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Advance Materials:基于金属酚基卟啉设计合成Zr-MOFs及其光催化CO2还原

随着环境污染与能源危机的日益严峻,如何有效地解决这两大问题是人类面临的巨大挑战。CO2作为造成温室效应的主要气体之一,利用太阳光在催化剂存在的条件下将其转化为有用的化工原料,这不仅有助于解决环境污染,还有助于缓解能源危机。金属卟啉由于其独特的结构,在催化、仿生、医学、发光等领域中有着广泛的应用前景。此外,金属卟啉刚性的四方结构以及丰富的可修饰官能团使得其在构筑配位框架中具有较好的优势。尽管卟啉MOFs的研究近年来已得到了极大的关注,但目前还主要集中于羧酸、吡啶或唑类官能团化卟啉配体,而酚基卟啉MOFs的研究几近空白。如何有效地将酚基卟啉与金属离子构筑成稳定的配位框架,并使其在光催化CO2还原中表现出一定的活性,具有非常大的挑战。

Advance Materials:基于金属酚基卟啉设计合成Zr-MOFs及其光催化CO2还原

基于此,中科院福建物质结构构研究所结构化学国家重点实验室林启普课题组与张健课题组合作,利用酚基卟啉作为配体,通过top-down的策略设计合成了一系列具有氧化铌(nbo)拓扑网络结构的酚基卟啉MOFs。这类材料的稳定性非常好,不仅能在0.1M的盐酸水溶液中至少可以稳定7天,而且在饱和的氢氧化钠水溶液(~20M)中也至少可以稳定7天。此外,由于卟啉环的存在,这类材料对可见光具有较好的吸收。在卟啉环中可以引入不同的金属位点作为催化活性中心,研究人员对金属化卟啉酚MOFs进行了光催化CO2还原性能的研究。实验结果表明,当卟啉环中引入Co2+时,其光催化CO2还原活性最好,并通过控制实验与理论计算探讨了当卟啉环中引入不同金属时,其表现出不同催化活性的原因。

这一研究成果为酚基卟啉MOF的设计与合成以及性能研究提供了参考。相关研究结果发表在Advance Materials(DOI: 10.1002/adma.201704388)上。



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