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高效多孔 Fe:NiO 水氧化催化剂

人工模拟的光合反应被认为是给人类提供清洁可持续能源的一种理想途径。为了生成一个氧气分子,在光合反应过程中需要催化中心提供四个激发电荷氧化两个水分子中的低价态氧,同时在两个氧原子之间形成氧-氧键。氧气的形成是一个动力学非常缓慢的过程,过低的产氧效率也就大大限制了人工模拟光合反应研究的进展。所以,寻找高效的水氧化催化剂也就成为了实现人工模拟光合反应的重中之重。针对这一问题,陕西师范大学曹睿教授领导的分子模拟与太阳能转化研究团队采用新颖的模板合成方法得到了多孔的 Ni-Fe 氧化物高效水氧化催化剂。该方法通过大量前期筛选工作,寻找到了一种在较低温度下能被蒸发移除的有机模板剂。进而通过低温蒸发移除催化剂混合物前体里面的有机物模板剂来构筑多孔结构。由于采用了与传统高温煅烧移除模板剂不一样的方法,该新颖的方法使得生成的催化剂具有大的比表面积。相比室温形成的无定型催化剂而言,热处理不仅一定程度上提高了催化剂的稳定性,同时这一较低的合成温度还有利于使大量的Fe均匀掺杂到催化剂中来形成高效的 Fe:NiO 催化剂。而且,这一较低的合成温度不会导致生成在高温条件下很容易生成的低活性的铁酸盐结构。这一新颖的模板方法在合成热稳定性差、害怕高温处理的多孔材料方面有重要的研究前景。

高效多孔 Fe:NiO 水氧化催化剂

曹睿教授团队报道的这一多孔 Fe:NiO 水氧化催化剂通过低温热处理 Fe 掺杂的层状 α-Ni(OH)2 前体而得到。该多孔催化剂具有 164 m2/g 的比表面积,比块状的同类催化剂在电催化水氧化活性方面有了极大的提高。通过 XRD 和 XPS 分析,确定了在缓慢升温过程中,该催化材料在 100 °C 下从无层间结构的 α-Ni(OH)2 纳米片演化为层状 α-Ni(OH)2,进而在 200 °C 形成 Fe 均匀掺杂的NiO 催化剂。随着有机模板剂在 200 °C 的彻底蒸发消除,所得的催化剂具有多孔的大比表面特性。该低温热处理方法同时有益于保持材料的大催化表面积。而如果采用传统的高温热处理方法,则会不可避免的大大降低催化材料的比表面积。同时高温处理会形成 NiFe2O4 纳米粒子。NiFe2O4 在电催化水氧化过程中并不是一个活性高的物相。另外 200 °C 的热处理也使得催化材料较常规的室温合成的 Ni-Fe 催化剂而言,晶型有一定的提高,这也被认为对材料的催化稳定性有一定的帮助。在升温热处理过程中,材料的微观形貌,孔结构,以及比表面积通过 TEM 和 N2 物理吸附进行了表征。在 200 °C 以下,该材料被有机模板剂包覆。在 200-300 °C 下模板剂被彻底消除而形成多孔结构。而在 400 °C 下,多孔结构被破坏而形成纳米粒子。材料的电催化水氧化活性和稳定性都通过电化学实验进行了表征。其在玻碳电极表面的传质阻抗仅为块状类似物的四分之一。在0.1 M 的 KOH 水溶液中,在 328 mV 的过电势下,该催化剂可以达到 10 mA/cm2 的水氧化电流密度。

相关论文在线发表在 Advanced Science (DOI: 10.1002/advs.201500199) 上。

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高效多孔 Fe:NiO 水氧化催化剂

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