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中山大学童叶翔教授课题组专题报道

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童叶翔,中山大学化学与化学工程学院教授、博士生导师。2000年-2008年任中山大学化学与化工学院副院长;目前担任中国化学会理事,中国化学会电化学分会委员,中国稀土学会湿法冶金专业委员副主任委员,中国金属学会冶金物化分会委员,中国电工技术学会电镀涂敷专业委员会委员;广东省化学会秘书长,广东省表面工程学会和广州市化工学会副理事长。近十年来一直从事纳米功能材料的物理与化学研究领域的研究工作。

研究方向:(1) 纳米能源材料与新能源器件, (2) 纳米体系电子存储与输运, (3) 功能纳米材料与纳米器件。2005年以来以通讯作者身份在国外重要学术刊物上(包括Adv. Mater.,Nano Letters, Energy & Environmental Science,Chem. Mater.,J. Phys. Chem. B,J. Phys. Chem. C,Chem. Commun.,Electrochem. Commun.等)发表SCI收录论文200余篇,他引6436余次;获授权发明专利5件。课题组2016年发表论文20余篇,主要是以下几个领域:

  • 柔性锂离子电池柔性超级电容器

  • 电催化分解水;

  • 微生物燃料电池;

  • 光催化。

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童叶翔教授论文引文报告(web of science数据)


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童叶翔教授课题组高被引论文前5名的文章,其中4篇为卢锡洪博士以第一作者所发(现为中山大学副教授,有关卢老师的介绍可点击查看此处)。截至目前,单篇最高被引次数为493次。(web of science数据)


近期童教授课题组所做部分工作如下:

一、金属氧/氮化物负载在碳布上用于柔性锂离子电池

随着柔性可穿戴设备的发展,对储能装置也提出来新的需求。而目前能够承受快速充放电合适的电极材料进而获取高功率密度的锂离子电池柔性电极材料缺少。碳布由于其具有高的柔韧性和电子导电性被广泛用作基底材料鉴于此,作者用碳布作为基底,在上面生长来了氮化Fe2O3用于柔性锂离子电池。Fe2O3表面被一层氮化铁(其具有高的导电性)包覆,使Fe2O3具有短的离子扩散路径和优异的导电性能,使得该复合材料具有高的柔韧性以及优异的电化学性能。当其和LiCoO2组装成柔性全电池后,在10A/g高的电流密度下,可获得24328W/Kg高的功率密度和163Wh/Kg高的能量密度

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图1.材料形貌表征

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图2.Fe2O3和氮掺杂Fe2O3材料组装成半电池后电化学性能对比

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图3.Fe2O3和氮掺杂Fe2O3材料组装成全电池后电化学性能对比


Muhammad-Sadeeq Balogun, Zupeng Wu, Yang Luo, Weitao Qiu, Xiaolei Fan, Bei Long, Miao Huang, Peng Liu, Yexiang Tong, High power density nitridated hematite (a-Fe2O3) nanorods as anode forhigh-performance flexible lithium ion batteries, Journal of Power Sources, 308 (2016) 7-17


除此之外,童老师课题组成员近期还在碳布上负载了Fe3O4纳米管、Fe2N以及VO2材料。文章如下,有兴趣的读者可下载阅览。

  1. Weitao Qiu, Muhammad-Sadeeq Balogun, Yang Luo, Kaiqian Chen, Yikun Zhu, Xujing Xiao, Xihong Lu, Peng Liu, Yexiang Tong, Three-dimensional Fe3O4 Nanotube Array on Carbon Cloth Prepared from A Facile Route for Lithium ion Batteries, Electrochimica Acta2016, doi:10.1016/j.electacta.2016.01.173

  2. Muhammad-Sadeeq Balogun, Weitao Qiu, Feiyi Lyu, Yang Luo, Hui Meng, Jiantao Li, Wenjie Mai, Liqiang Mai, Yexiang Tong, All-Flexible Lithium Ion Battery Based on Thermally-Etched Porous Carbon Cloth Anode and CathodeNano Energy, 2016, DOI: 10.1016/j.nanoen.2016.05.017

