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复旦大学Angew. Chem.-Int. Edit.:一种环保柔性可充电水性锌电池的制备

复旦大学Angew. Chem.-Int. Edit.:一种环保柔性可充电水性锌电池的制备

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复旦大学Angew. Chem.-Int. Edit.:一种环保柔性可充电水性锌电池的制备
【研究亮点】

★ 采用PTO作为正极,传统多空玻璃纤维膜进行隔离,降低电池成本;

★ 生成的水性PTO//Zn电池电化学性能及循环稳定性良好,且低毒环保,有望用于可穿戴电子设备。

复旦大学Angew. Chem.-Int. Edit.:一种环保柔性可充电水性锌电池的制备
【研究背景】

    目前,可充电电池在低碳社会中有着不可替代的作用,但是几乎所有的可充电电池均含有有毒或环境不友好成分,当电池废弃时,会产生严重的环境问题,同时也不能用于可穿戴电子设备。在过去几年中,由于锌负极具备无毒、高容量和低成本的特性,可充电水性锌电池得到研究者的广泛关注。

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【成果简介】

理论上有机正极与锌负极的组合具备开发低毒电池的潜能,但是目前的学术成果较少,且成本较为高昂。为了解决以上问题,复旦大学王永刚教授(通讯作者)提出使用芘-4,5,9,10-四酮(PTO)作为正极、Zn作为负极,电解液含Zn2+,制备一种水性锌电池。文中详细研究了PTO电极的电荷储存机理以及全电池(PTO//Zn)的电化学性能。同时带状的柔性PTO//Zn电池表明其具备应用于可穿戴电子设备的潜能。相关文献“Environment-Friendly and Flexible Aqueous Zinc Battery Using an Organic Cathode”发表在Angew. Chem.-Int. Edit.上。

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方案1 水性PTO//Zn电池可逆反应机理示意图

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【图文导读】
 
 
 
 
 
 

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图1 (a)扫描速度为1 mV s-1时的CV曲线;(b)电流密度为0.04 A g-1的PTO电极的恒电流充/放电曲线;(c)在(i)原始、(ii)完全放电(0.36 V)和(iii)完全再充电(1.46 V)的条件下,PTO电极上C、O、Zn元素分布的STEM-HAADF图像和STEM-EDS映射图像(比例尺:100 nm);(d)PTO电极在原始、完全放电(0.36 V)和完全再充电(1.46 V)状态下的高分辨率Zn 2p XPS图像;(e)PTO电极在放电/充电循环中,各种放电(左)和充电(中)状态下的非原位FTIR谱图,右侧为对应于恒电流放电/充电曲线上的标记点。

要点解读:

    (a、b)PTO电极在1.0 V/1.17 V和0.63 V/0.85 V处有两对氧化还原峰,与(b)图中的平台和倾斜状态可以明显区分开,表现出336 mAh g-1的高容量以及良好的可逆性。(c)通过比较原始、完全放电和完全再充电下PTO正极的STEM-EDS图像,可以看出在充放电循环过程中Zn元素的可逆的产生/消失过程。(d)表明在放电过程中Zn2+产生,在再充电过程中Zn2+消失。(e)在放电过程中,1680 cm-1处的特征峰逐渐减弱(羰基的伸缩振动),这证明在放电过程中Zn2+持续与羰基结合。

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图2 (a)在不同电流密度下水性PTO//Zn全电池的恒电流放电/充电曲线;(b)Ragone曲线;(c)电流密度为3 A g-1的条件下的循环稳定性,在0.2 A g-1条件下测试自放电现象;(d)首先充电至1.46 V,然后在静置24小时后放电至0.36 V;(e)首先放电至0.36 V,然后静置24小时后充电至1.46 V。

要点解读:

    (a)PTO正极在0.04 A g-1的电流密度下,比容量高达336 mAh g-1,在电流密度分别为0.1、1、5 A g-1下,其比容量分别为300、213、162 mAh g-1。即使在20 s内完全充电(对应电流密度为20 A g-1),也可以获得113 mAh g-1的客观容量,显示出其具备类似于超级电容器的高倍率能力。(b)根据(a)中的数据计算得到Ragone图(即能量密度-功率密度图)。在22.1 W kg-1的功率密度下,比能量密度高达186.7 Wh kg-1。(c)当电流密度为3 A g-1时,电池容量保持率仍为约70%,且输送容量为145 mAh g-1,库仑效率接近100%,证明PTO正极具有良好的循环稳定性。(d、e)制备的电池中离子配位不会导致PTO电极的溶解,可以直接采用玻璃纤维膜进行分隔。自放电检测可以证明上述说法。图中可以看到电池在0.2 A g-1下完全充电至1.46 V,静置24小时后放电至0.36 V。静置后的放电可以提供了284 mAh g-1的容量,这与充电时几乎相同。同样,在放电至0.36 V后,电池静置24小时,显示出稳定的电池电压,随后再充电得到283 mAh g-1的容量,与静置前的放电容量几乎相同。以上证明再完全放电的情况下,自放电现象可以忽略不计。

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图3 (a)平置(左)和折叠(右)带状电池恒流放电/充电曲线;(b)电流密度为1 A g-1下,重复弯曲电池后循环稳定性的测定;(c)使用该电池(右)给LED(左)供电并启动电扇的实际演示。

要点解读:

    (a)在将扁平电池折叠一半100次后,几乎没有可辩别的容量损失,证明其具备良好的柔性和抗重复弯曲能力。(b)同时带状电池在连续弯曲下循环稳定。(c)当串联两个电池后,并联的30个LED等可以很好地工作,同时此电池可以驱动电扇,显示出其在可穿戴设备中应用的可能性。

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【总结与展望】

    可充电电池目前渗透到人类生活的方方面面,但几乎所有的可充电电池组件中均含有有毒元素,会造成环境污染。本工作制备的PTO//Zn电池不仅具备良好的电化学性能,同时低毒环保。但是需要注意的是,此种电池结构仍处在起步阶段,同时PTO阳极的电子传导性较低。此外电解质水溶液中负极生成的Zn枝晶也会限制电池的循环寿命。PTO//Zn电池投入实际使用仍需要改良。

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【文献链接】

Environment-Friendly and Flexible Aqueous Zinc Battery Using an Organic Cathode. Angew. Chem.-Int. Edit., 2018, DOI: 10.1002/anie.201807121

原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201807121?af=R

供稿 | 深圳市清新电源研究院

部门 | 媒体信息中心科技情报部

撰稿人 | 鱼悠悠

主编 | 张哲旭


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