颗粒负载在片状Au/g-C3N4表面。该Au/g-C3N4复合催化剂在对硝基酚的还原反应中起到化学催化和可见光催化的双重催化作用。在黑暗条件和可见光条件下,Au/g-C3N4催化对硝基酚还原为对氨基酚的反应速率常数分别为5.9362×10−3s−17.9895×10−3s−1,该水平超过了Au纳米颗粒及报导过的其他Au基催化剂。Au/g-C3N4体系优异的催化性能来自Aug-C3N4之间的电荷转移效应,这使Au的费米能级负移,从而提高了对硝基酚还原反应的速率。

文献链接:Reduction of nitrophenols to aminophenols under concerted catalysis by Au/g-C3N 4 contact systemApplied Catalysis B: Environmental.,2017, DOI:http://dx.doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.09.051

5 Applied Catalysis B:石墨烯量子点修饰的介孔石墨型氮化碳用于光催化降解有机污染物

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5 GQD/mpg-C3N4光催化降解有机污染物的原理示意图

江苏大学李华明教授许晖副教授上海大学王亮助理研究员(共同通讯作者)等利用不同组分之间的静电相互作用制备了表面富含羟基的石墨烯量子点与介孔石墨型氮化碳的复合催化剂(记为GQD/mpg-C3N4)。该GQD/mpg-C3N4催化剂在可见光下对罗丹明B和盐酸四环素有较高的催化降解活性。自由基捕获实验和电子顺磁共振实验表明,光催化反应降解中的活性物种主要是过氧自由基(·O2),其次还有一小部分贡献来自空穴(h+)。该工作为提高可见光催化降解有机污染物的效率提供了启示。

文献链接:Graphene quantum dots modified mesoporous graphite carbon nitride with significant enhancement of photocatalytic activityApplied Catalysis B: Environmental,2017, DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.01.071

6 Applied Catalysis B: g-C3N4/对二苯酸铵MOF复合光催化剂用于亚甲基蓝降解:可见光对H2O2的类Fenton激发

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图6 可见光下g-C3N4/对二苯酸铵MOF催化降解亚甲基蓝的反应机理

华南理工大学肖静研究员(通讯作者)等首次用水热法合成了g-C3N4/对二苯酸铵MOF复合光催化剂并将其用于亚甲基蓝的光催化降解。在可见光下,该反应体系中的H2O2受到类Fenton激发而产生活性物种,经120 min可将亚甲基蓝全部降解。经优化,该体系的协同指数可高达305%。该催化剂既可以直接活化H2O2,也可以通过可见光下的类Fenton激发实现H2O2的活化。这项工作首次报导了用g-C3N4稳定含Fe活性中心的对二苯酸铵MOF的方法,并通过H2O2的类Fenton激发实现有机染料的可见光催化降解。

文献链接:Facilitation of the visible light-induced Fenton-like excitation of H2O2via heterojunction of g-C3N4/NH2-Iron terephthalate metal-organic framework for MB degradationApplied Catalysis B: Environmental,2017, DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.09.073

7 Nanoscale:磷钨酸钾纳米晶的可控水热合成及其用于可见光催化降解有机染料的性能研究

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图7 磷钨酸钾的分子结构

扬州大学庞欢教授(通讯作者)等在温和的水热条件下可控合成了尺寸均一的空心斜方十二面体、实心斜方十二面体、球形、半空心的K3PW12O40·nH2O纳米晶。该反应无需引入任何表面活性剂及模板剂。该工作通过改变水热反应条件研究了K3PW12O40·nH2O纳米晶的形核与生长过程,发现水热温度和反应时间对纳米结构的生成起到至关重要的作用。其中,空心斜方十二面体K3PW12O40·nH2O纳米晶对H2O2的活化和有机染料光催化降解有最高的活性,其较长的循环寿命有利于工业应用。该工作进一步对K3PW12O40·nH2O纳米晶光催化降解有机染料的机理进行了探讨。

文献链接:Facile synthesis and shape evolution of well-defined phosphotungstic acid potassium nanocrystals as a highly efficient visible-light-driven photocatalystNanoscale,2017, DOI: 10.1039/C6TA08556C

