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Angewandte Chemie:一种大尺寸超薄二维金属氧化物纳米片的普适制备方法

超薄二维纳米片具有原子级的厚度及较大的侧向尺寸,拥有较强的面内共价键、对于电子在二维方向的限制作用以及超高的比表面积和表面原子比,通常表现出优于普通块体材料的电学、力学、催化等性能,如石墨烯、金属氧化物、金属硫化物等,受到人们的广泛关注。目前常见的超薄二维纳米片的制备方法主要包括“自上而下”的剥离法和“自下而上”的气相沉积法(CVD)和溶剂热法等。但是,剥离法只能将本征具有层状晶体结构的材料制备为二维纳米片,如石墨烯、硫化钼等;CVD法又非常耗时和耗能;溶剂热法常见于过渡金属氧化物纳米片的制备。因此,简单的实现包括主族金属和过渡金属氧化物在内的二维纳米片的可控制备仍是二维纳米材料研究的重点,促进二维纳米材料在更多领域的应用。


Angewandte Chemie:一种大尺寸超薄二维金属氧化物纳米片的普适制备方法

中国北京航空航天大学化学学院的郭林教授团队针对这一问题,采用简单的湿化学法,来进行有关金属氧化物二维纳米片普适性制备的研究:以氧化石墨烯为模板,利用金属离子的可控水解,实现了多种主族金属和过渡金属氧化物超薄二维纳米片的制备,如MgO, ZrO2,Al2O3, TiO2, SnO2 and Sb2O5等,并系统研究了该制备方法的关键因素及金属氧化物的生长机理。

 

该研究团队以氧化石墨烯(GO)为模板,利用GO表面的大π键与金属阳离子的静电吸附作用,使得金属阳离子在GO表面牢固吸附;随后通过精确控制液相反应的温度、pH等条件,促使金属阳离子进行可控水解,实现金属阳离子在GO表面成核和生长的平衡,最终得到了沿着GO生长的金属氧化物二维纳米片;最后,通过高温煅烧便可以得到自支撑的金属氧化物纳米片。该制备策略的关键是保证金属阳离子成核与生长的平衡,而不依赖于不同元素本征的物理化学特性,具有较强的普适性。此外,该团队通过实验条件的控制,可以实现超薄二维金属氧化物纳米片厚度的调控。该团队研究了通过上述方法制备得到的二维纳米片的表面化学状态,发现其金属原子和氧原子的电子结合能均相较于标准值有了一定的降低,表明金属原子和氧原子均处于被还原的得电子状态,导致金属氧化物纳米片表面具有独特的富电子状态,这种富电子状态对于材料催化性能、电学性能的提升有较大的帮助。总体来讲,该普适性制备方法可以极大的拓展二维纳米片的种类,简化制备过程,为新型二维纳米材料的制备以及应用提供一定的借鉴。

 

相关结果发表在Angewandte Chemie International Edition (DOI:10.1002/anie.201703871)上,文章第一作者为赵赫威,文章链接为http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201703871/full,或直接点击左下角阅读原文按钮进行阅读。


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