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大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超稳定有机/CQD杂化TSCs

大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超稳定有机/CQD杂化TSCs

大神Edward H. Sargent再出精品:高效、超稳定有机/CQD杂化TSCs

01

研究背景

体量子点太阳能电池(CQD-SCs)因其溶液可加工性、环境稳定性和带隙可调等优点而备受关注。在器件结构和表面钝化方面的研究使功率转换效率(PCE)达到13.8%。然而,CQD‐SCs仍存在低开路电压(VOC)和近红外(NIR)区域吸收相对较弱的问题。目前,解决前述问题的一种方法是建立串联设备体系结构。通过使用互联层(ICL)将前后亚单元连续连接,可提高VOC值。此外,串联太阳能电池(TSCs)与其他光活性层结合可以补充CQD吸收,使近红外区域(650-900 nm)的外部量子效率(EQE)损失最小化。

少数几个研究组最近报道了各种基于CQD的杂化串联太阳能电池(TSCs)。然而,先前报道的杂化TSCs在改善PCE方面有局限性。就CQD/CQD‐基TSCs而言,CQD固有的低VOC限制了PCE。此外,对于CQD/钙钛矿基的杂化TSCs,由于钙钛矿层和CQD层之间有大量的吸收重叠很难增加JSC由于有机太阳能电池具有高挥发性和强吸收性,CQD/有机杂化电池被认为是一种很有前途的组合。在传统的设备配置中,有机后电池接收来自CQD前电池的近红外(NIR)光。然而,CQD前电池与有机后电池相比带隙更小,导致了有机后电池中的光电流损失。因此,有必要为由有机前电池和CQD后电池组成的反向结构作出改变。

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成果简介

在此,来自韩国浦项科技大学的Taiho Park和加拿大多伦多大学的Edward H. Sargent等人,通过采用多缓冲层和双近红外(NIR)吸收器设计了一种策略性光学结构以克服杂化TSCs先前的性能限制

03

成果亮点

1. 这里,研究者采用多缓冲层解决CQD溶剂穿透底层有机层的问题。此外,通过使用补充CQD吸收的双近红外有机吸收剂单片TSCs的匹配电流显著提高到15.2 mA cm−2

2. 与此同时,研究者制得的杂化电池的功率转换效率(PCE)高达13.7%,比相应的单结电池要高是目前报道的基于CQD的杂化电池的最高效率

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图文解读

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图1 (a-b) 装置(a)和近红外吸收器(b)的原理图。(c-d) 研究者的结果与文献中报道的基于‐PbSCQD杂化TSCs的代表性PCE (c)和JSC (d)的数值比较

装置构造与性能在这里,研究者通过使用由溅射ZnO(s-ZnO)/ZnO纳米颗粒(ZnO NPs)组成的堆叠结构,成功地改变了反向结构以防止BTA穿透OPV层(图1a)。通过引入s‐ZnO/ZnO NPs堆叠层,有机前电池在CQD后电池制造后仍保持其特性。对于有机前电池,研究者使用了常用的介质带隙(Eg)聚合物供体(PTB7-Th)和超Eg非富勒烯受体(IEICO-4F)(图1b),有效地进行吸光,而CQD后电池显示了低的吸收系数。改进的反向结构使其短路电流密度(JSC)达到15.2 mA cm2是CQDTSCs中最高的同时PCE高达13.7%(图1c, d)。此外,在没有封装的环境空气储存3000小时后,杂化TSC保留了初始PCE的84.4%。PbS-CQD薄膜在短波长可见范围(≤600 nm)和对应于PbS CQD激子峰(≈1000 nm)有较强的吸收,但在红色和近红外区域(600 – 950 nm)吸收较弱。相比之下,PTB7‐Th:IEICO‐4F薄膜的特点是在可见区域的吸光度相对较低(≤600 nm),而在红色和近红外光谱区域的吸光度较高(600-950 nm)。

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(a-f)依次为有机/CQD(a-c)和有机/CQD/有机(d-f)体系的串联构型、厚度依赖性和吸收光谱。

厚度依赖性和吸收谱为了确定最高效的有机/PbS CQD杂化串联结构,研究者进行了转换矩阵法(TMF)测试(图2)。研究组分别使用PTB7‐Th:IEICO‐4F和CQD作为前电池和后电池构建了反向结构(图2a),并根据每层的厚度计算匹配电流(图2b)。观察到匹配电流随着后电池厚度的增加增加;而它随着前单元厚度的增加减小。前电池和后电池厚度分别为70和450 nm时,匹配电流最大

随后,研究者计算了不同波长下每个亚单元的吸收贡献(图2c)有机前电池对700-950 nm的吸收有显著贡献,而CQD后电池主要吸收可见光IR光。虽然每个亚单元在吸收上都有了很好的补偿,但是750~1100 nm的平均吸收仍然小于85.0%。为此,研究者在CQD层的顶部增加了PTB7‐Th:IEICO‐4F层,以生成双近红外吸收平台(图2d)。同样,研究了该结构下各亚单元厚度的匹配电流(图2e)。在最佳厚度条件下,新器件结构的匹配电流为16 mA cm−2,比硫醇处理的CQD HTL (14 mA cm−2)高出14.0%。依赖于波长的吸收贡献清楚地显示了增强的起源(图2f)。分析发现,双吸收器协同收集近红外光子,因此,在750~1100nm之间将平均吸收提高到90.0%。这允许将前电池的厚度从70增加到90 nm(CQD后电池的厚度为450 nm),从而获得更高的匹配电流。