8 Ind. Eng. Chem. Res.:金纳米团簇/碳纳米管薄膜用于连续流动催化体系

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8 金纳米团簇/碳纳米管薄膜的结构示意图

东华大学刘艳彪研究员(通讯作者)等将金纳米团簇和碳纳米管在有机配体的辅助下均匀分散在水溶液中,经真空抽滤得到金纳米团簇/碳纳米管薄膜。将该薄膜用作连续流动装置中的催化剂,在4-硝基苯酚的加氢还原反应中表现出优异的催化活性。只需让连续流动反应器中的所有溶液流经金纳米团簇/碳纳米管薄膜并停留3.0 s,即可将其中所有4-硝基苯酚转化为4-氨基苯酚。研究表明,金纳米团簇的负载量、4-硝基苯酚的浓度、液体流动速率均对金纳米团簇/碳纳米管薄膜催化降解性能有明显的影响。

文献链接:Golden Carbon Nanotube Membrane for Continuous Flow CatalysisInd. Eng. Chem. Res.,2017, DOI:10.1021/acs.iecr.7b00357

9 Nano Research:MoS2/蒙脱土复合催化剂用于4-硝基苯酚的催化还原反应

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图9 MoS2/蒙脱土的合成路线和催化降解机理

中南大学的杨华明教授(通讯作者)等用水热法在柱撑蒙脱土层间原位生长MoS2,柱撑蒙脱土骨架与其层间的MoS2共同构成MoS2/蒙脱土复合催化剂。暴露在外的片状MoS2边缘原子为催化反应提供了丰富的活性位点。将MoS2/蒙脱土用于催化NaBH4还原4-硝基苯酚的反应,其表观速率常数为0.723 min−1,经5次反应循环后其表观速率常数仍保持为0.679 min−1。该工作为二维材料的合成提供了新策略,有望用于水处理及生物医药等领域。

文献链接:Hierarchical MoS2 intercalated clay hybrid nanosheets with enhanced catalytic activityNano Research,2017, DOI:10.1007/s12274-016-1315-3

10 Applied Catalysis B:溶剂热法合成氧掺杂的g-C3N4空心微米球用于光催化分解水制氢及光催化降解有机污染物

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10 溶剂热法合成氧掺杂的g-C3N4空心微米

江苏科技大学的崔言娟副教授(通讯作者)等用低温水热法可控合成了氧掺杂的g-C3N4空心微米球。该产物有类似于草怕津的不完整杂环结构,其中掺杂的氧原子浓度随缩聚时间延长而增大,并伴随着禁带宽度变窄。氧原子对g-C3N4的掺杂促进了体系对可见光的吸收,并提高了光生电子-空穴分离效率。氧掺杂的g-C3N4空心微米球在光催化分解水制氢及光催化有机物降解中表现出优异的性能。该工作表明用条件温和的水热法能有效调控g-C3N4的结构和性能,从而提升其光催化活性。

文献链接:Efficient multicomponent synthesis of propargylamines catalyzed by copper nanoparticles supported on metal-organic framework derived nanoporous carbonCatal.Commun.,2017, DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.catcom.2016.10.030

11 Appl. Surf. Sci.:不同纳米结构(纳米锯齿、纳米螺旋、纳米棒)对TiO2薄膜光催化降解有机染料效率的影响

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图11 不同结构的TiO2米薄膜及其光催化降解效果

清华大学张政军教授(通讯作者)课题组用掠射角沉积(GLAD)技术制备了由纳米锯齿、纳米螺旋、纳米棒组成的TiO2薄膜,并研究了不同纳米结构的TiO2薄膜对工业废水中甲基蓝、甲基紫、甲基紫等有机染料的光催化降解效果。研究表明,在紫外-可见光照射下,有更大比表面积和孔容的纳米锯齿形TiO2薄膜光催化降解有机染料的效果比纳米螺旋形、纳米棒形TiO2薄膜更好。这得益于纳米锯齿形TiO2薄膜表面更丰富的活性位点、分级多孔结构及大量氧空位。

