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二乙醇胺分子单层修饰对钙钛矿电池的影响——加快空穴提取和提高光伏性能

有机无机杂化太阳能电池器件中,理想的正极缓冲层具有传输空穴和阻挡电子的双重作用。p型空穴传输材料是p-i-n型有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池器件不可或缺的部分。目前,使用最多的P型空穴传输材料主要有聚(3,4-乙撑二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)、氧化镍和碘化亚铜等。因具有良好的旋涂成膜性、高导电性及高透光性,PEDOT:PSS是一种广泛使用的空穴传输层材料。然而,其主要缺点在于价格昂贵,易吸水潮解、不稳定。因此,廉价而稳定的无机缓冲层材料受到重视。例如,氧化镍具有宽带隙、导带边高等特点,有利于阻挡电子,且稳定性高,是一种良好的P型空穴传输材料。然而,香港科大杨世和教授带领的研究团队,在前期的研究中发现:基于氧化镍的钙钛矿电池,因较低的填充因子和电流密度导致常常导致较低的光电转换效率,这似乎与氧化镍层和钙钛矿层之间的接触性欠佳有关。

为了解决这一难题,表面修饰可有效改善钙钛矿层-空穴层接触、提高载流子输送速率,进而增加填充因子和短路电流密度,最终提高光电转换性能。该团队在仔细分析了氧化镍和钙钛矿的化学特性的基础上,提出采用具有特殊官能团的有机小分子化合物——二乙醇胺(DEA)充当界面修饰剂的策略。该分子具有胺基和羟基两个配位基团,可同时键合氧化镍和钙钛矿,所构筑的钙钛矿电池器件如图所示。

二乙醇胺分子单层修饰对钙钛矿电池的影响——加快空穴提取和提高光伏性能
他们首先运用紫外-可见吸收光谱、瞬态荧光光谱和X射线光电子能谱,考察了DEA修饰界面对钙钛矿层吸光性能以及空穴提取动力学特征的影响。他们观察到,DEA修饰界面,导致400 nm至800 nm的波段范围内捕光强度稍微增加,荧光寿命缩短,以及氧化镍层的功函稍许下降(从4.47下降到4.41 eV)。这充分说明了穿插在氧化镍层和钙钛矿层之间的DEA分子层能保证它们的良好接触。

接着,他们采用电流-电压(J–V)曲线测试、入射光电转换效率和电化学交流阻抗技术等手段,揭示了DEA单分子层修饰对电池光伏性能的影响。与未修饰的电池[FTO/NiO/Perovskite/PCBM/PN4N/Ag]相比,DEA单分子层修饰后的电池[FTO/NiO/DEA/Perovskite/PCBM/PN4N/Ag]的光伏性能较大幅度提高,迟滞效应减小。短路电流密度(Jsc)从17.6–17.8提升至20.8–20.9 mA×cm−2,填充因子(FF)从0.65–0.68提升到0.79–0.80,光电转换效率(PCE)从10.9%–11.5%提升至15.7%–15.9%。这些结果有力地证明了DEA单分子层修饰对提升电池光伏性能的良好效果。

他们也发现,DEA单分子层修饰后,在365–780nm范围内入射光电转换效率(IPCE)明显提高,与Jsc的增大相吻合。他们认为,光电流密度的增大可归因于钙钛矿结晶度和膜质量的改善,以及有益的分子偶电层的形成。另外,电荷传输阻抗的降低也证明了DEA单分子层修饰后,氧化镍层和钙钛矿层之间的界面接触得到明显改善,而且增强了电子注入。他们相信,加速的电荷转移(比如,从钙钛矿层到氧化镍层的空穴提取)及传输似乎是FF增大的主要原因。FF的增大则主要导致窄分布的PCE的增加,这都起源于钙钛矿层与氧化镍层良好的接触性、钙钛矿结晶度及钙钛矿膜的质量的提高。而且,他们发现,DEA修饰还能提升电池的稳定性。因此,他们提出的DEA修饰界面的策略,可为增强基于无机空穴传输材料钙钛矿太阳能电池的性能和稳定性铺平道路。

该研究成果发表在Advanced Functional MaterialsDOI: 10.1002/adfm.201505215)上。

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