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用于高性能锂金属负极的轻质氮掺杂碳泡沫诱导均匀的锂成核/生长

用于高性能锂金属负极的轻质氮掺杂碳泡沫诱导均匀的锂成核/生长

便携电子、电动汽车和智能电网的发展日新月异,人们对于高能量密度储能体系的需求日益增加。由于超高的理论比容量(3860 mA h/g)和最低的电化学电位(−3.04 V相对于标准氢电极), 锂金属被视为一种理想的锂金属电池负极材料。然而,不均匀的锂成核导致不可控的锂枝晶生长,不仅会带来安全隐患,还会造成电化学性能的大幅衰减。为了解决锂金属负极存在的问题,研究者们开展了大量的工作,其中,设计或修饰集流体对锂枝晶具有一定的抑制作用。但是,大部分开展的工作都采用较重的集流体(如Cu、Ni等)或者使用较小的面容量。而调控锂成核/生长,解决较高面容量下的锂枝晶问题更加具有现实意义。

 近期中科院化学所万立骏教授和郭玉国教授课题组开发了一种自支撑的柔性三维氮掺杂碳泡沫(NGCF)。这种轻质的碳泡沫的含氮官能团可以调控锂初始成核,形成一层均匀的锂纳米颗粒种子层;然后进一步诱导后续锂均匀地生长。另外,NGCF还拥有其他优点,如大的比表面积,有利于减小局部电流密度;三维多孔骨架结构,可以缓解循环过程中的体积变化;轻质,带来较大的容量(10mA h/cm^2, 3140 mA h/g, 基于NGCF与Li质量之和计算)。

用于高性能锂金属负极的轻质氮掺杂碳泡沫诱导均匀的锂成核/生长

图1 锂在NGCF中的沉积示意图

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图2 (a-h)锂在NGCF中的沉积/析出SEM。(i-l)NGCF@Li的ToF-SIMS,展示复合物负极中锂和碳的分布。

因此,NGCF在大面容量下依然能保持稳定的锂沉积/析出行为,而无锂枝晶生成。这种较好的锂沉积行为带来优异的电化学性能,如大电流大面容量下依然较高的库伦效率,超长的循环寿命以及较小的电压极化。同时,与多种正极材料(LiFePO4, S)组装成全电池均能正常工作,证明其在实际电池体系中的应用潜力。 

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图3 (a-c)不同面容量下锂沉积/析出库伦效率。(d)电流密度为3 mA/cm^2,面容量为10 mA h/cm^2时的恒流充放电曲线。(e,f)一系列电流密度(0.5-10mA/cm^2 )下的电压曲线比较。 

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图4 (a,b)对称电池的电压曲线。(c,d)对称电池的电压弛豫。(e,f)匹配LiFePO4正极组装成的全电池的电化学性能。


参考文献:

Lin Liu, Ya-Xia Yin, Jin-Yi Li, Shu-Hua Wang, Yu-Guo Guo*, and Li-Jun Wan*, Uniform Lithium Nucleation/Growth Induced by Lightweight Nitrogen-Doped Graphitic Carbon Foams for High-Performance Lithium Metal Anodes, Adv. Mater., DOI: 10.1002/adma.201706216.


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