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柔性核-壳式三明治状CNT-Si-C海绵体负极

柔性核-壳式三明治状CNT-Si-C海绵体负极

近年来硅因其超高理论比容量(4200mAh/g),高安全性和丰富的来源,被认为是新一代高能锂离子电池绝佳的负极材料。但是硅存在的两个问题(导电性差和体积膨胀效应巨大)严重阻碍了它的实际应用,在硅的表面包覆一层导电缓冲层来缓解这两个问题,被认为是一种行之有效的方法。武汉大学袁荃教授利用碳纳米管和二氧化硅通过溶胶凝以及镁热还原成功制备出柔性核-壳式三明治状(3D)CNT-Si-C海绵体负极,其具有极好的柔性以及倍率性能和循环稳定性

柔性核-壳式三明治状CNT-Si-C海绵体负极

图1. a) CNT-Si-C海绵体合成示意图,b) CNT-Si-C海绵体的形变测试

柔性核-壳式三明治状CNT-Si-C海绵体负极

图2. a) CNT-SiO2-CTAB 和b) CNT-Si-C的SEM图像(插图为相应的结构示意图),c) CNT-SiO2-CTAB 和d) CNT-Si-C的TEM图像(插图为相应的结构示意图),e) CNT-Si-C的HRTEM图像,f) Si的HRTEM图像,g) XRD图谱,h) CNT海绵体和CNT-Si-C的拉曼图谱,i) CNT-Si-C的暗场成像及相应的Si, C元素mapping


首先采用化学气相沉积合成了CNT海绵,接下来通过溶胶凝胶合成了核-壳式CNT-SiO2,再以金属镁粉为还原剂,通过镁热还原反应制备核-壳式CNT-Si-C海绵体,随后用盐酸除去多余的金属镁。核-壳式三明治状(3D)CNT-Si-C海绵体具有出色的机械柔韧性能,经过按压后能够恢复原状。当作为锂离子电池负极材料表现出优异的循环稳定性和倍率性能:在电流密度0.5A/g下,首次放电比容量达到了2100mAh/g(接近其理论比容量2450mAh/g,复合材料中Si含量为55%),循环几周稳定后容量为1950mAh/g,经过500次循环后其容量为1800 mAh/g,表现出优异的循环稳定性;当电流密度上升到4A/g后,其放电容量仍保持在1700mAh/g,并且当电流密度回到初始值时,其容量也得到了较好的恢复,恢复到了初始容量。

柔性核-壳式三明治状CNT-Si-C海绵体负极

图3. a) CNT-Si-C在不同电流密度下从0.1至4A/g的充放电曲线;b)  CNT-Si-C不同电流密度下的容量保持率; d) CNT海绵体和CNT-Si-C倍率性能图; e) CNT-Si-C在电流密度0.5A/g下的循环性能和库伦效率图


核-壳式三明治状(3D)CNT-Si-C海绵体出色的柔性和倍率性能归因于以下几点:

  • CNT骨架和硅表面的碳缓冲层增强了材料的导电率,弥补了硅导电率差的缺点,且多孔CNT网络具有极好的柔性

  • 材料的多孔结构缩短了Li+的扩散路径,促进了Li+的扩散,并使电解液能充分的浸润电极

  • CNT网络与硅层间协同效应极大地提高了材料的性能

  • 表面的碳缓冲层有效的限制了硅的体积膨胀,保持了电极的完整性。


Yanbing Yang, Xiangdong Yang, Shasha Chen, Mingchu Zou, Zhihao Li, Anyuan Cao, Quan Yuan, Rational design of hierarchical carbon/mesoporous silicon composite sponges as high-performance flexible energy storage electrodes, ACS Appl. Mater. Interfaces, DOI:10.1021/acsami.7b05032

 

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