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源自可再生棉的高能储钠硬碳微米管

源自可再生棉的高能储钠硬碳微米管

近几年,在国家政策的有力支持下和市场的驱动下,锂离子电池迅猛发展,原材料的价格也水涨船高。此外,锂在地壳中的分布不均且开采难度较大。而与之不同的是,钠资源储量丰富且分布广泛,钠离子电池(SIBs)因成本低而备受关注。作为钠电负极最重要的材料类型之一——高能碳材料的研究也迅速兴起。

源自可再生棉的高能储钠硬碳微米管

近日中科院物理所李云明博士和胡勇胜研究员以天然棉花为碳源,经过简单碳化合成了一种尺寸均一的硬碳微米管(HCTs),并将其应用到钠离子电池的负极。作者探究了碳化温度对HCTs电化学性能的影响。结果表明,在1300℃下碳化得到的HCTs管状结构均一,首次容量和库伦效率分别高达315mAh/g83%0.1C倍率(电流30mA/g or 0.07mA/cm2电压范围0-2V)循环100圈后,容量仍可维持在305mAh/g左右(容量保持率97%)。此外,材料倍率性能良好,主要是因为HCTs管状结构能够缩短钠离子的迁移路径,使得钠离子在较短的时间内找到属于自己的窝(活性位点)后被还原。当该材料作为负极组装成全电池(对电极:Na0.9[Cu0.22Fe0.30Mn0.48]O2)时,电化学性能同样优异。

源自可再生棉的高能储钠硬碳微米管

为了更好地了解不同碳化温度下样品之间的性能差异,尤其倍率性能的不同,作者采用恒电流间歇滴定技术(galvanostaticintermittent titration technique; GITT)测量了HCT电极中Na+的表观扩散系数。结果表明,HCT1300HCT1600的最低表观扩散系数区域主要集中在充/放电曲线平台部分(也就是CV曲线的出峰位置)。与HCT1300相比,HCT1600表现出更低的Na+表观扩散系数,这解释了在大电流的速率下其电化学平台快速下降的原因。对于HCT1000来讲,其没有非常低的扩散系数区域,这也解释了HCT1000倍率性能相对较好的原因。此外,作者还发现HCT1300HCT1600平台部分的储钠机理不同,因为二者的充放电曲线中斜线部分和平台部分钠碳相互作用的结合能不同。另外,很明显地,二者平台区域的钠离子迁移速率都较低。这也就是说,如果想要得到高功率钠离子电池,就只能利用斜线部分对应的容量,此时平台区域对应地容量起不到多大作用;如果不单单关注高功率,从高能的角度来说,这时整个曲线所对应的容量都可以对高能钠离子电池作出贡献(理解此处时应明白高功率和高能的实际意义)

源自可再生棉的高能储钠硬碳微米管

最后,作者通过使用非原位TEMX射线光电子能谱(XPS)探究了HCT材料的充放电前后结构变化和钠储存机制。对比嵌钠前后的TEM图像发现:嵌钠后,HCT具有与原始样品相似的、d值为0.404nm的无序碳结构,这表明在石墨层间没有明显的钠嵌入。然而,碳层的边缘和HCT1300的孔隙变的模糊,说明有钠的嵌入。另外,100次循环之后,HCT1300电极形成了一个厚度约为30nm的光滑均匀的SEI膜。采用非原位XPS图谱分析发现:1.电位大于0.12V时,Na吸附在无序石墨烯片上,对应于电压超过0.12V的斜线区域;2.电位接近于0V时,Na填充在纳米孔隙中,对应于平台区域。

源自可再生棉的高能储钠硬碳微米管

高电化学性能、高堆积密度和低成本一直是电池材料发展的终极目标。本文给我们提供了一种新的思路:以可再生资源纤维素为碳源,设计合成二维管状碳化物作为负极材料,从而提供更高效和低成本的储能材料。此外,从离子迁移速率的角度分析,可以更好的解释材料电化学性能好坏,从而为高能电池的研发提供可行有效的途径。


材料制备:

将棉卷放在管式炉中,氩气保护煅烧2h。通过设置煅烧温度为1000℃,1300℃和1600℃,分别得到HCT1000,HCT1300和HCT1600三个样品。


Li, Y., Hu, Y. S.,Titirici, M. M., Chen, L., Huang, X. Hard Carbon Microtubes Made fromRenewable Cotton as High-Performance Anode Material for Sodium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials, 2016, 6(18). DOI: 10.1002/aenm.201600659

 

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