低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

【引言】

随着世界范围内工业化进程的加剧,全球能源短缺和环境污染问题变得越来越突出。开发可再生、清洁和绿色能源取代传统的化石燃料至关重要。氢被誉为一种有前途的清洁能源,可以减少我们对化石燃料的依赖,减少温室气体和其他有毒气体的排放,从而造福环境。为了实现高效率的水分解制氢,使用催化剂降低析氢反应(HER)的能量势垒是非常必要的。目前市场上效率最高且最稳定的是贵金属催化剂,但是由于其蕴含量较少,使用成本较高,难以大规模应用。非贵金属催化剂的发展主要集中在地球含量丰富的过渡金属催化剂,如过渡金属碳化物(TMCs),其具有优异的导电性、机械性能和可靠的化学稳定性。碳化钼(Mo2C)是人们普遍研究的TMC催化剂之一。经过多年的研究和开发,Mo2C的合成技术有了显著的发展和改进。然而碳化钼的电催化活性仍远低于铂及其他贵金属催化剂,还需要进一步研究以提高钼基催化剂的HER活性。

 

【成果简介】

近日,上海电力学院徐群杰教授和姚伟峰教授报道了一种新型金属钼富集的碳化钼基电催化剂(Mo-Mo2C)。结果表明,Mo-Mo2C电催化剂析氢反应的起始过电位仅为67 mV和塔菲尔斜率低至55 mV/dec。获得10 mA/cm^2阴极电流密度的过电势仅为150 mV。在酸性电解液中,交换电流密度达到0.019 mA/cm^2。Mo-Mo2C电催化剂具有优异的电催化稳定性,在20mA/cm^2的电流密度下表现出超过12小时的优异耐久性。性能分析表明Mo-Mo2C催化剂优异的HER性能可归因于催化剂内部电荷转移能力的改善。研究表明:该材料在酸性介质中具有较低的过电位、较小的Tafel斜率以及很好循环稳定性,从而展现了优异的电催化性能。相关研究成果论文“Cost Effective Mo Rich Mo2C Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction”发表在期刊JMCA上,徐群杰教授和姚伟峰教授为共同通讯作者,论文第一作者为硕士研究生董洁。


【图文摘要】

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图示1. Mo-Mo2C-n析氢电催化剂的两步合成示意图

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图2 Mo-Mo2C-0.077电催化剂的SEM和TEM电镜分析和元素面扫描:SEM (a),TEM (b and c), HRTEM (d)和C、O、Mo等元素面扫描分析(E)。

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图3 利用(Ⅰ)Mo-Mo2C-0.082.(Ⅱ)Mo2C,(Ⅲ)Mo-Mo2C-0.055,(Ⅳ)Mo-Mo2C-0.077和(V)商用Pt/C等电催化剂修饰的GCE电极在0.5 M 硫酸溶液中的(a)极化曲线和(b)塔菲尔曲线。

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图4金属钼含量与Mo-Mo2C -n电催化剂电荷转移电阻的关系

低成本高活性富钼Mo2C电催化剂用于析氢反应

图5 Mo-Mo2C-0.077修饰电极的初始稳定性极化曲线和在0.5 M 硫酸溶液中进行3000次循环扫描后的极化曲线对比,插图:偏压80 mV(相对于SCE)下的电流密度稳定性测试。


该工作获得中国国家自然科学基金项目(21103106, 21107069)、上海基础研究重点项目(13JC14028)及上海市电力材料防护与新材料重点实验室的经费资助(14DZ2261000)。

 


Cost Effective Mo Rich Mo2C Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction, Jie Dong,  Qiang WuCunping HuangWeifeng Yao and  Qunjie Xu, JMCA, 2018, DOI:10.1039/C8TA02550A

 

(1)团队介绍:

徐群杰,男,博士,教授,长期从事绿色能源材料和催化方面的研究工作。现任上海市电力材料防护与新材料重点实验室主任、上海市学位委员会第四、五届学科评议组成员。主持5项国家自然科学基金项目(重大研究计划、面上项目等)并参与承担4项国家重点研发计划项目和国家基金项目以及其他项目30多项,作为负责人3次获得上海市科技进步二等奖和三等奖。发表SCI收录论文120多篇,其中ESI高被引论文6篇。授权国家发明专利36项,其中转让8项,出版专著1部和编著2部。曾获上海市“青年科技启明星”、上海市“曙光学者”、上海市第二届“杨浦青年创新奖”、上海市育才奖、上海市人才发展基金、上海市“白玉兰科技人才基金”和宝钢教育“优秀教师”奖。领衔的研究团队荣获上海市“青年五四奖章集体”和上海市“工人先锋号”称号。

 