文献链接:Morphological influence of TiO 2 nanostructures (nanozigzag, nanohelics and nanorod) on photocatalytic degradation of organic dyesAppl. Surf. Sci.,2017, DOI: https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2016.12.172

12 JMCA:镧系MOF对多氯代苯的荧光探测功能

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图12 镧系MOF的骨架结构

多氯代苯是一种对人类健康和生态环境有严重不可逆危害的顽固有机污染物。为探测环境中的多氯代苯,南开大学程鹏教授师唯副教授天津理工大学王亮副教授(共同通讯作者)等用对称配位的方法制备了一系列镧系MOF。研究发现,[Eu2(L)3(DMF)2]·DMF·MeOH}n(记为Ln-MOF1)能发出肉眼可见的强烈红色荧光。该红色荧光源自镧系MOF分子中配体的天线效应。当镧系MOF与有机溶剂中的多氯代苯接触时,由于光子优先被多氯代苯分子吸收,使镧系MOF发出的红色荧光迅速猝灭。随着苯环上取代氯原子数目增加,镧系MOF对多氯代苯的探测灵敏度上升。这项工作首次报导了专门用于检测多氯代苯的高效荧光探测材料,为MOF发光材料在传感器中的应用指明了道路。

文献链接:Detection of polychlorinated benzenes (persistent organic pollutants) by a luminescent sensor based on a lanthanide metal–organic frameworkJ. Mater. Chem. A,2017, DOI: 10.1039/C7TA00256D

13 Small:多功能Tb-MOF用作Eu3+和Dy3+的高灵敏传感材料及催化剂载体

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图13 CTGU-1的形貌图

三峡大学李东升教授(通讯作者)等合成了一种高度稳定的阴离子型Tb-MOF,其分子式为[H2N(CH3)2][Tb(cppa)2(H2O)2](记为CTGU-1)。该CTGU-1能用作瞬间接通、高度灵敏的荧光传感材料,在二甲基甲酰胺溶中对Eu3+和Dy3+的探测限分别为5×108 M和1×104M。这是首个能以高灵敏度识别Eu3+和Dy3+的镧系MOF。此外,该工作通过离子交换法还原沉积得到锚定在Tb-MOF阴离子骨架中的Ag纳米颗粒。由此制得的Ag@CTGU-1能催化4-硝基苯酚的还原,其反应速率常数高达2.57×102s1

文献链接:A Multifunctional Tb‐MOF for Highly Discriminative Sensing of Eu3+/Dy3+ and as a Catalyst Support of Ag NanoparticlesSmall,2017, DOI: 10.1002/small.201602996)

14 JMCA:负载Au纳米团簇的石墨烯用于催化4-硝基苯酚的还原

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图14 Au@HSG-rGO催化NaBH4还原4-硝基苯酚的反应机理

青岛大学刘敬权教授(通讯作者)等用温和的共还原方法制备了谷胱甘肽包覆的Au纳米团簇(平均粒径为1.4 nm)与还原氧化石墨烯的复合物(记为Au@HSG-rGO)。在Au负载量极低的条件下,Au@HSG-rGO对NaBH4还原4-硝基苯酚的反应表现出高的催化活性,其活性为同等条件下Au纳米颗粒@rGO20.8倍。在固定床反应器中,Au@HSG-rGO0.2 mM4-硝基苯酚的催化转化效率高达96.03%。该工作还制备了聚[2-(二甲氨基)丙烯酸酯]修饰的Au@HSG-rGO(记为Au@HSG-rGO-PDMAEA,该体系中的π–π堆叠作用使Au@HSG-rGO-PDMAEA有优异的催化活性和可再生性。此外。Au@HSG-rGO在碱性溶液中也有较高的ORR电催化活性。这项工作为制备金属团簇与碳材料的复合物提供了简单经济的途径。

文献链接:A novel method to decorate Au clusters onto graphene via a mild co-reduction process for ultrahigh catalytic activityJ. Mater. Chem. A.,2017, DOI: 10.1039/C6TA08284J)


