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二维枝晶:单层MoS2畴区的新形态

枝状分形图案广泛存在于各种空间尺度中,如纳米尺度的分形金属原子岛和厘米尺度的雪花等。理解这些分形晶体的生长动力学不仅具有重要的基础科学研究价值,在应用研究中也具有非常现实的意义,其中一个广为人知的例子是锂离子电池的枝晶现象。对于单层二硫化钼(MoS2)这种仅有三个原子层厚度的二维材料来说,能否在二维平面内构筑分形结构是一个非常有趣的研究课题。同时,考虑到单层MoS2的光电催化活性与其边缘位点数目息息相关,而分形形态中更加丰富的边缘位点使其有可能成为一种更加高效的催化剂。

二维枝晶:单层MoS2畴区的新形态

最近,北京大学工学院张艳锋课题组研究发现,通过选用与MoS2晶格对称性不同的SrTiO3(001)基底,可以诱导单层MoS2畴区偏离常见的紧致三角形形态,使其呈现出独特的分形形貌。他们通过盒计数方法估算出这种单层MoS2枝晶的分形维度小于2,且该数值随着MoS2覆盖度的增加而逐渐增大,反映出该枝晶结构逐渐长大时的粗化效应。这些生长行为与扩散控制凝聚(DLA)预测的生长模式一致。有趣的是,暗场透射电子显微成像和二次谐波成像证实,这些MoS2枝晶结构虽高度分形,却可以归属于同一个单晶畴区。第一性原理计算进一步揭示了这种分形生长行为源于单层MoS2与SrTiO3(001)晶格对称性的失配,以及MoSx单体在SrTiO3(001)表面显著的扩散各向异性。具体而言,MoSx单体在SrTiO3(001)表面扩散时具有四重对称的优势取向,其扩散势垒仅为~0.27 eV;而一旦被MoS2岛捕获,沿着岛边缘的扩散将显著偏离原来的优势取向,并面临高达~3.15 eV的势垒。这使得DLA机制的适用条件得到满足,并驱动MoS2岛从初始的紧致三角形逐渐演变为分形枝晶。这一分形生长行为的发现为二维材料的畴区形貌调控提供了全新的思路,也有助于加深对二维晶体非平衡生长动力学过程的理解。这项工作的相关成果发表在 Advanced Functional MaterialsDOI: 10.1002/adfm.201505571)上。


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