金属锂负极：亲锂位点调控锂形核

随着手机、笔记本、电动汽车等行业的高速发展，人们对高能量密度、高安全性储能电池的需求日益增长。在各类电池体系中，金属锂由于其极高的理论比能量（3860 mAh g^-1）及最低的氧化还原电极电势（-3.040 V vs. 标准氢电极）而成为储能负极材料的研究热点。然而，在金属锂负极的充放电过程中，易形成针状或树枝状的锂枝晶。这些锂枝晶会给电池体系带来不可逆的容量损失，甚至可能会刺破隔膜而导致电池正负极内部短路，带来电池过热自燃等安全隐患。为了解决这些问题，科研工作者们从电池结构设计、电解质体系调控等角度进行了诸多尝试，但尚都不能完美解决金属锂负极的循环效率低、长循环性能差、安全性等问题。抑制金属锂枝晶的生长需要从更多新的角度、新的方法来尝试。

近日，清华大学张强研究团队设计了掺氮石墨烯为骨架的金属锂负极。通过掺氮石墨烯上具有亲锂性的含氮官能团（吡啶氮、吡咯氮等），电解质中的锂离子可以在充电开始时优先沉积在导电亲锂的掺氮位点以形成均匀分布的金属锂形核点，在继续进行的充电过程中，锂离子将基于这些均匀形核点进行均匀沉积，从而避免了普通铜箔上那样过度分散的形核点带来的金属锂枝晶。凭借掺氮石墨烯骨架的亲锂性和导电性，这一新型金属锂负极结构不仅获得了无枝晶的高安全性金属锂沉积形貌，还表现出了优异的电化学性能。在1.0 mA cm^-2的电流密度和1.0mAh cm^-2的循环容量下，采用掺氮石墨烯骨架的金属锂负极其循环库伦效率可以维持98%达到近200圈。

该研究提出了一个新的思路来抑制金属锂枝晶的生长，以获得更为安全更为高效的金属锂负极结构。为基于金属锂的二次电池提供了新的实用化探索思路和更广阔的应用前景。相关研究成果发表于Angewandte Chemie International Edition（DOI： 10.1002/anie.201702099）。该论文的完成人为清华大学张睿、陈筱薷、陈翔、程新兵、张学强、闫崇、张强。该工作在北京市科委、科技部、自然科学基金委的资助下完成。

近年来，清华大学张强教授研究团队致力于金属锂负极的研究。通过原位手段研究固态电解质面膜，采用纳米骨架、人工SEI、表面固态电解质保护调控金属锂的沉积行为，抑制锂枝晶生长，实现金属锂的高效安全利用。这些相关研究工作发表在Small2014, 10, 4257; ACS Nano 2015, 9, 6373; Adv. Mater. 2016, 28, 2155-2162; Adv.Mater. 2016, 28, 2888-2895; Adv. Sci. 2016, 3, 1500213; Energy Storage Mater.2016, 3, 77-84; Adv. Funct. Mater. 2017, 27, 1605989; Energy Storage Mater.2017, 6, 18-25; Chem 2017, 2, 258–270等。

原文发表在：

Lithiophilic Sites inDoped Graphene Guide Uniform Lithium Nucleation for Dendrite-Free Lithium MetalAnodes Angewandte Chemie Interational Edition. 2017, doi:10.1002/anie.201702099.

http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/anie.201702099/full

 Angewandte Chemie 2017, DOI:10.1002/ange.201702099

http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/ange.201702099/full

作者：ZhangR, Chen XR, Chen X, Zhang XQ, Cheng XB, Yan C, Zhang Q*.

原文链接如下，http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/anie.201702099/full

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