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Small Methods:基于纳米铜基材料的CO2还原电催化剂的研究进展

复旦大学先进材料实验室和化学系郑耿锋团队针对当前关于铜基催化剂在CO2电还原领域的热点,对近几年相关研究进展进行了回顾和总结。本综述面向CO2电还原的铜基金属纳米催化剂,综述了五大类能够有效提升铜基催化剂CO2电催化还原选择性的策略,包括电解液的选择、催化剂晶面设计、氧化物转化、几何结构影响以及纳米组分效应。

化石燃料的过度消耗和严重的全球变暖问题引起的能源危机正是世界面临的两大挑战。而全球无限制的CO2排放  已造成严重的环境污染和气候变化问题,自19世纪末期以来,大气中CO2的浓度已从280 ppm增加至目前的400 ppm。气候变化问题是当前全球普遍关注的焦点性问题,其中全球变暖问题最为突出。并最终可能威胁到人类的生存和发展。以此为背景,探索低成本、高效率的降低大气中的CO2浓度的技术已成为各国政府和科学家的重点研究方向。近年来,利用热化学、光化学和电化学的方法,人们对催化CO2还原到碳氢化合物燃料进行了积极的研究。其中,电化学还原CO2的手段因其具有更高的还原效率与相对简单的实验环境从而能够实现真正的碳元素循环,而更受到人们的青睐。

不论从热力学或者动力学角度来说,CO2作为线性和中心对称分子是非常稳定的。只有在比较严苛的条件下才能反应(高温、高压、高过电位)。与此同时,CO2还原反应机理较为复杂,反应产物种类较多、反应速率较慢。CO2的电化学还原过程可以通过使CO2失去2e、4e、6e、8e和12e电子来完成。在不同的电极材料、还原电位、电解质、PH等反应条件下,生成的产物也多种多样。例如,Au、Ag、Zn、Pd等金属的主要还原产物为CO,目前主流认为,这些金属吸附一氧化碳的能力弱,其一旦生成则倾向于直接脱离电极表面。而Co、Sn、In、Bi等金属的主要还原产物为甲酸,一般认为它们的析氢电势较高,而CO2吸附能力弱,因而CO2更倾向于结合质子生成HCOO后离开电极表面,从而生成甲酸或者甲酸盐。其他金属,如Al、Ga、Pt、Fe等催化效率很低。而铜基材料是目前已知的唯一能够得到C2+还原产物的金属催化剂,一般认为是CO中间体与铜基催化剂表面结合能更大,有利于加氢反应,将CO2转化为烃类或者醇类。与其他还原产物相比,C2+产物明显具有更高的经济价值。因此,对于铜基催化剂的设计与调控,使其具有高效率、高选择性是目前研究一大挑战

Small Methods:基于纳米铜基材料的CO2还原电催化剂的研究进展

近日,复旦大学先进材料实验室和化学系郑耿锋团队针对当前关于铜基催化剂在CO2电还原领域的热点,对近几年相关研究进展进行了回顾和总结。本综述面向CO2电还原的铜基金属纳米催化剂,综述了五大类能够有效提升铜基催化剂CO2电催化还原选择性的策略,包括电解液的选择、催化剂晶面设计、氧化物转化、几何结构影响以及纳米组分效应。作者首先介绍了电催化CO2还原的基本原理。综述了五大类能够有效提高铜基催化剂在CO2电还原的选择性方面的策略。并且详细讨论了这些催化剂调控策略背后的机理。在论文的最后部分作者还总结了当前电催化CO2还原的研究现状,并指出了当前面临的一些挑战,还就该领域在未来的发展方向和可能遇到的机遇进行了展望。

以上成果已发表于Wiley旗下的Small Methods上 (DOI: 10.1002/smtd.201800121 )。

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