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多孔碳多面体串用于高能锂硫正极

多孔碳多面体串用于高能锂硫正极

锂硫电池理论容量高(1672mAh/g)和能量密度(2600 Wh/kg),同时单质硫作为正极材料还具有资源丰富、廉价和环境友好的优点,被认为是目前最有前景的下一代二次电池体系之一。但是,硫和其锂化产物的电导率差,多硫化物的高可溶性和穿梭效应,以及充放电过程体积变化大(约76%)等缺点阻碍了锂硫电池的商业化应用。将硫负载在具有良好的电子电导和离子电导性同时又可以限制多硫化物扩散的多孔碳基体材料基体中,是解决上述问题的一种有效的途径。因此,金属有机框架(MOF)衍生的多孔碳材料和碳纳米管(CNT)引起科学家的广泛关注。

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图1. S@ISCF复合膜的合成过程示意图


近期,彭新生教授等人利用MOF衍生的多孔碳多面体和碳纳米管耦合,制备出一种新颖的互相渗透和自立的导电框架(ISCF),再通过熔注法负载上硫,得到S@ISCF复合膜,作为锂硫电池正极,表现优越的电化学性能。此成果发表在国际期刊 Angew. Chem. Int. Ed.上(影响因子:11.709)。


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图2. S@ISCF,S@PCP和 S@CNT电极的a) 充放电曲线图;b) CV图;c) 循环性能图;d) 倍率性能图;e) 超长循环性能图

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图3.a) 不同硫负载时S@ISCF电极的面积比容量;b) 体积载硫量和体积比容量与已报道文献对比;c) 载硫量为6.4mg/cm^2,电流密度为0.2C时电极循环性能和相应的面积、体积比容量


在硫负载量为2.0mg/cm^2,电流密度0.2C下,S@ISCF电极的首圈比容量为1290.9mAh/g,循环50次后,容量仍保持在960mAh/g,体现了良好的循环性能。在大电流密度10C下,容量为650mAh/g,当电流密度返至0.2C时,容量升至1000 mAh/g附近,这体现了优越的倍率性能。在电流密度1C下,循环500次,容量衰减率仅为0.0045%,且每次库伦效率为98%,这体现了优良的循环稳定性。

最后,作者对S@ISCF电极拥有如此优越的电化学性能做了解释:(1)多孔碳多面体有效地分散、限域硫正极,提供加快电子/离子转移的电极/电解质界面;(2)CNT的渗透丰富了碳多面体的内部空间,为硫电化学提供更多的活性接口;(3)交织的CNT网络增强碳多面体之间界面接触,提高电导率和硫负载率;(4)独特的电极设计,缓解了充放电过程的体积变化


参考文献:

Yazhi Liu, Gaoran Li, Jing Fu, Zhongwei Chen, Xinsheng Peng, Strings of Porous Carbon Polyhedrons as Self-Standing Cathode Host for High-Energy-Density Lithium–Sulfur Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., (2017), DOI:10.1002/anie.201700686


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