第二部分 其他


1 Adv. Sci.大面积合成磷掺杂的碳纳米片:用于钠离子电池的高性能负极材料

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1 磷掺杂碳纳米片的形貌表征

中南大学纪效波教授(通讯作者)在热处理条件下利用钠的催化作用将碳纳米点自组装为磷掺杂的碳纳米片。这项工作首次报导了将零维碳纳米点大规模转化为二维的磷掺杂碳纳米片的方法。将该方法得到的磷掺杂碳纳米片用作钠离子电池负极材料,在0.1 A g−1的电流密度下能达到328 mAh g−1的可逆容量。在高达20 A g−1的电流密度下,该电池仍能保持108 mAh g−1的比容量。在5 A g−1的电流密度下充放电循环5000次后,该电池能保持149mAh g−1的比容量.这项工作不仅开创了大面积制备含杂原子的碳纳米片的方法,也为钠离子电池负极材料提供了新选择。

文献链接:LargeArea Carbon Nanosheets Doped with Phosphorus: A HighPerformance Anode Material for SodiumIon BatteriesAdv. Sci.,2017, DOI:10.1002/advs.201600243

2Nature nanotechnology空间分辨率高达3 nm针尖增强拉曼光谱(TERS)技术用于表征催化剂表面的电子结构与催化性质

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2 (a)实验示意图;(bPd/Au(111)双金属表面STM图;(c) TERS线扫描成像结果;(d)实空间观测台阶位特殊的电子性质。

厦门大学任斌教授(通讯作者)利用针尖增强拉曼光谱(TERS)技术以3 nm的空间分辨率对Pd/Au(111)双金属模型催化剂表面进行拉曼光谱成像,成功地表征了该模型催化剂表面不同位点的电子与催化性质。在这项工作中,研究人员利用电化学欠电位沉积的方法在Au(111)单晶表面沉积亚单层Pd,构筑具有明确表面原子结构的Pd/Au(111)双金属模型催化剂,并以异腈苯为拉曼探针分子,通过TERS成像获得互相关联的STM形貌与TERS光谱,表征得到表面不同位点处的电子性质与催化性质。研究发现,与吸附在Pd平台上的异腈苯分子相比,吸附在Pd台阶处的分子N≡C叁键更弱,振动频率降低,也导致该分子在台阶位更容易发生氧化。该现象得到理论计算结果的支持,即台阶位Pd原子的d带中心提升,与异腈苯分子具有更弱的d-σ作用和更强的d-π*反馈作用,削弱N≡C键强度。该工作展示了TERS能够在实空间上明确地解晰催化剂表界面构效关系,有望发展为原位表征催化剂表面结构及反应过程与机理的新工具。该工作同时还发现台阶位的TERS信号相比于平台位更强,这可能是由于台阶位较强的等离激元光电场所导致,该结果为原子尺度等离激元共振效应的研究提供了实验基础。

文献链接:Probing the electronic and catalytic properties of a bimetallic surface with 3 nm resolutionNature nanotechnology,2017, DOI:10.1038/NNANO.2016.241)

3 Angew. Chem. Int. Ed.缺陷调制策略用于合成高度稳定的分级孔结构MOF骨架

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3 HP-UiO-66的合成路线

MOF材料往往难以兼有大孔径和高的结构稳定性。为解决这一问题,中国科学技术大学江海龙教授(通讯作者)向合成MOF的反应物体系中引入一元羧酸,并取用不足量的有机配体,成功合成了高度稳定的分级孔结构MOF骨架(HP-UiO-66)。该反应体系中的一元羧酸起到调制缺陷的作用。该工作制备的MOF为涉及大分子的MOF应用铺平了道路,尤其适用于大分子催化反应。

文献链接:A ModulatorInduced DefectFormation Strategy to Hierarchically Porous Metal–Organic Frameworks with High StabilityAngew. Chem. Int. Ed.,2017, DOI:10.1002/anie.201610914

