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高性能硅碳复合材料

锂离子电池的碳基负极材料在实际应用中受到容量的限制,而Si因为具有超高的理论比容量(3597 mAh/g )和在地球储量丰富等优点,受到广泛的关注。但是,Si负极的实际应用比较困难,由于脆性大、大的体积变化(>300%)且低导电率,使得电极制备过程中碾压困难且需要大量的导电剂和粘结剂。要使Si基材料应用在锂离子电池上且保持高的比容量,需要设计合理方案,而Si基材料混合石墨作为一个可行的方案,引起了研究人员的关注。

近期,韩国蔚山科学技术大学的Minseong Ko课题组对石墨混合Si基材料做负极材料展开了一系列的研究。利用化学气相沉积的方法制备SGC(硅纳米层嵌入石墨/碳)与商业基准的C-SiOX和Si-G/C材料作为半电池和全电池(以LCO为正极材料)的负极材料,分别检测电化学性能,并对循环后的全电池负极材料做表征的分析。其成果发表在Adv. Energy Mater.上(IF:15.230).

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图1 SGC和基准物质样品,a) 颗粒粒度分布 b) 比表面积 c) 振实密度;形貌对比d-g) C-SiOX h-k) Si-G/C i-o) SGC, d,h,i) SEM g,k,o) HR-TEM

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图2 G/C-SiOX、G/Si-G/C和G/SGC在半电池中的电化学性能,a)容量电压曲线 b) 在0.5C的充放电曲线和库伦效率 c) 库伦效率 d-f) 不同循环次数的容量电压曲线,d) G/C-SiOX e) G/Si-G/C f) G/SGC

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图3 G/C-SiOX、G/Si-G/C和G/SGC在全电池中的电化学性能,a)容量电压曲线 b) 在0.5C的充放电曲线和库伦效率 c) 库伦效率 d-f) 不同循环次数的容量电压曲线


C-SiOX、Si-G/C和SGC混合石墨的比例分别为5%、19%和38%,混合后的材料分别命名为G/C-SiOX、G/Si-G/C和G/SGC。按照工业要求制备电极,电极密度>1.6g/cc、面积比容量>3.4mAh/cm^2和粘结剂占电极浆料总质量的3%。在半电池中G/SGC的首次库伦效率高达91.6%,循环100次后库伦效率为97.2%;G/C-SiOX和G/Si-G/C首次库伦效率分别为89.3%和91.0%,循环100次后库伦效率分别为84.2%和92.6%。在以LCO为正极材料的全电池中,G/SGC首次库伦效率最高(89.7%),G/Si-G/C和G/C-SiOX表现的首次库伦相对较低分别为88.0%和85.9%;G/SGC循环400次后效率保持为67.1%,G/Si-G/C和G/C-SiOX的容量保持率相对较低分别为55.1%和63.3%

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图4 电极循环后的体积膨胀和体积能量密度的评估,a-i) SEM图谱 a-d) C-SiOX e-h) G/Si-G/C i-l) G/SGC m) 原位体积膨胀测量 n) 循环400次后比体积能量密度


作者将G/C-SiOX、G/Si-G/C和G/SGC在全电池中循环后的形貌进行了表征分析。G/C-SiOX循环400次后,体积膨胀为61%;G/Si-G/C的体积彭胀高达85%;G/SGC循环400次后体积膨胀仅为42%,且表面没有明显的破坏。根据测量的膨胀体积,对全电池的比体积能量密度进行的评估,G/C-SiOX、G/Si-G/C和G/SGC首次放电分别表现出的比体积能量密度为619Wh/L、634Wh/L和657Wh/L循环400次后G/SGC具有最高的比体积能量密度(387Wh/L)相对G/C-SiOX(317Wh/L)和G/Si-G/C(268Wh/L)作者得出的结论是电极的体积膨胀是全电池比体积能量密度至关重要的因素。

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图5 a-d) SiOX e-h) Si-G/C i-l) SGC混合石墨循环400次后的形貌变化,a,e,i) SEM图谱 b,f,j) 横截面图 c,g,k) EDS图谱 d,h,l) HR-TEM图谱


SGC与石墨具有良好的相容性,与石墨混合后的SGC比石墨和其他现代的基准材料混合具有更高的机械稳定性和更好的电化学性能,所以G/SGC在全电池中表现出优良的电化学性能。


参考文献

Sujong Chae, Namhyung Kim, Jiyoung Ma, Jaephil Cho, Minseong Ko, One-to-One Comparison of Graphite-Blended Negative Electrodes Using Silicon Nanolayer-Embedded Graphite versus Commercial Benchmarking Materials for High-Energy Lithium-Ion Batteries, Adv. Energy Mater.,  2017, 1700071


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