通讯作者：范冬蕾
通讯单位：美国德克萨斯大学奥斯汀分校
【研究背景】
饮用水的稀缺是一个尖锐的全球性问题，因此急需开发低成本、强有效的消毒净化水技术。太阳能蒸汽技术已经成为最有潜力的可持续技术之一，可以将其用于水净化、灭菌和海水淡化。但是，传统太阳能蒸汽装置的大部分2D水蒸腾路径减少了可用的蒸汽蒸发路径，限制水蒸发速率，并且无法有效除汞。化学品吸附是最有潜力的除汞技术之一，由于S和Hg之间的相互作用，含硫材料在除汞方面表现出一定的可行性。MoS2含有丰富的硫原子，对汞具有较高的亲和力，在除汞方面显示出极大的潜力。但是，后处理过程中对汞富集的复合材料的提取使得这种吸附技术复杂化。
【成果简介】
美国德克萨斯大学奥斯汀分校的范冬蕾教授报告了一种创新的太阳能蒸汽系统，兼顾了水蒸发速率、除汞功能和可制造性。将水热合成的MoS2/C微珠、双功能吸光和除汞材料组装在3D聚氨酯(PU)海绵上(MoS2/C@PU)，巧妙制造出太阳能装置。MoS2/C的合成改善了光学吸收，提供了所需的亲水表面和zeta电位。PU海绵的3D蒸发路径将蒸发速率提高到1.95 kg m−2 h−1，明显优于其它研究报道。MoS2/C@PU可以提供98%的太阳能吸收效率，同时87%的孔隙率和可调厚度允许水直接存放和长途运输，这样可以减少水的热量损失，实现88%的能量转换效率。将其用于处理天然河水时，可以消毒杀菌、降低碱度、减少硬度，并且MoS2中丰富的S原子可以有效地吸附水中的Hg。没有残留吸收剂，有害汞从200 ppb降到1 ppb（饮用水标准），达到美国环保部门(EPA)制定的标准，这是太阳能除汞系统的首次展示。该工作以“Synergistic High-Rate Solar Steaming and Mercury Removal with MoS2/C@Polyurethane Composite Sponges”为题，发表在Adv. Energy Mater.
【研究亮点】
利用MoS2/C@PU复合海绵，首次制造出一种创新的太阳能蒸汽系统装置，提高水的蒸发速率，并且可以有效除汞。
【图文导读】
图1 MoS2/C微珠的(a)SEM(b)拉曼光谱；(c)MoS2/C微珠的结构和功能示意图；(d)MoS2/C（红色）和无定形碳微珠（蓝色）在乙醇中的的zeta电位；(e)e-1)无定形碳（红色）和MoS2/C微珠（蓝色）以及e-2) PU和MoS2/C@PU在不同厚度下的光吸收谱图；(f)组装MoS2/C微珠之前和之后PU海绵的数码照片；(g-i)MoS2/C@PU海绵的SEM。
除了除汞功能，MoS2的加入会改变表面充电特性和太阳光吸收。图1d显示微珠的zeta电位从0 mV变为-26.6 mV，这对MoS2/C微珠在PU上的静电组装至关重要。和碳珠相比，MoS2会粗化MoS2/C的表面，从而有效增大比表面积和太阳能吸收效率。图1e-1显示MoS2/C微珠在NIR区域的光学吸收和纯碳珠相比得到了极大的改善，这种增强可能源于复合体系的混合能带。图1g-i显示由于静电相互作用，带负电的MoS2/C微珠紧密均匀的固定在带正电的3D PU表面。
图2 MoS2/C@PU(10 mm)的太阳能蒸汽性能表征。(a)不同太阳能蒸汽试验示意图(路径设计：setup1-setup5)；(b)一个太阳光照下使用不同试验路径得到的水的累积质量变化；(c)不同路径下的太阳能蒸汽蒸发速率和太阳能-热能转换效率；(d)setup 3和(e)setup5中MoS2/C@PU(10 mm)的红外照片，前五张是俯视图，第六张是横截面视图，十字标志最高温度位置。
图2a中setup1类似大多数太阳能蒸汽系统，热活性材料直接漂浮在水上；setup2设有隔热层（聚苯乙烯泡沫）用来减少热活性3D海绵的散热；setup3和setup2相似，除了3D海绵暴露在顶部和侧面的空气中；setup4和setup5中高度多孔的MoS2/PU直接用作独立式水库和太阳光吸收器。纯净水在一个太阳光照下的蒸发速率为0.47 kg m−2 h−1，图2c显示setup1、2、3、5对应的蒸发速率分别为0.88、0.99、1.58、1.68 kg m−2 h−1。setup3水的蒸发速率提高了将近60%可能源于侧壁暴露的额外蒸发路径，setup5的高速水蒸发可能是因为减少了底部热量损失以及通过小孔将热量直接传递给水表面所带来的更高的热利用率。图2d、e显示了setup3和setup5中10 mm MoS2/C@PU的热图像，setup5的最高温度为38.5℃，比setup3高了近1.1℃；沿横截面看setup5的温度显示更均匀，平均温度比setup3高1.7℃。setup5中均匀且升高的温度分布证明更好的控制了周围环境的热量损失特别是底部接触，这些特征表明直接把水放在由低质量海绵状材料制成的太阳能蒸器中，其热容量较低，可以大大降低整体热量耗散以提高效率。
