大连理工大学段春迎教授课题组:“套娃”式超分子催化新策略

研究团队:大连理工大学精细化工国家重点实验室段春迎教授团队
研究内容:提出利用辅酶基金属-有机限域超分子结构与天然酶催化体系相耦合的“套娃”式催化新策略,可直接应用于仿生催化单加氧反应。论文揭示出这种“套娃”式主客体催化策略有利于催化单元、辅助催化单元和底物在空间距离的接近,并通过结构中丰富的氢键稳定反应过渡态进而加速反应的进行。利用光谱表征和理论计算,论文阐明了中间层携带内层客体分子同样通过主客体途径进入外层的天然酶蛋白催化口袋,在这种“套娃”式主客体体系的作用下,中间层辅酶不需要在串联反应间转移,确保质子和电子的传递可以原位进行,在温和条件下即可实现环酮和硫醚化合物高效的单加氧反应。同时论文所提出的“套娃”式主客体催化策略不需要添加额外的氧化剂和还原剂且不生成化工中常见的过度氧化产物,为精细化学品催化材料的设计提供理论指导,并为精细化工产业的绿色发展做出贡献。
文献信息:A host–guest approach to combining enzymatic and artificial catalysis for catalyzing biomimetic monooxygenation (Nat. Commun., 2020, DOI: 10.1038/s41467-020-16714-7) [原文链接]

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