  3. Muhammad-Sadeeq Balogun Yang Luo, Feiyi Lyu, Fuxin Wang, Hao Yang, Haibo Li, Chaolun Liang, Miao Huang, Yongchao Huang, and Yexiang Tong, Carbon Quantum Dot Surface-Engineered VO2 Interwoven Nanowires: A Flexible Cathode Material for Lithium and Sodium Ion Batteries, ACS Applied Materials & Interfaces, 2016, DOI: 10.1021/acsami.6b01305


二、超级电容器之碳纤维布

如何在不牺牲功率密度和长期稳定性的同时,增加SCs(超级电容器)能量密度和工作电压当前SCs研究的热点问题。鉴于此,本文作者采用一种简单有效的电化学氧化方法直接激活CC(碳纤维布)作为SCs电极材料

通过快速氧化法易获得具有良好剥离的碳纤维和碱性官能团结构的EACC电极。由于氧官能团和表面积的显著增加以及独特的核-壳结构,作者将所制备的EACC-10电极产生的电荷存储能力较未处理的CC电极提高了三个数量级以上。 EACC电极在6mA/cm^2的高电流密度下比电容高达756mF/cm^2,并表现出出色的循环稳定性

此外,将EACC-10电极作为负极,MnO2@TiN电极作为正极,作者不仅制备出能量密度高达1.5mWh/cm^3和稳定工作电压为2V的柔性ASC器件,而且该器件还具备出色的耐久性,循环70000次后电容性能没有任何衰减。

这项工作表明使用电化学活化策略可以显着提高CC的电容性能,并为开发高能电极材料开拓了新的途径。

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图4.CC激活过程示意图: b)未处理的CC的SEM图像; c) EACC-10的SEM图像; d) 在EACC-10碳纤维边缘收集的TEM图像; e) 剥离碳纤维的HRTEM图像.

中山大学童叶翔教授课题组专题报道图5.a) MnO2/TiN//EACC-10装置的Ragone曲线, 与其他超级电容器报告的值作为比较;b) 由串联直管和弯曲MnO2@TiN//EACC-10器件供电的LED指示灯.

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图6.a)在100mV/s不同扫描电压下收集的MnO2/TiN //EACC-10器件的CV曲线; b)在6mA/cm^2下MnO2/TiN //EACC-10器件的恒电流充放电曲线和电位分布曲线; c) 基于(a)电压函数对于MnO2/TiN//EACC-10器件计算的体积电容和能量密度; d) MnO2@TiN//EACC-10器件的体积电容和容量保持率作为电流密度的函数; e) MnO2@TiN//EACC-10 ASC器件的长期稳定性和可逆性,扫描速率从100至600 mV/s.


Wang Wang, Wenyue Liu, Yinxiang Zeng, Yi Han, Minghao Yu, Xihong Lu, and Yexiang Tong, A Novel Exfoliation Strategy to Significantly Boost the Energy Storage Capability of Commercial Carbon Cloth, Adv. Mater. 2015, 27, 3572–3578. 


除此之外,童老师课题组成员近期在超电方面还做了以下工作:

  1. Fuxin Wang, Yinxiang Zeng, Dezhou Zheng, Cheng Li, Peng Liu , Xihong Lu , Yexiang Tong, Three-dimensional iron oxyhydroxide/reduced graphene oxide composites as advanced electrode for electrochemical energy storage, Carbon, 2016, doi:10.1016/j.carbon.2016.02.088

  2. Xiyue Zhang, Haozhe Zhang, Ziqi Lin, Minghao Yu, Xihong Lu, and Yexiang Tong, Recent advances and challenges of stretchable supercapacitors based on carbon materials, SCIENCE CHINA Materials, 2016, doi: 10.1007/s40843-016-5061-1

  3. Teng Zhai, Xihong Lu, Fuxin Wang, Hui Xia and Yexiang Tong, MnO2 nanomaterials for flexible supercapacitors: performance enhancement via intrinsic and extrinsic modification, Nanoscale Horizons, 2016, DOI: 10.1039/c5nh00048c


三、电催化剂之分解

水分解作为可持续能源循环的重要途径备受关注,其分解过程包括在阴极处的析氢反应(HER)和在阳极处的析氧反应(OER)。通常情况下,电化学活性层沉积在导电基底/载体上以减少水分解中额外能量损失。但在高电流密度下,该过程伴随有高的气泡形成速率,由此引发活性层附近的剧烈搅动使其易于粉化脱落。鉴于此,本文作者制备了一种三维单片无金属N掺杂的多孔碳布电极催化剂(3D NiD-PCC),将其与集流体相结合构筑成的整块催化电极有效地解决了上述问题。

