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室温电子还原:制备高电催化性能的炭载铂钯合金催化剂的新途径

随着世人瞩目的《巴黎气候协议》正式生效,世界各国都在加大力度研究开发新能源技术,以减少传统化石燃料的使用,尽早达到温室气体零排放的目标。质子交换膜燃料电池(PEMFCs)凭借其能量转化率高、清洁排放的优点,引起了人们强烈的研究兴趣,成为当今世界备受关注的研究开发热点之一。

如今,炭载铂基催化剂依旧是应用最广泛的PEMFCs阴极商业催化剂。然而伴随着PEMFCs的规模化应用,商业铂炭催化剂(Pt/C催化剂)成本高、寿命短、活性低等问题暴露出来,限制了PEMFCs的进一步推广应用。因此,如何在提高催化剂电化学活性的同时降低催化剂的制造成本,成为PEMFCs研究领域最重要的研究方向之一。

中国天津大学化工学院、天津化学化工协同中心刘昌俊课题组(http://fuel.tju.edu.cn/)和合作者美国纽约州立大学宾汉姆分校钟传建教授针对这一问题,利用“室温电子还原”技术,合成了新的炭载铂钯合金催化剂(Pt-Pd/C 催化剂),并对它的物理化学性质和氧还原反应催化性能进行了详细的阐述。研究证明,这种新型催化剂的单位质量催化活性是商业Pt/C催化剂的4倍。经过一万圈的循环伏安扫描稳定性实验后,其催化活性仅下降3.5 %,显著优于商业Pt/C催化剂。

室温电子还原:制备高电催化性能的炭载铂钯合金催化剂的新途径

刘昌俊课题组开发的“室温电子还原”技术是在室温条件下电离低压气体,形成大量电子或其他带负电粒子,以此还原标准电极电位大于零的金属离子。该技术在还原过程中无需添加任何还原剂、保护剂和分散剂等化学试剂,不需要昂贵设备,操作简单方便,快速环保。经该技术制备的贵金属纳米颗粒粒径小、分散度高、与载体作用力强,因而表现出优异的催化性能。值得说明的是,由于其室温低压的温和处理条件,“室温电子还原”技术还可以与生物质材料相结合,制备性质可控的贵金属纳米催化剂。在本项研究中,研究团队利用该技术先于炭黑载体上还原负载Pd纳米颗粒,然后再实现Pt离子的还原,最终制备得到了Pt-Pd合金纳米颗粒。这些合金纳米颗粒在载体上分布均匀,平均粒径仅有2.6 nm,暴露面基本为(111)面。这一结构特性使氧气在Pt表面上的分解速率显著提升。另一方面,这些合金纳米颗粒表现为核壳结构,其中Pt元素富集于外壳,内核主要为Pd元素。这一结构有利于增强Pt和Pd两种元素之间的“配体作用”,使得Pt原子中d电子层的中心能量显著降低,导致Pt原子与吸附OH集团的相互作用减弱,结合能降低。依靠这两方面的改性,Pt-Pd/C催化剂的氧还原反应催化活性是商业Pt/C催化剂的4倍。最令人兴奋的是,由于合金纳米颗粒与炭黑载体的强相互作用,该催化剂表现出了十分优异的催化稳定性。经过一万圈的循环伏安扫描稳定性实验后,其催化活性仅损失3.5 %,而商业Pt/C催化剂则损失了19.5 %。这些优势将使Pt-Pd/C催化剂成为PEMFCs推广应用的新助力。

研究者相信,此项研究将会为PEMFCs的铂基催化剂研究开辟新的途径,为合金催化剂的开发应用提供新的思路。“室温电子还原”技术,这一新颖有效的催化剂制备技术,将会获得更多应用。相关结果已发表在Advanced ScienceDOI: 10.1002/advs.201600486)上。

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