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动态金属有机框架材料用于高效催化转化二氧化碳

二氧化碳(CO2)作为一种可再生的原料,实现其有效的固定和转换,特别是利用催化反应将CO2转化成为高附加值的化学中间体是目前的一个研究热点。由于CO2具有高的热力学能垒和动力学惰性,在温和条件下实现CO2的催化转化则具有重要的理论意义和实用价值。金属有机框架(MOFs)作为新型非均相催化剂,不但催化过程操作简单,还可以在催化反应结束后直接过滤回收,进入下一次催化循环。更值得注意的是功能化的动态MOFs,其固有的孔道结构可以通过吸附CO2来提高催化过程中CO2的浓度,从而促进功能位点催化活性的有效提高,其动态的框架结构还能使其像生物分子一样调节自身孔道大小来达到选择底物的目的。


动态金属有机框架材料用于高效催化转化二氧化碳图1 MOF材料的结构以及催化CO2环化反应中底物的大小选择

 

最近,南京大学化学化工学院孙为银教授课题组利用含有螯合多胺基团的三脚架咪唑配体成功地组装了一例多孔动态功能化MOF材料(如图1所示)。这例材料不但具有较高的稳定性,而且孔道中存在有序的-NH2活性位点。活化去除溶剂后,对该功能材料的吸附性能和催化CO2环化反应进行研究发现:-NH2活性位点不仅有利于CO2的吸附,而且对CO2和炔基胺的环化反应显示出优良的催化活性(TON值可以达到9300)动态结构研究结果表明化合物中的五重互穿结构间的相对位置移动使其对催化反应底物具有选择性,类似于一个复杂的生物体系。另外,这例材料表现出底物范围广、耐受性强、催化反应产率高和催化剂可重复利用等特性。

 

相关工作发表在ChemCatChem, 2017, 9, DOI:10.1002/cctc.201701190.

作者:DanZhao, Xiao-Hui Liu, Chendan Zhu, Yan-Shang Kang, Dr. Peng Wang, Prof.Dr. Zhuangzhi Shi, Prof. Dr. Yi Lu,* and Prof.Dr. Wei-Yin Sun*

原文链接如下,或者点击下方阅读原文

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201701190/full


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