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北航&华科Nature Catalysis:高密度活性位点和高效传质的Fe-N-C电催化剂应用于高性能质子交换膜燃料电池

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【研究背景】

在质子交换膜燃料电池领域,铂对氢氧化具有很高的催化活性,是常用的电催化剂材料。近年来,质子交换膜燃料电池研究的一个主要领域是降低铂含量,且不会降低电池性能,进而提高电池装置的整体效益。为达到美国能源部(the U.S. Department of Energy)设定的关于2018年PGM-free (无铂基金属)的目标,克服低密度活性位点是一个主要的问题。

【成果简介】

今日,北京航空航天大学水江澜教授和华中科技大学徐鸣教授 (共同通讯)联合在Nature Catalysis上发表了一篇题为‘Fe–N–C electrocatalyst with dense active sites and efficient mass transport for high-performance proton exchange membrane fuel cells’的研究成果。北航博士生万鑫和刘晓芳副教授为论文的共同第一作者本文报道了一种具有增强的外表面积和介孔率的Fe-N-C单原子催化剂,该工作首次达到了美国能源部设定的非铂催化剂2018年目标。

【研究亮点】

1.    制备了具有高密度的活性位点的Fe-N-C单原子催化剂,通过暴露不易接近的 Fe-N4 基团和加强质量传输的方式获得了较高的性能 (0.047 A/cm2 at 0.88 V under 1.0 bar H2-O2)。

2.    建立了材料结构-性能关系,为高效的PGM-free催化剂的实际应用提供了一个高价值的设计思路。

【图文导读】

北航&华科Nature Catalysis:高密度活性位点和高效传质的Fe-N-C电催化剂应用于高性能质子交换膜燃料电池

图1 TPI@Z8(SiO2)-650-C的合成及其形貌特性。a) TPI@Z8(SiO2)-650-C的合成路线图:二氧化硅涂层,预热,硅腐蚀,TPI吸收和碳化;b)TPI@Z8(SiO2)-650-C和 c)TPI@Z8-650-C 的TEM图像;d)氮吸附等温线;e)介孔和微孔分布图。

要点解读:具有大的外表面积的TPI@Z8(SiO2)-650-C凹面催化剂制备过程如上图示。首先介孔二氧化硅包覆的ZIF-8(Z8)在650°C的氩气中预热,随后硅层被刻蚀掉,这使得带正电的铁源(TPI)容易被吸附,最后在氩气/氨气中热解碳化合成的前驱体获得最终产品。

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图2 TPI@Z8(SiO2)-650-C活性位点特性。a)HADDF-STEM图;b)在293K下的57Fe的 Mössbauer透射光谱 ; c)最佳分辨率2.0ÅK3-weighted FT和WT图;d)EXAFS实验结果;e)实验XANES谱和理论计算对比图;f)傅里叶变换的EXAFS和拟合结果对比图。

要点解读:通过原子分辨的大角度扫描电镜(HADDF-STEM),铁的Mössbauer透射光谱和X射线吸收光谱(XAS)技术手段对催化剂的活性位点进行了精细表征。从图2a中可以清晰地观察到单个铁原子,Mössbauer谱拟合出低自旋和中自旋态的铁原子,X吸收光谱表征了原子分布的铁原子可同时和氧原子或氮原子结合形成Fe-N(O)键。

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图3 电池性能测试。a)Fe-N-C催化剂基电极的TPB活性位点示意图;b)极化曲线和功率密度曲线(燃料电池性能)图;c)催化剂的奈奎斯特图;d)塔菲尔曲线;e)氢/空气气氛中测试的燃料电池性能曲线。

要点解读:旋转圆盘电极测试表明了TPI@Z8(SiO2)-650-C催化剂具有较高的ORR催化活性,高稳定性和较好的耐甲醇性能。如图3a所示,该催化剂具有高密度的Fe-N4活性位点和大的外表面积,这为有效传质过程提供了便利,进而可提高燃料电池性能。

           

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图4 使用TPI@Z8(SiO2)-650-C电池与文献报道的活性对比图。

要点解读:通过与文献报道的催化剂进行对比,进一步说明该催化剂不仅具有很高密度的Fe-N4活性位点,同时相对于使用传统催化剂的燃料电池更具有显著提升的活性位点利用率。

【总结与展望】

本工作制备了具有大外表面积和高活性 Fe-N4 位点的凹面Fe-N-C单原子催化剂,该催化剂相对于传统催化剂具有显著提升的活性位点利用率,获得较高的氢燃料电池性能(0.88 ViR-free下的电流密度可达47 mA cm−2),首次达到了美国能源部设定的2018年非铂催化剂活性目标。同时,该研究阐明了非铂催化剂的性能强化机制,设计了有效催化剂构型,对高性能非铂(PGM-free)催化剂的发展具有重要的指导意义。

【文献信息】

Fe–N–C electrocatalyst with dense active sites and efficient mass transport for high-performance proton exchange membrane fuel cells. Nature Catalysis, 2019. DOI: https://doi.org/10.1038/s41929-019-0237-3

原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0237-3?utm_source=feedburner&utm_medium=feed&utm_campaign=Feed%3A+natcatal%2Frss%2Fcurrent+%28Nature+Catalysis%29

供稿丨深圳市清新电源研究院

部门丨媒体信息中心科技情报部

撰稿人丨Y.Y. Liu

主编丨张哲旭


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