Nature Commun.:吡啶基修饰染料敏化光阳极催化水氧化

研究团队:大连理工大学李斐教授,美国北卡罗来纳大学教堂山分校Thomas J. Meyer
研究内容:报道了水氧化的表面结合催化剂对表面锚定基团的重要依赖性。研究发现,当在纳米颗粒电极上表面负载[Ru(bpy)3]2+(bpy = 2,2′-联吡啶)发色团后,添加分子催化剂Ru(bda)(L)2(bda= 2,2’联吡啶-6,6′-二羧酸酯)具有膦酸酯或吡啶基的位点可用于水氧化,使表面生色团与催化剂的比例为5:1。表面结合的膦酸酯衍生物与L = 4-吡啶基膦酸或二乙基3-(吡啶-4-基氧基)癸基膦酸加成可得到具有精准结构的表面,但是在氧化成Ru(III)之后,它们会经历容易地在表面进行二聚,得到表面结合的,羰基桥连的二聚体。与溶液中的相关单体相比,二聚体对水氧化的反应性降低。相比之下,用4,4’-联吡啶锚定配体将Ru-BDA催化剂锚定在TiO2上,可以保持催化剂的单体结构,得到相对稳定的光阳极,光电流可达1.7 mA cm-2,优化的外加偏压光电流效率为1.5%。
文献信息:Stabilization of a molecular water oxidation catalyst on a dye-sensitized photoanode by a pyridyl anchor. (Nat. Commun., 2020, DOI:10.1038/s41467-020-18417-5) [原文链接]

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