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3 (a-b) ACN (a)和BTA (b)漂洗前后MoO3/薄膜Au ICL的溶剂相容性试验。(c-d) MoO3/薄膜Au/s‐ZnO ICL (c)和MoO3/薄膜Au/s‐ZnO/ZnO NPs ICL (d)分别在BTA冲洗前后的溶剂相容性试验。

验证ACN和BTA在使用最先进的PbS CQD-SCs时是否会破坏底层有机层,研究者进行了溶剂相容性测试。通过直接将ACN和BTA沉积在ICL所覆盖的有机层上发现BTA溶解了有机层,而CAN没有(图3a,b)。引入s‐ZnO(≈55nm)中间层并没阻止BTA对有机层的破坏(图3c)。在此研究者认为,≈55nm的厚度不足以完全阻挡溶剂的渗透,然而由于s‐ZnO固有的高电阻,使用较厚的s‐ZnO显著降低了JSC和FF。同时发现,双层s‐ZnO(≈55nm)/ZnO NPs(≈150nm)的堆叠结构有效地阻止了BTA穿透至有机层(图3d)。在此,s‐ZnO层(薄,但保形结构)和ZnO NP层(厚,但多孔结构)的结合阻止了BTA的穿透

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(a) 杂化串联结构的横截面SEM图像。(b-c)在杂化TSC中分别以IEICO‐4F‐为基础的电池和以PbS‐CQD‐为基础的电池典型的PTB7‐Th前J-V曲线(b)和EQE光谱(c)。(c)无封装的有机/PbS CQD杂化TSC的空气存储稳定性。

化性能的比较和稳定性。研究者使用该ICL,根据理论计算确定的各光活性层的最佳厚度,优化了PbS‐CQD‐基复合TSC的性能。基于PbS‐CQD‐的杂化TSC与总体计算的杂化串联结构完全匹配,如图4a所示在杂化TSC制造之前,还制造了单-结电池(SJCs)以验证每个SJC如何运行的。基于有机和PbS CQD的单个SJCs的配置分别为ITO/ZnO溶胶-凝胶/PTB7‐Th:IEICO‐4F/MoO3/Ag和ITO/s‐ZnO/ZnO NPs/PbS CQD/PTB7‐Th:IEICO‐4F/MoO3/Ag各光活性层SJCs的光伏性能如图4b和表1所示。基于-有机SJC的PCE为11.3%,VOC为0.71 V, JSC为21.7 mA cm−2FF为73.6%。与之前报道的最好的基于-PTB7 Th:IEICO 4F (150 nm)SJC相比,有机基SJC表现出较低的JSC。而基于-PbS‐CQD的SJC的PCE为11.4%,VOC为0.65 V, JSC为28.6 mA cm−2FF为61.4%。通过以上结果,研究者确认s‐ZnO/ZnO NPs堆叠结构引入,可以防止BTA溶剂的渗透

表1 基于PTB7-Th:IEICO-4F和基于PbS-CQD的SJCs和杂化TSCs的光电性能有源层厚度的关系

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根据每个亚单元的厚度,有机层的电流密度-电压范围为80-100 nm, CQD层为400-500 nm得到了杂化TSCs的电流密度-电压(J –V)曲线(表1)当CQD层厚度为400nm时,有机层厚度为90nm时器件性能达到最大当有机层厚度为90nm时,JSC随着CQD层厚度的增加而提高,直到450nm。优化后的杂化TSC的VOC为1.34 V, FF为67.4%,最高的JSC为15.2 mA cm−1,在之前报道的单片PbS‐CQD的杂化TSCs相比,PCE达到目前最高的13.7%

了确定杂化TSC中亚细胞的集成JSC值,研究者采用两个激发光源测量了外部量子效率(EQE)光谱(图4c)与PbS CQD后电池以PbS‐EDT作为HTL的串联装置相比,杂化TSC中前电池(15.2 mA cm−1)和后电池(15.7 mA cm−1)的集成JSC值更高。这些结果表明,在PbS CQD层吸收较弱的600-900 nm区域,通过互补吸收可以获得高匹配电流。除此之外,研究者测量了未封装的杂化TSCs在环境空气存储中的稳定性(图4d)。该装置在500小时后保留了初始PCE的98.0%3000小时后保留了83.0%。特别是VOCJSC值不变,说明光活性层保持稳定

05

小  结

研究者通过引入双近红外吸收装置展示了一种高效和长期稳定的有机/CQD杂化TSCs。首先,利用s‐ZnO/ZnO NPs堆叠结构成功地设计了ICL,有效防止底层有机层的化学降解。通过光学模拟和实验,采用双近红外吸收组合体来增加杂化TSCs的匹配电流。因此,在与之前报道的基于单片PbS CQD的杂化TSCs比较得知,研究者获得了最高的PCE,为13.7%,JSC值为15.2 mA cm1此外,未封装的杂化TSC在环境空气储存3000小时后保留了初始PCE的84.4%。因此,该研究有望为单片有机/CQD杂化TSCs的高性能提供一种新的策略方法。

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原文信息

Monolithic Organic/Colloidal Quantum Dot Hybrid Tandem Solar Cells via Buffer Engineering. (Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202004657)

原文链接:

https://doi.org/10.1002/adma.202004657

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