万颖Nature Commun.:间隙C原子促进Au催化加氢

研究团队:上海师范大学万颖教授
研究内容:报道了合成了有序介孔碳载体上碳原子占据晶格间隙位置的均匀Au纳米颗粒(C-Au)。采用水热合成、酚醛树脂聚合、炭化等方法制备了一系列以不同粒径的有序介孔碳材料为载体的Au间隙纳米催化剂(C-Au/OMC)。HRSEM图像显示,所有C-Au/OMC催化剂均为球形,平均直径为90 nm。同时,在裸露的半球上可以清楚地看到凹凸不平的中孔,反映了表面开放的孔结构。此外,通过HAADF-AC-STEM图像清楚地观察到具有均匀尺寸的纳米颗粒。研究人员结合X射线吸收光谱(XAS)和X射线光电子能谱(XPS)分析,能够测量Au的d-电子增益。研究发现,Au的d电子增益与其活化熵(ΔS0*)和取代硝基芳烃中硝基化学选择加氢的催化活性具有线性关系。C–Au-1.6/OMC催化剂的Au的电子增益为0.192,远高于众所周知的Au/TiO2催化剂的电子增益,其周转频率(TOF)值几乎是后者的三倍。该策略为优化贵金属催化剂以提高加氢催化性能铺平了道路。
文献信息:Gold catalysts containing interstitial carbon atoms boost hydrogenation activity. (Nat. Commun., 2020, DOI:10.1038/s41467-020-18322-x) [原文链接]

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