Adv. Energy Mater.│普鲁士蓝加热就能得到碳纳米管/石墨烯/金属碳化物复合物，如此诡异！

S在地球的储量相当较丰富(3%)，价格也比较便宜，重要的是对环境的危害比较小；且其具有高的理论比容量(1673mAh/g)和高的能量密度(2600Wh/kg)，所以Li-S被众多研究者在锂离子电池方向上进行深入研究。但是Li-S电池不是”辣”么好玩的，目前就几大障碍：      

• S本身是绝缘体，造成电极材料差的电化学活性

• 中间产物多硫聚合物在电解液中溶解，穿梭效应的产生，造成可逆容量低，循环寿命短。

• 充放电的过程中具有大的体积变化，造成电池的倍率性低。

1D的碳纳米管和2D的石墨烯片层由于其独特的物理特性和化学特性应用到各个领域。近期，悉尼科技大学的汪国秀课题组用简单的方法制备了包含1D碳纳米管和2D石墨烯片层的复合材料FexC@N-GE-CNTs。作者发现普鲁士蓝简单的在N2气氛下加热就可转化成1D碳纳米管和2D石墨烯片层复合材料，这种合成方法廉价，简单，无毒无害。经过硫负载后用于Li-S电池，表现出优异的性能。该成果发表在国际顶级能源材料期刊Adv. Energy Mater.(IF:15.23)。

图1.a)合成过程图，b) Na4Fe(CN)6·10H2O的XRD，c)Na4Fe(CN)6的XRD，d)Fe3C@N-GE-CNTs的XRD，e-i)Fe3C@N-GE-CNTs的FESEM，j)碳纳米管生长示意图

图2.a)石墨烯的TEM，b)石墨烯HRTEM，c)AFM，d)碳纳米管的TEM，e)Fe3C@N-GE-CNTs的HRTEM，f)碳纳米管长在石墨烯上的TEM，g)碳纳米管的TEM，h)碳纳米管的HRTEM，i-l)改进后Fe3C@N-GE-CNTs简图

图3.a)S@FexS@N-GE-CNTs的示意图，b)XRD，c)S@FexS@N-GE-CNTs的拉曼，d)Fe3C@N-GE-CNTs和FexS@N-GE-CNTs的XPS，e)S@FexS@N-GE-CNTs的XPS，f)S@FexS@N-GE-CNTs的热重曲线

作者将S@FexS@N-GE-CNTs应用在Li-S电池中，其电化学特性表现的出乎想象的好。在0.2C的充放电倍率下，其可逆比容量高达到1221mAh/g。在0.5C充放电条件下首次放电1040mAh/g，可逆比容量759mAh/g，循环100次后每的容量损失率仅0.27%。在5C的充放电条件下首次放电比容量达到458mAh/g，1000个循环后可逆比容量达到332mAh/g。在10C的充放电条件下循环2000次可逆比容量为158mAh/g。

图4.a)CV曲线，b)充放电曲线，c)循环寿命和库伦效率，d)不同倍率的充放电曲线

图5.a)高倍率循环性能，b)10C循环寿命和库伦效率，c)倍率性能

作者也对该优异的性能给出解释：独特的结构包含2D石墨烯和1D碳纳米管，提高了电子导电率、阻止了多硫化物的溶解、减小了穿梭效应，且3D多孔结构有利于电解液的渗透和扩散；N掺杂可以引入更多缺陷和活性位点，有效的捕获Li-聚硫化物。

材料制备方法

• Na4Fe(CN)6 ·10H2O在150℃干燥24小时得到Na4Fe(CN)6

• Na4Fe(CN)6在N2气氛下900℃煅烧3小时得到Fe3C@N-GE-CNTs复合物

• Fe3C@N-GE-CNTs与S的比例为1：3混合放入玻璃管密封，在155℃下放置过夜得到S@FexS@N-GE-CNTs

Dawei Su, Michael Cortie, Guoxiu Wang, Fabrication of N-doped Graphene–Carbon Nanotube Hybrids from Prussian Blue for Lithium–Sulfur Batteries, Adv. Energy Mater., 2017, DOI: 10.1002/aenm.201602014

通讯作者：

汪国秀教授的研究方向是材料和能源方面，在材料化学和电化学，能源储存转换，电池技术，纳米科学和纳米技术方面已有超过15年的工作经历。他主要研究电化学材料在锂离子电池、锂空气电池、钠离子电池、锂硫电池、超级电容器和燃料电池的应用，控制合成半导体纳米材料和将其应用在化学、生物传感、半导体量子点、量子线、量子管等电子和光子器件上，尤其是近些年建树颇丰。

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