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中山大学孟跃中教授课题组专题报道

中山大学孟跃中教授课题组专题报道

个人简介

孟跃中教授1998年入选中科院“百人计划”和“海外杰出人才”。现任中山大学高分子化学与物理学科的广东省“珠江学者”特聘教授、材料学院和化工学院双聘的二级教授、博士生导师;广东省低碳化学与过程节能重点实验室主任、广东省生物分解材料工程技术研究中心主任、中山大学环境材料研究所所长。

孟跃中教授师从英国皇家学会院士、高分子化学开拓者之一、加拿大McGill大学Tomlison 教授Allan S. Hay,曾获得国家“八五”科技攻关重大成果奖,中国“发明创业奖”特等奖及“当代发明家”荣誉称号,国家教育部科技进步二等奖等多项荣誉奖项;出版英文书籍5章,在国外英文期刊发表了292篇高水平的研究论文,其中影响因子大于5.0的有54篇,大于3.0的有152篇。公开有107件国家发明专利,其中有75件已授权。有6项美国发明专利。2013年至2016年连续四年入选中国高被引学者榜单担任Res. J. Chem. Environ. 和 Green and Sustainable Chemistry 的副主编,第一届到第四届“能源与环境材料(广州)国际研讨会”大会主席和第五届中国-新加坡化学合作会议主席。


孟跃中教授课题组近期部分研究工作汇总:

一、燃料电池之质子交换膜

质子交换膜(PEM)是质子交换膜燃料电池(PEMFC)的关键组成部分。目前,杜邦的Nafion全氟磺酸膜因具有高化学和物理稳定性以及高质子传导性的优点而被广泛用作质子交换膜。然而,它仍有一些不可忽视的缺点,如成本高,甲醇渗过率高、操作温度有限等。为了克服这些缺点,人们广泛研究了具有优越机械,化学和电化学性能的芳族聚合物作为候选者。但是,这种材料难以实现高质子传导率和长期工作稳定性。

孟老师课题组长期以来致力于燃料电池组件的研发,并取得了非常优秀的成果。针对质子交换膜所遇到的上述问题,课题组成员制备了一种含静电纺纳米纤维的复合质子交换膜。即通过在质子传导磺化聚(芴醚酮)(SPFEK)电纺纳米纤维的表面上组装多层薄膜后得到;多层薄膜由聚(二烯丙基二甲基氯化铵)和聚(苯乙烯磺酸钠)组成该膜表现出优异的氧化稳定性和高的质子传导率(在30–80℃温度范围内,质子传导率为0.056–0.061S/cm)以及1.30kJ/mol极低活化能。其中,多层薄膜是导致所制备质子交换膜兼具氧化稳定性和高质子传导性特点的原因。

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图1-1.含复合膜的微黄色透明纤维膜(F-SPFEK)制备过程,也就是此工作制备的质子交换膜。(a)由SPFEK纳米线和聚醚砜(PES)纳米线编织成的化学非均质无纺布;(b)SPFEK和PES组成的复合质子交换膜;(c)SPFEK表面的层状多层薄膜;(d)(二烯丙基二甲基氯化铵)(PDDA,聚阳离子,MW=100000-200000)和聚(苯乙烯磺酸钠)(PSS,聚阴离子,分子量为500000)双层自组装在SPFEK表面;(e)SPFEK的化学结构。

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图2-2化学非均质无纺布(1a–1d)和F-SPFEK 复合隔膜(2a–2c) 的数码图像和SEM图像。

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图1-3.(a)F-SPFEK, SPFEK以及Nafion115膜质子电导率的阿伦尼乌斯对比图;(b)在80, 100%RH条件下,将三者作为H2/O2燃料电池质子交换膜后的性能比较图。

Wei Liu, Shuanjin Wang,* Min Xiao, Dongmei Han, Yuezhong Meng*, A proton exchange membrane fabricated from a chemically heterogeneous nonwoven with sandwich structure by the program-controlled co-electrospinning process, Chem. Commun., 2012, 48, 3415-3417.

二、锂硫电池之边缘硫化石墨烯纳米片

锂硫电池由于高容量(1675mAh/g),低成本和环保性在高能储能领域显示出巨大潜力。然而锂硫电池也存在一系列问题:硫的导电性差;硫化电极在锂化时较大的体积和形态变化;多硫化物中间体溶解和扩散到电解质中,导致容量衰减和低库仑效率降低,从而阻碍了其实际应用。且目前基于硫的负极材料的制备方法比较复杂,不能规模化生产。

鉴于此,本文作者介绍了一种简单的真空环境中将球磨法和化学法相结合的机械化学硫化方法,一锅合成了边缘硫化石墨纳米片并与3D多孔泡沫结构构筑成而成的负极材料。GnP边缘在70%S-GnPs-48h(球磨48小时)条件下硫化学键合达13.2wt%。

