伴随着便携式通讯工具、电子设备和动力汽车等在人们日常生活中的需求不断加大，人们对以锂离子电池为代表的二次电池要求不断提升，具有更高比能量的电池成为人们不断追求的目标。采用单质硫为正极，金属锂为负极的锂硫电池因其高理论比容量（1675mAhg-1）和体积能量密度（2.8kWhg-1）被视为极具开发潜力的下一代二次电池系统之一。虽然硫正极具有元素储量丰富、成本低廉、安全无毒、环境友好等优点，但是单质硫及其放电产物硫化锂几乎不导电，严重降低了锂硫电池的电子传输效率及电化学反应效率。此外，充放电过程中形成的可溶多硫化物中间体的“穿梭效应”会导致正电极活性物质减少，电池寿命缩短。因此，锂硫电池正极材料在近年来受到了研究者们的极大关注。研究表明，以多孔碳材料作为硫载体，可在提高硫正极的导电性同时抑制多硫化物的溶出，进而能够提升锂硫电池性能。已报道的碳硫复合材料的硫负载量通常低于70wt%，这极大地降低了锂硫电池的能量密度优势。受限于碳材料的结构参数，简单地提升硫含量会导致碳材料对硫的负载效应显著降低，电池的整体性能因此也会快速下降。如何提升高硫含量正极的性能是当前锂硫电池的一个研究重点和难点。
最近，厦门大学的郑南峰教授和方晓亮副教授研究团队基于简单的模板法设计了一种由一维多孔碳骨架表面上垂直定向排列超薄二维多孔碳纳米片构成的新型三维分级多孔碳材料（HPCR）。通过对一维和二维多孔碳材料的结构耦合，HPCR不仅具有超高比表面积（2226cm2g-1）和超大孔体积（4.9cm3g-1），还具有由垂直多孔碳片相互连接形成的独特大孔框架结构。结合一维多孔碳棒和二维多孔碳片的对比研究，该团队系统分析了新型三维分级多孔碳材料在锂硫电池中的结构优势。作为一种理想的高硫负载载体，HPCR可轻松固定其自身质量3.7倍的硫（硫含量78.9wt%）。所得C/S复合物在1C（1C=1675mAg-1）倍率下300次循环后可逆容量可达700mAhg-1；在5C倍率下充放电时，可逆容量仍可达646mAhg-1。相比之下，具有相同硫含量的一维多孔碳棒和二维多孔碳片虽然在小倍率表现不俗，但在5C倍率下容量却迅速衰减。HPCR的优异性能得益于其超高比表面积和超大孔体积能够将高含量的硫固定于结构框架内，同时开放性大孔结构能够保证电子和离子的传输。当HPCR进一步负载其自身质量约8.1倍的硫（硫含量88.8wt%）时，所得C/S复合物仍然表现出良好的倍率性能（3C倍率下可逆容量为545mAhg-1）和循环稳定性（1C倍率下200次循环后可逆容量可达632mAhg-1）。由于实现超高硫负载，使用传统工艺涂片制得正极的硫含量可达71%，涂覆密度为1.95gcm3，0.5C倍率下的稳定体积比容量高达1050mAhcm3。
该工作为开发高性能的高硫含量锂硫电池和提升锂硫电池的能量密度提供了新思路。同时，该三维分级多孔碳材料在其它研究领域如超级电容器、催化和污染物去除等方面具有潜在的应用优势。
相关论文发表于Advanced Functional Materials（DOI:10.1002/adfm.201601897）上，第一作者为厦门大学博士生郑宗敏。
构筑三维多孔碳包覆的金属硫化物的普适方法及其在储能领域中的应用
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