二元催化剂催化石墨烯上生长碳纳米管

二元催化剂催化石墨烯上生长碳纳米管

在石墨烯上通过共价键连接碳纳米管,可以形成一种特殊的三维结构(GCNT),其具有高的载流子迁移率、电导率、热导率和比表面积,目前已经应用于包括超级电容器、场发射装置和太阳能电池中。美国莱斯大学和天津大学报道了一种由Fe3O4和AlOx成的二元催化剂,这种催化剂可以用来在不同的基体上催化形成GCNT。由于该催化剂的液体性质,产生的GCNT结构是可缩放的,并且不限于在标准电子束蒸发方法中的平面几何形状。作者研究了AlOx含量对催化剂组成的影响以及随后对所得GCNT层密度的影响,且发现Fe3O4纳米颗粒和AlOx同时合成时才能形成GCNT结构。用在锂离子超级电容器储能装置中具有很好的电化学性能。该成果于2017年发表在ACS Nano上(IF:13.334)。

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图1.(a)GCNT杂化材料生长示意图。(b)合成的Fe3O4/AlOx纳米颗粒TEM图像;(c)沉积在TEM网格上Fe(红色)和Al(绿色)分布的EDS图像;(d)Fe3O4/AlOx纳米颗粒中元素组成的EDS图;(e-g)描述分别以G-Cu、CF纸和GNR纸作为碳基上生长出的GCNT的SEM图像

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图2.(a)锂离子电容器(LIC)放电示意图;(b)在以Li箔作为对电极和参比电极(0.1A/g)的半电池中GCNT阳极(0.01-3.0V)和阴极(1-4.5V)的充电/放电曲线;(c)恒流充放电曲线;(d)在不同速率(0.05A/gT至2.0A/gT)下测试的GCNT LIC的电压曲线;(e)倍率测试和在1A/gT条件下的长期稳定性,插图:长期稳定性测试的库伦效率。


在较低的电流密度下,锂离子超级电容器(LIC)实现了121 Wh/kgT的高能量密度,这与商业LIB(100-220Wh/kgT)的值相当。当在10 A/gT条件下测试时,也可以获得具有中等能量密度(〜29 Wh/kgT)以及大功率能力(〜20,500W/kgT),这可以与其他高性能能源设备相媲美。在较高倍率(20和50A/gT)进行测试,开始时的压降(iR drop)使总能量密度降低。iR降可能是由Li+电解质的有限离子电导率引起的。在这些极限速率下测试后,在1A/gT又可恢复初始容量。在相同的速率(48 Wh/kgT,2335 W/kgT)测试长期稳定性,超过10,000次循环后容量保持率为89%,以及高于99.6%的平均库仑效率。

作者通过使用Fe3O4/AlOx二元催化剂从多维碳基上生长出GCNT,作为锂离子电容器电极材料具有良好的电化学性能。这些发现可以扩展到其他领域和不同的材料设计。


实验方法:

Fe3O4/AlOx二元催化剂的合成:将乙酰丙酮铁(III)(0.15g),乙酰丙酮酸铝(III),1,2-十六烷二醇(0.616g),油胺0.62mL)和油酸(0.45mL)的混合物在200℃或280℃下的苄基醚(20mL)中磁力搅拌(500rpm)下20分钟。制备不同Al:Fe比例Al(acac)3的质量范围为0.01至0.28g;所有其他试剂保持相同。仅用Fe(acac)3或Al(acac)3的合成进行对照实验。在第二种情况下,Al(acac)3的质量设定为0.15g。在系统冷却至室温(RT)后,通过加入甲醇沉淀纳米颗粒,并将混合物以4000rpm离心6分钟。将该程序重复三次,然后倾析上清液,将纳米颗粒分散在己烷中,不加入额外的油酸。将纳米颗粒的总质量分散在10或20mL己烷中。为了辅助分散体形成,使用浴超声处理。计算的分散体的浓度为0.4-2mg/mL。

GCNT的生长: Fe3O4/AlOx二元催化剂在G-Cu衬底上沉积。沉积并以1000转/分钟(rpm)旋涂催化剂,通常为100μL/cm^2基底或足以覆盖所有表面。在GNR纸(5mg,通过过滤制备)和CF纸中使用浸涂法。将基底浸入溶液中20秒,然后取出。使用70℃的热板在室压下用催化剂溶液干燥基材。GCNT的生长基于水辅助热丝CVD方法,并且该方案开始于催化剂活化,使用30s的热丝原子氢还原(W线,30W)。整个过程在750℃下在通过H2气鼓泡(2sccm)的C2H2(2sccm),H2(400sccm)和H2O蒸气流的流动下进行。在催化剂活化期间,炉子的总压力保持在25-26 Torr。在30秒激活过程结束时,将压力立即降低至8.5 Torr,并且在该压力下将生长过程延长15分钟。对照实验使用1nm的Fe的电子束蒸发,接着在G-Cu衬底上用3nm的Al2O3进行。


RodrigoVillegas Salvatierra, Dante Zakhidov, Junwei Sha, Nam Dong Kim, Seoung-Ki Lee, Abdul-RahmanO. Raji, Naiqin Zhao, James M. Tour; Graphene Carbon Nanotube Carpets Grown Using Binary Catalysts for High-Performance Lithium-Ion Capacitors; ACS Nano, 2017; DOI: 10.1021/acsnano.6b07707


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