在GnP上键合硫和自组装的3D多孔泡沫结构协同作用下,有效地抑制多硫化物溶解和在电解质中的扩散,并显著提高了硫的电导率。测试表明,在0.1C下输出高达1089mAh/g的初始放电容量,在0.5C下输出950mAh/g的初始放电容量,并且在0.5C下循环250次后放电容量能够保持在776mAh/g,库仑效率高达98%。

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图2-1. 70%S-GnPs在真空条件下的化学机械合成示意图

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图2-2. (a)70%S-GnPs在0.5C下充放电曲线, (b) 在不同倍率下70%S-GnPs的倍率性能, (c) 70%S-GnPs在0.5C下1.7-2.8V之间的循环性能

Longlong Yan, Min Xiao, Shuanjin Wang, Dongmei Han, Yuezhong Meng, Edge sulfurized graphene nanoplatelets via vacuum mechano-chemical reaction for lithium–sulfur batteries, Journal of Energy Chemistry (2016), DOI:10 .1016/j.jechem.2016.12.001.

Zhenjie Sun, Shuanjin Wang, Longlong Yan, Min Xiao, Dongmei Han, Yuezhong Meng, Mesoporous carbon materials prepared from litchi shell as sulfur encapsulator for lithium-sulfur battery application, Journal of Power Sources 324 (2016) 547-555, DOI: org/10.1016/j.jpowsour. 2016.05.122.

三、锂硫电池之”静电屏蔽效应”

同样为了解决锂硫电池中多硫化物溶解的问题,作者合成一种新型核-壳结构的硫-聚(对苯乙烯磺酸钠)(S-PSS)复合负极材料,其硫含量高达93wt%这在目前公开发表研究中含硫量是最高的。基于PSS保护层中带负电荷-SO3基团离子共同库仑斥力的作用,可有效阻断了多硫化物阴离子形成,使锂离子有效地传输。由此,S@PSS复合负极表现出高达1159mAh/g的初始比容量,在0.1 C下循环70次后放电容量保持在972mAh/g在120次循环后仍达845mAh/g,库伦效率也高达99%。

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图3-1.S@PSS复合物充放电过程示意图

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图3-2.(a和b)原始硫和(c和d)SPSS复合物的SEM图像

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图3-3.S@PSS复合物初始三圈的充放电曲线

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图3-4.S@PSS和单质硫的倍率性能测试

Zhenjie Sun, Min Xiao, Shuanjin Wang, Dongmei Han, Shuqin Song, Guohua Chen and Yuezhong Meng, Electrostatic shield effect: an effective way to suppress dissolution of polysulfide anions in lithium–sulfur battery, J. Mater. Chem. A, 2014, 2, 15938–15944, DOI: 10.1039/c4ta03570d.

四、全固态锂离子电池聚合物电解质之多功能聚碳酸脂

将戊二酸锌(ZnGA)作为CO2、丙烯环氧化物(PO)和烯丙基缩水甘油醚(AGE)的三元聚合的催化剂,经过一系列的点击反应(Clickable reaction)后,可合成一种具有各种侧链烯基含量的三元共聚物(PPCAGE)1H NMR光谱和差示扫描量热法(DSC)分析表明,所获得的三元共聚物具有低于11.0℃的玻璃化转变温度(Tg)。通过有效的硫醇-烯点击反应,将其用3-巯基丙酸(MPA)进一步官能团化,然后与氢氧化锂反应,可得到具有不同锂含量的单离子导电聚合物电解质。 测试结果表明,含锂41.0mol.%的全固态聚合物电解质在80℃可显示出高达1.61×10-4S/cm离子电导率和0.86的锂离子转移数,并且电化学稳定性窗口高达4.3V vs.Li+/Li。 这项工作为全新的基于二氧化碳的聚碳酸酯的制备提供了一种简单有效的方法。

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图4-1.锂化聚合物电解质合成示意图

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图4-2. (a)通过计时安培法获得的极化曲线和(b)含Li 41.0mol%的PPCAGE-g-COOLi的极化之前(初始)和之后(稳定)的阻抗谱

Kuirong Deng, ShuanJin Wang, Shan Ren, Dongmei Han, Min Xiao, and Yuezhong Meng, A Novel Single-Ion-Conducting Polymer Electrolyte Derived from CO2-Based Multifunctional Polycarbonate, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8 (49), 33642–33648, DOI:10.1021/acsami.6b11384.

Lizhen Long, Shuanjin Wang, Min Xiao and Yuezhong Meng, Polymer electrolytes for lithium polymer batteries, J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 10038–10069, DOI: 10.1039/c6ta02621d. 