姚伟峰,博士,教授,主要从事光电催化分解水制氢研究。曾获上海市“东方学者”高校特聘教授,上海市“曙光学者”、上海市“青年科技启明星”等多项人才计划和个人荣誉称号。主持承担国家自然科学基金、上海市基础研究重点项目、上海市纳米科技专项等国内外科研项目10余项。授权美国专利1项,中国发明专利7项,出版编著1部。已在Chem. Mater., J. Mater. Chem., Appl. Catal. B. Environ.,等期刊发表科研论文70余篇,其中ESI高频引用论文3篇,个人H影响因子24,他引次数超过2100次。

 

 

(2)团队在该领域工作汇总;

徐群杰教授、姚伟峰教授科研团队近期工作集中于光催化、电催化分解水制氢工作的研究,开发出系列高性能非贵金属催化剂,MoS2量子点(Chem. Eng.J. 2018, 332, 449)、WP纳米材料(J.Mater. Chem. A, 2017, 5,12513)、Co原子(ACS ApplMater Inter, 2017, 9,42734)及金属Mo富集Mo2C等光、电催化剂。开发出一种表面活性剂通用清洗方法(中国发明专利ZL 201410094978.9),可快速去除贵金属表面吸附的PVP等表面活性剂和结构导向剂,大幅提高了贵金属以及金属/半导体的电催化活性和光催化活性 (J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 2770)。此外还尝试通过改变贵金属颗粒形貌提高分解水制氢活性。研究发现贵金属纳米颗粒负载改性光催化剂的光催化活性与贵金属纳米颗粒自身电催化活性保持一致,贵金属纳米颗粒电催化活性越高,复合光催化剂的光催化制氢活性也越大,此结果表明,金属/半导体光催化体系的光催化活性与金属电催化活性具有内在的联系,表明选用高活性电催化剂用于光催化体系是一个潜在的研究方向,此结果为新型光催化剂的开发具有积极的指导意义(J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 13884;ACS Appl.Mater. Inter. 2016, 8,20667)。

 

(3)相关优质文献推荐 

[1].   Tong Wu, Jinchen Fan, Qiaoxia Li, Penghui Shi, Qunjie Xu, and Yulin Min, Palladium Nanoparticles Anchored on Anatase Titanium Dioxide-Black Phosphorus Hybrids with Hetero interfaces: Highly Electroactive and Durable Catalysts for Ethanol Electrooxidation,  Advanced Energy Materials, 2018, 8(1):201701799

[2].   Wei, H.H. ,Zhang, Q., Wang, Y., Li Y.J, Xu, Q.J., Min, Y.L., Baby Diaper-Inspired Construction of 3D Porous Composites for Long-Term Lithium-Ion Batteries , Advanced Functional Materials , 2018, 28(3):1704440

[3].   J.Sun, L. Duan, Q. Wu, W. Yao, Synthesis of MoS2 quantum dots cocatalysts andtheir efficient photocatalytic performance for hydrogen evolution, Chemical Engineering Journal, 332 (2018) 449-455.

[4].   J. Dong,L. Duan, Q. Wu, W. Yao, Facile preparation of Pt/CdS photocatalyst by amodified photoreduction method with efficient hydrogen production, International Journal of Hydrogen Energy, 43 (2018) 2139-2147.

[5].   Q.Zhao, W. Yao, C. Huang, Q. Wu, Q. Xu, Effective and Durable Co Single Atomic Cocatalysts for Photocatalytic Hydrogen Production, ACS applied materials &interfaces, 9 (2017) 42734-42741.

[6].   J.Zhang, W. Yao, C. Huang, P. Shi, Q. Xu, High efficiency and stable tungstenphosphide cocatalysts for photocatalytic hydrogen production, J. Mater. Chem.A, 5 (2017) 12513-12519.

[7].   Y. Li,P. Wang, C. Huang, W. Yao, Q. Wu, Q. Xu, Synthesis and photocatalytic activityof ultrafine Ag3PO4 nanoparticles on oxygen vacated TiO2, Applied Catalysis B:Environmental, 205 (2017) 489-497.

[8].   M.Luo, P. Lu, W. Yao, C. Huang, Q. Xu, Q. Wu, Y. Kuwahara, H. Yamashita, Shapeand Composition Effects on Photocatalytic Hydrogen Production for Pt-Pd Alloy Cocatalysts, ACS applied materials & interfaces, 8 (2016) 20667-20674.

[9].   M.Luo, W. Yao, C. Huang, Q. Wu, Q. Xu, Shape effects of Pt nanoparticles onhydrogen production via Pt/CdS photocatalysts under visible light, J. Mater.Chem. A, 3 (2015) 13884-13891.

M. Luo, Y. Hong, W. Yao, C. Huang, Q. Xu, Q. Wu,Facile removal of polyvinylpyrrolidone (PVP) adsorbates from Pt alloynanoparticles, J. Mater. Chem. A, 3 (2015) 2770-2775.


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