图3 (a)不同厚度的MoS2/C@PU下水的累积质量随时间的变化曲线(setup5, 1 sun)；(b)setup5（蓝色）和setup3（红色）中蒸发速率随MoS2/C@PU厚度的变化曲线；(c)一个太阳光照下太阳能-热能转换效率和水蒸发速率的性能比较（*表示显热和潜热均考虑在效率计算中）；(d)黑暗条件下不同厚度的MoS2/C@PU中水的累积质量随时间变化曲线(setup5)；(e)太阳光照（圆圈）和黑暗条件（正方形）下水蒸发速率随复合海绵侧面与顶部面积比的变化曲线；(f)轮辐式结构的复合海绵中水的累积质量随时间变化曲线(1 sun)，插图是轮辐式结构复合海绵的照片。
图3b显示setup3和setup5中MoS2/C@PU厚度的增加都会显著改善水蒸发速率，setup5中19 mm的MoS2/C@PU提供最高的蒸发速率1.78 kg m−2 h−1，明显优于其它研究报道中的太阳能蒸汽材料。图3d显示黑暗条件下水蒸发速率和侧壁与顶部面积比(S/T)成正线性相关，这是因为总蒸发表面积会随着海绵厚度而增加。从图3e可以清楚的看到，低S/T(S/T≤1.63)时阳光照射下水蒸发速率的增加速度远快于黑暗条件下，而高S/T(S/T≥2.61)时增加速度类似。侧壁不仅对黑暗条件下水蒸发速率有所贡献，也可以直接蒸发水。例如10 mm MoS2/C@PU在2D蒸汽设置(setup4)中蒸发速率为1.18 kg m−2 h−1，而用于3D设置(setup5)时蒸发速率提高到1.68 kg m−2 h−1。通过上述定量实验和分析，我们可以确认并了解3D蒸发路径和增大表面积比相同条件下的2D蒸发路径会提供更多的蒸发路径。通过将MoS2/C@PU制成轮辐状进一步证明了它的表面积效应，如图3f所示。
图4 (a)setup3和setup5中不同厚度海绵的太阳能蒸汽下效率比较；(b)复合海绵顶部最高温度随时间变化曲线；(c)非接触式设计：满载水的MoS2/C@PU在一个太阳光照下每隔30分钟的质量损失；(d)MoS2/C@PU储水能力与厚度的关系图。
图4a显示随着海绵厚度的增加，能量转换效率在10 mm时达到最大值88%。图4b表明增加海绵厚度可以降低平均工作温度，减少热辐射和对流。因此转换效率开始会随海绵厚度的增加而增加，但是继续增加厚度会带来更大的储水量使得太阳不能均匀加热整个海绵。如图4c所示，前30分钟内质量损失很低，中间一段质量几乎保持不变，最后30分钟内几乎降为零。16 mm MoS2/C@PU能都在几乎恒定的情况下连续8小时产生水蒸气，证明我们的太阳能蒸汽装置的高度可靠性。
图5 (a)太阳能蒸汽收集系统设计示意图；(b)太阳能蒸汽之前和之后科罗拉多河的水测试；(c)太阳能蒸汽前后科罗拉多河水的细菌测试；(d)太阳能蒸汽净化前后的镍离子浓度；(e)悬浮MoS2/C微珠和无定形碳微珠的除汞性能比较；(f)直接太阳能、石墨烯泡沫辅助太阳能蒸汽以及MoS2/C@PU海绵的除汞效率比较。
【总结与展望】
合成MoS2/C@PU海绵并组装成3D独立式太阳能蒸汽机，可以提供1.95 kg m−2 h−1的高蒸发速率和协同有效的一步式除汞功能。高性能归因于材料系统中设计的多种因素，例如MoS2/C微珠的宽带光学吸收以及复合海绵对太阳能的强吸收性。海绵的低热导性有助于热定位在MoS2/C表面以实现水蒸发和除汞双重功能。3D多孔结构直接将水储存在小孔内，这样可以有效抑制热量损失从而提供88%的能源效率。MoS2/C@PU用于净化天然河水，可以降低碱度、硬度以及除菌。这项工作会激发太阳能蒸汽技术的发展，将其应用于相关的水处理和海水淡化。
【文献链接】
Synergistic High-Rate Solar Steaming and Mercury Removal with MoS2/C@Polyurethane Composite Sponges.( Adv. Energy Mater.,2018, DOI: 10.1002/aenm.201802108)
文献链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201802108
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