材料表面积增加和N的引起可有效地促进析氧反应进行。此外,这也是该研究领域首次获得的在相当低超电势下用于碱性电解槽的阳极。这种材料不仅具有250mV的低起始电位,而且在360mV下还可产生10mA/cm^2的电流密度。当与其它自支撑电催化剂、纯碳催化剂相比,该材料的Tafel斜率仅为98mV/dec并具有长达28小时的优异耐久性。

这项工作为自支撑和高效基体电极材料的合成提供了新的借鉴。也为这些材料在电催化及其他能源存储和转化领域的使用铺平了道路。

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图7. 单个3D NiD-PCC的合成示意图.

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图8. BCC(a)和NiD-PCC(b,c)的SEM图像; BCC(d)和NiD-PCC(e)的TEM图像, 插图是显示样品的右边黄色眩光区域的剥离部分NiD-PCC的HRTEM图像; (f) 左黄色眩光部分的放大TEM图像.

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图9. BCC//BCC, NiC//NiC和NiC//NiD-PCC碱性电解槽的全水分解活性; (a) 在1M KOH,扫描速率为10mV s^-1下的LVS图谱: (b) 光学图像显示在NiC//NiD-PCC电解槽电极上产生的氢气和氧气泡; (c) BCC//BCC,NiC//NiC和NiC//NiD-PCC电池在10mA cm^-2下28h下测量的计时电位.


Muhammad-Sadeeq Balogun, Weitao Qiu, Hao Yang, Wenjie Fan, Yongchao Huang, Pingping Fang, Gaoren Li, Hongbing Ji and Yexiang Tong, A monolithic metal-free electrocatalyst for oxygen evolution reaction and overall water splitting, Energy Environ.Sci.,2016,9,3411–3416.


除此之外,童老师课题组成员近期在电催化方面还做了以下工作:

  1. Zilong Wang, Shuang Xiao, Yiming An, Xia Long, Xiaoli Zheng, Xihong Lu, Yexiang Tong, and Shihe Yang, Co(II)1–xCo(0)x/3Mn(III)2x/3S Nanoparticles Supported on B/N-Codoped Mesoporous Nanocarbon as a Bifunctional Electrocatalyst of Oxygen Reduction/Evolution for High-Performance Zinc-Air Batteries, ACS Applied Materials & Interfaces, 2016, DOI: 10.1021/acsami.5b12803

  2. Han Xu, An-Liang Wang, Ye-Xiang Tong, and Gao-Ren Li, Enhanced Catalytic Activity and Stability of Pt/CeO2/PANI Hybrid Hollow Nanorod Arrays for Methanol Electro-oxidation, ACS Catalysis, 2016, DOI: 10.1021/acscatal.6b01010


四、超级电容器&燃料电池之双管齐下

在能量存储(超级电容器)和转化(微生物燃料电池)方面,非对称超级电容器(ASC)快速充放电能力和超长循环寿命使其备受关注,然而在进一步提高其输出功率和能量密度的研究上仍乏陈可数!

MoO3兼具廉价,多价态Mo,环保及高的功函数(6.9eV)等优良特性使其成为一种极佳的纤维状电极材料。但由于MoO3的导电性差(大约10^-5 S/cm),使得基于MoO3电极的法拉第氧化还原动力学迟缓且性能衰减快。

为了从根本上改善这些问题,作者采用一种新的原位N和低价态Mo双掺杂策略显著改善了MoO3的导电性,活性位点可及性和电化学稳定性。将N-MoO3-x纳米线用于纤维状不对称超级电容器(ASCs)和微生物燃料电池(MFC)的双功能阳极材料时可表现出优异的性能,能量密度和功率密度分别高达2.29mWh/cm^3和0.76mW/cm,从而开拓了自供电源发电和存储的集成式解决方案!

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图10. (a) 一束N-MoO3-x涂覆的碳纤维; b) 在700℃下制备N-MoO3-x涂覆碳纤维的SEM图像;  c) TEM图像和d) N-MoO3-x纳米线的HAADF-STEM图像, 在(c)中插入它的SAED模式; e) 从(d)中的圆形区域获得的EELS; f, g) 从(c)中的正方形区域获得的HRTEM图像.

