【 研究背景 】
☆ 储能材料及器件的发展
如今随着能源消耗需求和化石燃料危机的日益增长,推动了高性能储能和输送系统的发展。超级电容器或电化学电容器因其具有高功率密度、高倍率性能和长循环寿命而成为储能设备的理想选择。为了提高超级电容器的能量/功率比,研究人员一直致力于新型电极材料的设计和开发,二维材料在下一代储能设备的发展中受到了极大的重视。自石墨烯出现以来,已开发出多种二维材料,包括过渡金属二卤代物(TMDs),如二硫化钼、二硫化钒、二锡化钼、二硫化钛以及MXenes等,目前正在对这些材料的储能性能进行研究。这些材料用于超级电容器和电池的基本电荷储存特性在过去的十年里已经被研究过了,但是由于目前硅基材料直接集成的局限性,这些材料在片内储能微器件中的作用仍然值得怀疑。为了解决这一问题,有必要开发一种可与目前硅(Si)制造技术兼容的替代材料。
☆ 硅氧烯是什么?
结构:硅氧烯材料的化学式为Si6OxHy(OH)6-y(其中1≤x≤6,1≤y≤6),材料具有Si-O-Si键、Si-H键和Si-OH键。现如今已报道的文献中已经提出了硅氧烯的不同化学结构,例如Weiss结构——(Si6(OH)3H3(其中在Si6环的表面上交替存在Si-H和Si-OH键)、链状硅氧烯结构(Si平面内嵌入氧形成Si线)和Kautsky结构——Si6O3H6(其中Si6环通过Si-O-Si桥连接)。
应用:Deak等人证明,氧在平面硅基体中的掺入会产生量子限域效应,而量子限域效应是其发光的原因,关于硅氧烷片的理论研究表明了其在太阳能转换转换方面的应用前景。在没有牺牲试剂的情况下,硅氧烷纳米片也可以作为一种无金属半导体,用于高效的水裂解反应。同样,硅氧烯片及其钙桥复合物是锂离子电池中一种优良的锂存储负极材料。
【 图表详情 】
☆ 硅氧烯制备
图一 硅氧烯纳米片制备示意图
(a) CaSi2的结构示意图;
(b) 通过拓扑化学反应将CaSi2转化为硅氧烯的结构示意图;
(c) 制备得到的硅氧烯结构示意图。
☆ 硅氧烯结构表征
图二 硅氧烯纳米片物理化学性质
(a) 硅氧烯纳米片的XRD图谱;
(b) 硅氧烯纳米片傅里叶变换红外光谱;
(c,d) 硅氧烯纳米片的Si 2p和O 1s态XPS图谱。
☆ 硅氧烯形貌和内部结构缺陷表征
图三 硅氧烯纳米片的表面形貌和元素分析
(a) 硅氧烯纳米片的高分辨透射图;
(b,c) 硅氧烯纳米片的Si元素以及O元素的分布表征;
(d,e) 硅氧烯纳米片的高倍高分辨透射图;
(f) 硅氧烯纳米片的原子力显微镜图。
图四 硅氧烯纳米片的拉曼分析
(a) 硅氧烯纳米片的激光拉曼图;
(b,c,d) 硅氧烯纳米片在495 cm-1和525 cm-1处对应Si-O键和Si-Si键的激光拉曼图,以及两者峰强比。
☆ 硅氧烯的电化学性能表征
图五 硅氧烯基对称超级电容器的电化学分析
(a-e) 在400 mV/s扫速下,硅氧烯基对称超级电容器在不同电压窗口下的CV曲线,电压范围为1.0 V-3.0 V;
(f) 比电容和工作电压对比曲线图。
图六 硅氧烯基对称超级电容器的电化学分析
(a-c) 在5m V/s至20 V/s扫速下测试对称超级电容器的CV曲线;
(d) 不同面积比电容与扫速的对比曲线图;
(e) 对称超级电容器的Nyquist曲线;
(f) 比电容和相角与频率对比曲线图。
图七 硅氧烯基对称超级电容器的电化学分析
(a) 在0.5 mA恒定电流下测试硅氧烯基超级电容器的恒电流充放电曲线;
(b) 不同电流密度下的充放电曲线;
(c) 面积比电容和不同电流密度的对比;
(d) 硅氧烯超级电容器器件的倍率性能。
☆ 硅氧烯对称超级电容器器件的优势
【 原文信息 】
Two-dimensional siloxene nanosheets: Novel high-performance supercapacitor electrode materials. (Energy & Environment Science, 2018, DOI: 10.1039/C8EE00160J)
http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/ee/c8ee00160j#!divAbstract
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撰稿人丨简奈
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