超越理论比电容的层状介孔NiO纳米阵列

超级电容器作为新型的储能装置,受到众多专家学者的重视,但是在不牺牲功率密度和循环稳定性的前提下开发高能量密度的超级电容器仍面临着严峻的挑战。NiO由于具有高的理论比电容(2935F/g,电压窗口为0.44V时)、优异的氧化性和低成本等特点而成为理想的电容材料。但是,尽管各种纳米结构的NiO已成功制备,但其都面临着比电容低和倍率及循环性能差等严重问题。

近期,北京化工大学Meng等人在电极材料NiO的研究上取得突破性进展。研究者通过牺牲模板法制备出层状介孔纳米阵列结构(Hierarchicalmesoporous nanoarrays)的氧化镍(NiO)材料并用于混合型超级电容器。其成果发表在国际顶级能源类期刊Nano Energy(IF=11.553,2016年)上。


超越理论比电容的层状介孔NiO纳米阵列

图1.材料合成路经


超越理论比电容的层状介孔NiO纳米阵列
图2.反应1h(a),2h(b),3h(c)分别得到的Zn-Ni氢氧化物纳米阵列SEM图


作者的研究结果表明,层状介孔纳米阵列结构的NiO(NiO-HMNAs)材料在混合电容器中作为电池型电极具有超高比电容,在电流密度是5mA/cm2工作条件下比电容高达3114F/g,超过NiO的理论比容量。这是由活性材料几乎完全参与反应产生的法拉第电容和高比表面积层状介孔NiO阵列产生的双电层电容共同作用的结果(过渡金属氧化物电化学双电层电容一般被忽略)。另外,作者也测量了非法拉第电压区间内的区域所产生的双电层电容量。NiO-HMNAs的高倍率测试结果表明,在50mA/cm2电流密度下,材料仍可以保持1807F/g的高比电容;在30mA/cm2电流密度下循环4000次后,只有~12.4%的容量损失且材料的结构仍保持完整。


超越理论比电容的层状介孔NiO纳米阵列

图3. NiO-HMNAs所表现出的突出电化学性能


随后,作者对这一优异的倍率和循环性能进行了解释,一,多层有序结构(微孔曲折通道的泡沫铜/开孔分层排列菱形片层/超薄NiO纳米片层覆盖)为电解液和电极的接触提供大量的空位和大的比表面积;通过碱刻蚀ZnO后,材料比表面积进一步扩大,从而暴露出更多的活性位点,使活性物质利用率进一步提升;二,介孔结构确保了离子的快速扩散和电子转移的效率。

介孔不仅可提高材料的比较面积,有能为离子的迁移提供更多的可选择路径。本文为我们制备分层介孔材料提供了一种可借鉴的崭新思路。



制备方法:

第一步:在室温下4mmolZn(NO3)2·6H2O和Ni(NO3)2·6H2O按摩尔比1:2分散到40mL去离子水中,然后加入8mmolNH4F 和10mmol CO(NH2)2,磁力搅拌。

第二步:将上述混合液转移到聚四氟乙烯-钢反应釜中。用1M盐酸清洗泡沫铜基板,然后用乙醇和去离子水清洗。将清洗好的泡沫铜放入混合液中,密封反应釜,在100℃反应3h,冷却到室温。用去离子水和乙醇清洗基板,在80℃干燥12h得到氢氧化Zn-Ni排列产物。

第三步:氢氧化Zn-Ni排列产物在Ar气环境中350℃煅烧3h。

第四步:将第三步中的产物浸泡在6M NaOH溶液中,溶液充分搅拌并过夜从而移除ZnO,之后样品用去离子水冲洗几次在80℃的环境中6h得到最终产物。


G. Meng et. Al., Hierarchicalmesoporous NiO nanoarrays with ultrahigh capacitance for aqueous hybridsupercapacitor, Nano Energy (2016), DOI: 10.1016/j.nanoen.2016.09.012


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