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图11. a) 原始组装的纤维状MnO2/TiN//N-MoO3-x ASC器件的示意图; b) 纤维状ASC装置的GCD曲线; c) 作为电流密度函数的光纤形ASC器件的线性电容和体积电容; d) 在不同条件下(左)和相应的装置图片(右),纤维形ASC装置在100mV/s下的CV曲线; e) 纤维形ASC装置和其他最近报道的纤维形SC的Ragone图.

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图12. a)原始组装的纤维形MFC装置的示意图; b) 在平坦和弯曲条件下Pt/C//N-MoO3-x-MFC装置的极化和功率曲线; c) 对于Pt/C//N-MoO3-x-MFC装置的功率密度对时间图谱: d) 通过不同数量纤维形MFC装置组装的ASC的充电曲线.


Minghao Yu, Xinyu Cheng, Yinxiang Zeng, Zilong Wang, Yexiang Tong, Xihong Lu,* and Shihe Yang, Dual-Doped Molybdenum Trioxide Nanowires: A Bifunctional Anode for Fiber-Shaped Asymmetric Supercapacitors and Microbial Fuel Cells, Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 6762-6766.


除此之外,童老师课题组成员近期在微生物燃料电池方面还做了以下工作:

  1. Haolin Tang, Shichang Cai, Shilei Xie, Zhengbang Wang, Yexiang Tong, Mu Pan, and Xihong Lu, Metal–Organic-Framework-Derived Dual Metal- and Nitrogen-Doped Carbon as Efficient and Robust Oxygen Reduction Reaction Catalysts for Microbial Fuel Cells, Advance Science, 2016, DOI: 10.1002/advs.201500265


除以上几个方向外,童老师课题组成员近期还在以下几个方面做出了优秀的工作:

光催化:

  1. Yongchao Huang, Bei Long, Minni Tang, Zebao Rui, Muhammad-Sadeeq Balogun,Yexiang Tong, Hongbing Ji, Bifunctional catalytic material: An ultrastable and high-performance surface defect CeO2 nanosheets for formaldehyde thermal oxidation and photocatalytic oxidation, Applied Catalysis B: Environmental, 2016, doi:10.1016/j.apcatb.2015.08.047

  2. Yongchao Huang, Wenjie Fan, Bei Long, Haibo Li, Fengyi Zhao, Zili Liu, Yexiang Tong, Hongbing Ji, Visible light Bi2S3/Bi2O3/Bi2O2CO3 photocatalyst for effective degradation of organic pollutions, Applied Catalysis B: Environmental, 2016, DOI:10.1016/j.apcatb.2015.11.043

  3. Jiejing Kong, Zebao Rui, Xuyu Wang, Hongbing Ji, Yexiang Tong, Visible-light decomposition of gaseous toluene over BiFeO3–(Bi/Fe)2O3 heterojunctions with enhanced performance, Chemical Engineering Journal, 2016, DOI: 10.1016/j.cej.2016.05.100

  4. Yanchao Mao, Yongguang Cheng, Junqiao Wang, Hao Yang, Mingyang Li, Jian Chen, Mingju Chao, Yexiang Tong and Erjun Liang, Amorphous NiO electrocatalyst overcoated ZnO nanorod photoanodes for enhanced photoelectrochemical performance, New Journal of Chemistry, 2016, DOI: 10.1039/c5nj01815c


光电催化:

  1. Hao Yang, Lan-Qi He, Zi-Han Wang, Yan-Yu Zheng, Xihong Lu, Gao-Ren Li, Ping-Ping Fang, Jian Chen, Yexiang Tong, Surface plasmon resonance promoted photoelectrocatalyst by visible light from Au core Pd shell Pt cluster nanoparticlesElectrochimica Acta, 2016, DOI: 10.1016/j.electacta.2016.05.120


锂电综述:

  1. Muhammad-Sadeeq Balogun, Weitao Qiu, Yang Luo, Hui Meng, Wenjie Mai , Amos Onasanya, Titus K. Olaniyi, and Yexiang Tong, A review of the development of full cell lithium-ion batteries: The impact of nanostructured anode materialsNano Research, 2016, DOI: 10.1007/s12274-016-1171-1


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