陕西师大刘生忠教授团队Adv. Sci: CsPbCl3驱动低缺陷态密度晶界形成提高钙钛矿太阳能电池效率超过20%

【引言】

如今钙钛矿电池效率已经达到22.7%，已经超过了商业化的晶硅太阳能电池，但晶界电荷重组是钙钛矿太阳能电池效率损失的重要原因。在提高钙钛矿太阳能电池性能的过程中，我们前期对一系列先进的方法进行了深入的研究和应用，如界面材料的制备、晶体生长工程、光学工程、合成工程等，这些尝试都得到了广泛和充分的关注，并最终取得了许多重大突破。此外，缺陷态的钝化也是值得花时间研究的，而且是非常重要的。因为在钙钛矿层中，特别是在晶界中，较多的缺陷态会引起严重的电荷载体重组，从而极大地限制了电池的性能。然而，这些被报道的缺陷钝化方法通常会在薄膜中触发不可控的成核部位和数量，从而导致钙钛矿晶粒生长和结晶度的提高受到限制。因此，有效地钝化晶界而不影响钙钛矿薄膜的结晶度是钙钛矿太阳能电池的理想选择。

【成果简介】

近日，陕西师范大学靳志文博士与刘生忠教授（共同通讯作者）在国际期刊Advanced Science上发表了一篇名为“CsPbCl3-Driven Low-Trap-Density Perovskite Grain Growth for >20% Solar Cell Efficiency”的文章。第一作者为硕士生姜杰轩，研究人员使用一种新的方法证明能有效地钝化薄膜晶界缺陷态。通过在钙钛矿沉积前引入一薄层CsPbCl3量子点涂层，在晶界处形成一层PbI2钝化层。研究发现在高温，CsPbCl3中的Cl-离子可能通过晶界迁移到PVK晶界,与MA+阳离子反应形成易挥发性的MACl使多余的PbI2留在钙钛矿与晶界。进一步的研究证实，在晶界中确实存在少量的PbI2，从而增加了光致发光强度，增加了载体寿命，降低了其缺陷态密度。结果表明，该工艺仅对钙钛矿晶粒表面进行钝化处理，对钙钛矿薄膜的形貌没有明显的影响。在优化后，获得的钙钛矿薄膜太阳能电池效率达到20.09%，具有较低的滞后和稳定性。

【图文简介】

图1. (a)不同CsPbCl3含量的转换过程。插图是CsPbCl3 QDs的TEM图像，尺寸为50 nm。(b)能级图。(c)基于参考和CsPbCl3优化的钙钛矿薄膜后器件的横截面SEM图像。

图2. (a)-(d) SEM图像和(e)-(h) AFM图像为CsPbCl3驱动下的FA0.85MA0.15PbI2.55Br0.45薄膜。(i)-(l) EDX元素映射和(m)-(n) EDX光谱50 mg/ml CsPbCl3 QDs在不同的部位驱动钙钛矿膜。

图3. (a) TiO2/FTO和CsPbCl3量子点/TiO2/FTO薄膜的XPS光谱图。(b)原始和50 mg/ml不同量子点CsPbCl3、CsPbBr3和CsPbI3驱动的FA0.85MA0.15PbI2.55Br0.45薄膜的XPS光谱图。

图4.不同浓度CsPbCl3(0, 5, 20, 50mg/ml)分别驱动的钙钛矿薄膜(FA0.85MA0.15PbI2.55Br0.45)的结构和光学性质：(a) XRD图谱，(b) XPS元素谱，(c)吸收光谱，(d)光致发光(PL)光谱，(e) 时间分辨荧光(TRPL)衰减曲线。

图5. (a)J-V曲线。(b) EQE光谱和积分Jsc。(c)电容式器件的暗态I-V响应。(d) 阻抗图谱，插图显示为等效电路。(e)从反向扫描和正向扫描 J-V曲线。(f)器件的稳定性。

【总结与展望】

本研究工作系统地论证了在钙钛矿太阳能电池中应用的量子点(CsPbCl3)，特别是量子点含量在器件性能上的影响，包括效率、滞后和稳定性。该研究主要发现，少量的CsPbCl3量子点薄膜，对平面结构钙钛矿太阳能电池中PbI2的含量进行了较好的控制，发现PbI2的适度残留能提供稳定高效的太阳能电池。通过对钙钛矿层中残余PbI2的细微调整，太阳能电池效率从18.86%提高到20.09%，稳定性大大提高。我们还使用了其他几个量子点来进一步验证这个方法，并得到了证实。我们认为，在未来，界面工程、晶体生长工程、光学工程和组合工程可以获得更高效、更稳定的平面结构钙的钛矿太阳能电池。

Jiexuan Jiang, Zhiwen Jin, Fei Gao, Jie Sun, Qian Wang, Shengzhong(Frank) Liu, CsPbCl3-Driven Low-Trap-Density Perovskite Grain Growth for>20% Solar Cell Efficiency, Adv. Sci., 2018, DOI:10.1002/advs.201800474

【团队介绍】

陕西师范大学刘生忠教授-靳志文博士领导的团队主要针对于制备稳定高效率的无机钙钛矿太阳能电池。前期的工作中，该团队通过无机钙钛矿量子点调制太阳光中的紫外光或修饰有机-无机钙钛矿界面来提高其器件的稳定性 (ACS Energy Lett., 2017, 2, 1479-1486; J. Mater.Chem. A, 2017, 5, 9514-9522; Adv. Energy Mater., 2018, 8,1701757)。同时，团队成员研究了无机钙钛矿的基本特性，通过渐变维度尺寸异质结进行界面调控和锰离子掺杂调节晶粒尺寸来优化全无机CsPbBrI2薄膜，制备的无机钙钛矿太阳能电池分别达到12.39%和13.47%的光电转换效率和优异的稳定性。近期，通过设计分级带隙的CsPbI2+xBr1-x 无机钙钛矿薄膜，调整了薄膜不同位置的带隙，增大了薄膜厚度，钝化表面，减小了电荷复合，最终得到的器件光电转换效率为14.4%。这些都为当时报道的无机薄膜钙钛矿太阳能电池的最高效率。(Adv. Energy Mater., 2018, 1800007; Adv.Energy Mater., 2018, 1703246; ACS Energy Lett., 2018, 3,970-978，Joule, 2018, doi.org/10.1016/j.joule.2018.04.012)。

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