​AFM：面向超高探测率的短波红外光电探测器

短波红外（SWIR）光电探测器可探测波长范围为1.0-3.0 μm，在遥感、成像和自由空间通信等领域都有重要的应用价值。常规SWIR光电探测器存在材料均匀性差、工作温度低以及外延生长困难等缺点。基于二维材料的异质结构表现出了优于常规半导体量子阱和超晶格的优势：（1）消除了对材料异质外延中对晶格匹配的严格要求；（2）可以满足新型光电子器件的应用需求。通过对异质结中的II型能带进行设计排列，可以生成低能量的SWIR层间激子，从而可以在更宽的光谱范围内产生光生载流子，但是到目前为止，这一领域研究的却鲜有报道。

有鉴于此，近日， Advanced Functional Materials杂志在线发表了由南方科技大学张立源、龚佑品以及陈锐（共同通讯作者）团队合作的文章“Interlayer Transition in a vdW Heterostructure toward Ultrahigh Detectivity Shortwave Infrared Photodetectors”。本文构筑了GaTe/InSe范德华异质结器件，表现出了优异的光电探测性能，室温条件下器件的探测率在1064 nm和1550 nm时分别高达≈10¹⁴ Jones和≈10¹² Jones。该结果表明，具有II型能带结构的二维层状范德华异质结可以产生层间激子跃迁，超越带隙和异质外延的限制，为在SWIR或更长波长范围内开发高性能光电器件提供可行的方案。

图1.  InSe/GaTe异质结构的DFT计算。（a）原子结构示意图。（b）电子定域函数（ELF）等高线图。（c）全部和部分原子的态密度图。

为了确定InSe和GaTe二维异质结的电子结构并预测可能的层间激子跃迁，首先进行了DFT计算，如图1所示。由于异质结内较弱的范德华力可提高稳定性，因此在电子定域函数（ELF）图中通常两个二维结构之间的定向键合相对较低，但是由于In和Se以及Ga和Te之间的杂化促进了定向键合，因此每个结构内的键合都更加牢固（图1b）。对于单层GaTe，由于In和Se对部分DOS的贡献，使GaTe的原始带隙从1.3 eV降低到≈0.5 eV（图1c），这种新的能带状态对于实现层间SWIR激子的产生以及在层间跃迁至关重要。

图2. GaTe/InSe异质结用于SWIR光电检测。（a）GaTe/InSe光电探测器示意图。（b）器件光学图像。（c）532 nm激光下，GaTe，InSe和GaTe/InSe的三个区域的拉曼光谱。（d）GaTe/InSe异质结的II型能带排列示意图以及界面处层间跃迁机理。

基于上述理论预测，通过机械剥离和干法转移构筑了GaTe/InSe异质结用于SWIR光电探测（图2a和b），其中InSe和GaTe的厚度分别为≈8.1 nm以及≈7.3 nm，并对不同材料和异质结区域进行拉曼表征，证明了材料质量和器件的完整性（图2c）。图2d描绘了具有II型能带排列的GaTe/InSe异质结器件中基于GaTe层、InSe层及界面处电子结构的能带图。当光子能量低于p-GaTe（≈0.73 μm）和n-InSe（≈0.95 μm）的临界值且高于层间过渡能量≈0.5 eV时，层间激子跃迁就可能产生并主导光响应，因此光响应波长范围为1.0-1.55 μm。

图3. GaTe/InSe异质结器件的光电特性。（a）在黑暗和1550 nm激光下，V_g=0 V时，不同功率下的I_ds-V_ds曲线。（b）在1550 nm激光下，不同功率下的I_ph-V_ds曲线，表明光电流对偏置电压的线性依赖性。（c）在黑暗和1064 nm激光下，不同功率的I_ds-V_ds曲线，插图显示了光电流对偏置电压的线性依赖性。（d）各种激发波长下的时间光电流响应。

图3a和c分别显示了在黑暗和不同激光功率下异质结的I_ds-V_ds曲线，可以看出GaTe/InSe异质结即使在10^-13-10^-12 W的超低激光入射功率下，器件也具有明显的光响应，而非线性的电学行为则可以归因于p-n结的影响。在1.0-1.55 μm波长范围内的光响应超出了单个GaTe和InSe的临界值，因此观察到的SWIR光响应是异质结界面处的层间激子跃迁引起的。实验测得的层间激子能量临界值约为0.55 eV，与DFT模拟的≈0.5 eV非常吻合。在从紫外线（405 nm）到近红外（980 nm）的激发波长下，器件的响应时间在40-70 ms的范围内，而在SWIR（1064-1550 nm）的激发波长下，响应时间却增加了一个数量级。

图4. GaTe/InSe异质结的光响应性。（a）1064和1550 nm激光照射下光电流的功率依赖性。（b）V_g=0 V，V_ds=1 V时，在1550 nm激光下，器件光响应率与激光功率的关系。（c）V_g=0 V和V_g=5 V不同偏置值时，在1064 nm激光下，器件光响应率与激光功率的关系。（d）GaTe/InSe异质结光响应率与激发波长的关系。

为了进一步研究GaTe/InSe异质结光电探测器的性能，图4a给出了激光功率对光电流的影响，I_ph首先随着激光功率的增加而迅速增加，然后逐渐达到饱和。器件的响应率R_i随偏置电压的增加和输入光功率的降低而增加（图4b和c），相比于单独的GaTe或者InSe光电探测器，GaTe/InSe异质结光电探测器表现出更好的性能，探测范围从紫外拓展到短波红外，同时响应率提高了2-4个数量级（图4d）。

图5. GaTe/InSe异质结在SWIR处的噪声和探测率。（a）V_g=0 V和V_ds=1 V时的电流噪声功率密度图。（b）噪声等效功率（NEP）在V_ds=1 V时与激发波长的关系，插图：在1550 nm激光下，NEP与激光功率的关系。（c）比探测率（D*）在V_ds=1 V和V_ds=5 V（插图）时与激光波长的变化关系。（d）ln（J）与偏置电压V_ds^1/2的的关系曲线。

随后测量了在黑暗中的电流噪声功率密度，并且还计算了噪声等效功率（NEP）来确定光电探测器的灵敏度，如图5a和b所示，其中一个噪声在f <1 kHz的低频区域中占主导，并且生成-复合（g-r）的噪声占据了f> 1 kHz的区域，与大多数p-n异质结光电探测器类似，当1.1 pW的超低入射功率，V_ds = 1 V时，在1550 nm激光下获得的最小NEP值为8.49×10^-16 W Hz^-1/2，比之前报道的异质结至少低2个数量级，表明该器件具有出色的灵敏度。器件的探测率在1064 nm和1550 nm时分别高达≈5.28×10¹² Jones和≈9.12×10¹¹ Jones，随着偏压提高，探测率提高（图5c）。对ln（J）与V_ds^1/2的线性拟合表明，暗电流的机理主要由热电子发射（图5d），因此在室温下可有效抑制暗电流和噪声。

本文通过逐层干法转移的方法构筑了GaTe/InSe异质结，通过II型能带排列，形成层间激子跃迁，超出了GaTe和InSe的固有带隙，室温下在SWIR波段范围内表现出非凡的探测能力，不仅可以与最先进的商用SWIR光电探测器相媲美，也比之前报导的二维异质结光电探测器高出了2-3个数量级，为短波红外甚至中远红外光电探测器的设计提供了新的思路。

文献信息

Interlayer Transition in a vdW Heterostructure toward Ultrahigh Detectivity Shortwave Infrared Photodetectors. (Adv. Funct. Mater., 2019, 1905687, DOI：10.1002/adfm.201905687）

文献链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201905687