4 Nat. Chem.:过渡金属氢化锂双活性中心复合催化剂打破限制关系,实现低温合成氨反应

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图4 过渡金属氢化锂催化合成氨的反应机理

工业合成氨需要在高温、高压、催化剂存在的条件下才能有效进行。表面科学和理论计算研究结果表明:对于过渡金属表面上进行的基元反应,其反应能垒与反应物种NHx(x=0,1,2)的吸附能之间存在着限制关系,导致在单一的过渡金属催化中心上难以实现氨的低温合成。针对上述问题,中国科学院大连化学物理研究所陈萍(通讯作者)研究团队创造性地将氢化锂作为第二组分引入到催化剂中,构筑了“过渡金属氢化锂”这一双活性中心复合催化剂体系,通过如下三个步骤实现了氨的低温催化合成:(1) N2分子在过渡金属(TM)表面解离吸附生成TM-N物种;(2) LiHTM-N作用使N原子从过渡金属活性中心向LiH转移生成Li-N-H物种,再生TM活性位;(3) Li-N-H物种加氢放氨再生LiH活性位。双活性中心的构筑使N2和H2的活化及N和NH/NH2物种的吸附发生在不同的活性中心上,从而打破了反应能垒与吸附能之间的限制关系,使氨的低温、低压合成成为可能。

文献链接:Breaking scaling relations to achieve low-temperature ammonia synthesis through LiH-mediated nitrogen transfer and hydrogenationNat. Chem.,2017, DOI: 10.1038/nchem.2595)

5 Int.J.HydrogenEnerg.:湿法合成的雪花形PdAu合金纳米片用于乙醇和乙二醇的电催化氧化反应

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图5 湿法合成的雪花形PdAu纳米片

云南师范大学徐全清副教授浙江师范大学冯九菊教授(共同通讯作者)等用简单的湿化学还原法制备了雪花形PdAu合金纳米片。该反应以聚(1-乙烯基3-乙基咪唑溴盐)(记为PVEIB)作为形貌稳定剂和结构导向剂。研究表明,PdAu纳米合金的尺寸和形貌主要受到化学组分和PVEIB浓度的影响。该PdAu纳米合金在碱性介质中对乙醇和乙二醇的电催化氧化反应有优异的催化活性和稳定性。其中二维雪花状Pd1Au3纳米片表现出最佳的催化性能。与常见的市售催化剂相比,该雪花形PdAu纳米合金有更好的耐腐蚀性能及电化学稳定性。

文献链接:Simple wet-chemical strategy for large-scaled synthesis of snowflake-like PdAu alloy nanostructures as effective electrocatalysts of ethanol and ethylene glycol oxidationInt.J.HydrogenEnerg.,2017, DOI: https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2016.08.088)

6 AM:由二十四面体金纳米粒子构成的金纳米棒用于常温常压下电催化还原N2

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图6 (a)分别以N2还原和OER作为阴极反应和阳极反应构建的电解池;(b) 产生NH3N2H4·H2O的速率

吉林大学鄢俊敏教授(通讯作者)团队在液相反应体系中采用晶种生长法制得由二十四面体金纳米粒子组装而成的金纳米棒。该方法得到的金纳米棒在常温常压下对N2的电催化还原反应有优异的电催化活性。当电位为0.2 V相对于可逆氢电极)时,该体系中N2还原的法拉第效率为4.02%,其中生成NH3N2H4·H2O的反应速率分别为1.648 µg h1cm20.102 µg h1cm2。利用该反应能在温和条件下进行电化学固氮,并能设计出以N2/NH3循环为原理的电化学储能体系。

文献链接:Electrochemical Reduction of N2 under Ambient Conditions for Artificial N2 Fixation and Renewable Energy Storage Using N2/NH3 CycleAdv. Mater.,2017, DOI: 10.1002/adma.201604799)

注:由于统计工具更新存在一定滞后,且被引频次可能随时增加,因此以上数据仅供参考,仅代表撰稿日的数据库信息,加之编辑能力有限,个别有遗漏或错误之处,请读者不吝赐教。

供稿丨深圳市清新电源研究院

部门丨媒体信息中心科技情报部

撰稿人丨羽镜山

主编丨张哲旭


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