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清华张强组AM: 多方位调控三维介孔范德华异质结用于三功能电催化

背景概况
二维材料的蓬勃发展为基础科学研究与技术应用开辟了新的途径,如石墨烯、过渡金属硫族化合物、层状双氢氧化物等,在析氢(HER)、氧还原(ORR)、氧析出(OER)催化方面具有较大的应用潜能。范德华力结合的二维层状材料具有结构多样性和电学多样性,不同二维材料堆砌形成范德华异质结是近年新兴的研究领域。范德华异质结可以有效地实现组分性能互补、层间电荷转移、界面电阻降低,从而大幅提高二维材料的性能。

目前存在的挑战:现有液相或气相制备范德华异质结的方法技术难以针对特定的应用需求对材料的物理化学性质进行调控。

研究成果介绍:近日,清华大学张强教授团队和中科院金属所张炳森教授合作,在Adv. Mater.上发表最新研究成果 “3D Mesoporousvan der Waals Heterostructures for Trifunctional Energy Electrocatalysis”。该研究工作提出了一种能有效调控组分的物理结构和电子结构,以及构筑界面强耦合的杂化材料的方法。

清华张强组AM: 多方位调控三维介孔范德华异质结用于三功能电催化

图1. 范德华异质结G@N-MoS2制备方法

以多孔氧化镁为模板、以甲烷为碳源高温生长介孔石墨烯骨架,后引入Mo/S/N源在石墨烯骨架上低温原位生长氮掺杂硫化钼纳米片,最终形成维持介孔结构的层间范德华异质结G@N-MoS2

清华张强组AM: 多方位调控三维介孔范德华异质结用于三功能电催化

图2. 三维介孔G@N-MoS2范德华异质结的形貌与结构表征

三维介孔G@N-MoS2范德华异质结中,电荷从MoS2转移至石墨烯,电荷转移构成的内嵌电场降低了MoS2边缘的带隙,增强了HER电催化性能。此外,氮掺杂调控效应提高了MoS2自旋密度并降低带隙,有助于加强界面电荷的转移。G@N-MoS2中强界面耦合效应使得电荷重新分布优化了吸附能,使其具有更高的催化活性。

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图3. 三维介孔G@N-MoS2范德华异质结的三功能电催化性能

这项工作研究亮点:基于两步化学气相沉积法,通过形貌、边缘、缺陷、界面、电学多方面调控改性,实现了三维介孔G@(N-)MoS2的多功能催化性能:

(1)形貌调控:三维介孔结构利于反应物的传质和活性位点的利用;

(2)边缘调控:超薄N-MoS2易于暴露更多的边缘活性位点;

(3)缺陷调控:拓扑曲面与氮掺杂引入了更多的张力与更丰富的缺陷,提供了更多的活性中心;

(4)界面调控:范德华异质结构中界面电荷重新分布利于电子传输与中间产物的吸附;

(5)电学调控:石墨烯与氮元素掺杂硫化钼之间作用力强,提高了2H N-MoS2基面的导电性和电催化活性。

在这项工作中,研究者利用两步化学气相沉积法构筑了三维介孔范德华异质结G@(N-)MoS2,其中超薄N-MoS2纳米片与石墨烯骨架紧密结合构成层间范德华异质结并维持了模板的三维介孔结构,实现了二维材料的形貌、边缘、缺陷、界面、电子结构等多方位的调控优化,使得G@(N-)MoS2表现出优异的HER/ORR/OER三功能电催化活性。此研究工作提供了发展先进纳米材料的新思路,并将推动高效电催化二维材料的发展。

文献来源:

3D Mesoporous van der Waals Heterostructures for TrifunctionalEnergy Electrocatalysis,(Adv. Mater., 2017, DOI:10.1002/adma.201705110)

本文由清新电源编辑小组雨栗供稿。

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