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Small:Co-N-C纳米电催化剂的构筑及其同步辐射吸收谱研究

燃料电池作为21世纪清洁、高效的动力源之一,已经成为当前科学研究的热点。电催化氧气还原反应(ORR)由于其反应速率相对阳极反应速率更低,已经成为提高燃料电池整体性能的关键性因素。目前,普遍用于提高ORR速率的是以铂为代表贵金属催化剂,但由于价格昂贵以及资源稀缺等原因,极大地限制了其大规模应用。将储量丰富的过渡金属与氮掺杂的碳相结合,形成的复合材料在电催化ORR中显示出了接近于铂的催化性能,有望成为可替代的催化剂。最新研究表明,将金属有机框架材料(MOFs)及其复合物通过可控热解,可获得含金属的杂原子掺杂碳材料。实际上,在热解的过程中MOFs通常会发生结构坍塌,导致金属颗粒的失控生长,进而大幅降低电催化性能。


Small:Co-N-C纳米电催化剂的构筑及其同步辐射吸收谱研究


针对这一问题,中国科学技术大学国家同步辐射实验室宋礼教授团队设计了一种多巴胺包覆二维MOFs并结合热解的策略,合成了氮掺杂碳包覆均匀钴纳米颗粒的电催化材料。该研究采用超声法合成钴原子均匀分布的二维MOFs为前驱体,利用多巴胺均匀包覆对二维MOFs提供的限域保护,在热解过程中不仅维持了二维结构,同时也限制了大尺寸钴纳米颗粒的生长,最终得到了氮掺杂碳均匀包裹钴纳米颗粒的钴-氮-碳(Co-N-C)催化剂。利用同步辐射的X射线吸收谱对Co-N-C催化剂进行深入了表征,结果表明包裹的钴纳米颗粒具有的钴-氮配位表现出明显的结构扭曲和原子配位变化。其中包裹在氮掺杂碳中的钴纳米颗粒能有效的促进电子转移,碳结构中的氮又能诱导电荷极化,最终促使该催化剂表现出接近于商用Pt/C的半波电位(相对于标准氢电极)和优异催化稳定性。

相关论文在线发表在Small(DOI:10.1002/smll.201702074)上,论文共同第一作者为博士研究生张友魁和林运祥。



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