五、CO2捕获之离子液体(IL)

近些年,化石燃料的燃烧使得大气中二氧化碳浓度急剧上升并导致“温室效应”产生,进而带来了一系列的环境问题。至今,为了减少大气中CO2浓度,人们从源头和大气治理等多个方向做了许多努力,尤其是在CO2捕获,储存和利用上,但收效甚微利弊结存。

鉴于此,孟教授课题组研发了一种无机纳米片用于CO2捕获的离子液体(IL)。作者通过简单的共组装过程将离子液体(IL)固定在α-磷酸锆(ZrP)和蒙脱石上,合成了一种共组装无机纳米片/1-正丁基-3-甲基咪唑氯化物(BMIMCl)杂化体系。测试表明,ILs与ZrP或MMT单层纳米片成功组装形成插层结构,且无机纳米片/IL杂交体系可以用作CO2的高效吸附剂。由于共组装杂化体系中BMIMCl含有高度裸露的官能团,使其对CO2吸附效率提高了21倍。在较低温度下,CO2进行物理吸附,平衡时间较为缓慢,而较高温度下CO2扩散更快并进行化学吸附。ZrP/BMIMCl对CO2捕获性能最佳,在60℃下为0.73mmol/g,MMT/BMIMCl则在70℃表现出最佳性能可达0.42mmol/g。

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图5-1.杂化体系由合成到发生吸附作用示意图

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图5-2.(A)ZrP-BMIMCl-1-2.0在各种等温温度下捕获CO2的动力学数据; (B)在各种温度下平衡150分钟后ZrP-BMIMCl-1-2.0的CO2捕获量

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图5-3.(A)在各种等温温度下MMT-BMIMCl-1-2.0的CO2捕获的动力学数据; (B)在各种温度下平衡150分钟后MMT-BMIMCl-1-2.0的CO2捕获量

Yingjie Zhou, Jingjing Liu, Min Xiao, Yuezhong Meng, and Luyi Sun, Designing Supported Ionic Liquids (ILs) within Inorganic Nanosheets for CO2 Capture Applications, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, DOI: 10.1021/acsami.5b11249. 

六、全钒液流电池之新型磺化聚(亚芳基硫醚)隔膜

全钒液流电池因具备循环寿命长、灵活性好、响应时间快,深放电能力强和易维护等优点而可作为固定能源储存设施的候选者。其面临的最重要的挑战之一是要避免阴阳极电解液交叉污染,因此全钒液流电池的隔膜作用显得尤为重要。

课题组成员合成了磺化聚(亚芳基硫醚酮)(SPTK)和磺化聚(亚芳基硫醚酮酮)(SPTKK)两种高聚物。他们均可溶于非质子性溶剂,如水溶性N,N0-二甲基乙酰(DMAC),N,N0-二甲基甲酰胺和二甲基亚砜。二者可在玻璃上模具上浇注成膜。在相同测试条件下,由SPTK和SPTKK所制成膜的质子交换能力与Nafion117 膜相当。不同的是,这两种膜组成作为液流电池隔膜时表现出更高的库伦效率,这是因为他们可将VO^2+渗透率降低一个数量级,极大的降低了正负极电解液的交叉污染。该工作发表在国际顶级期刊Energy Environ. Sci.上(影响因子25.427)。

Dongyang Chen, Shuanjin Wang,* Min Xiao, Yuezhong Meng*, Synthesis and characterization of novel sulfonated poly(arylene thioether) ionomers for vanadium redox flow battery applications, Energy Environ. Sci., 2010, 3, 622-628.

书籍:5本中的5章内容

  1. Book Chapter: Chapter 7 “Synthesis, Ring-opening Polymerization and Applications of Aromatic Macrocyclic Disulfide Oligomers”. p 157-204. By Y. Z. Meng, in Focus on Polymeric Materials Research, by B. M. Caruta, 2006, Navo Science Publishers, Inc. (ISBN 1-59454-843-9). New York, USA.

  2. Book Chapter: Chapter 19 “Polymer-Graphite Nanocomposites”. p 500-539. By Y. Z. Meng, in Polymer Nanocomposites, Woodhead Publishing Limited (Abington, Cambridge, England) and CRC Press LLC (Boca Raton, USA),  2006.

  3. Book Chapter: Chapter 22 “Advanced Technologies for Liquid-Redox Rechargeable Batteries”. p xxxx-xxx. By Yuezhong Meng, Yufei Wang, Min Xiao, and Shuanjin Wang, in Electrochemical Energy: Advanced Materials and Technologies, CRC Press (Taylor & Francis Group (Boca Raton, USA), 2015.

  4. Book Chapter: Chapter 13 “Research Progress in the Phosgene-free and Direct Synthesis of Dimethyl Carbonate from CO2 and Methanol”. p 363-386. By Zhongwei Fu and Yuezhong Meng*, in Chemistry Beyond Chlorine, Springer International Publishing Switzerland 2016. 

  5. Book Chapter: Chapter 5 “SULFONIC ACID-FUNCTIONALIZED a-ZIRCONIUM PHOSPHATE SINGLE LAYER NANOSHEETS FOR CATALYSIS AND FUEL-CELL APPLICATIONS”. p 1-12. By YINGJIE ZHOU, HANG HU, RONGCAI HUANG, FUCHUAN DING, JINGJING LIU, ALEX D. BRITTAIN, MENG ZHANG, MIN XIAO, YUEZHONG MENG and LUYI SUN, in The Clay Minerals Society Workshop Lectures Series, Vol. 20, Springer Publishing Limited (NY, USA), 2016.

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