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完美解决锂枝晶,金属锂输出3351mAh/g超高容量

完美解决锂枝晶,金属锂输出3351mAh/g超高容量

引      言


受制于枝晶生长和结构不稳定性的现状(由此导致低库伦效率、较差的循环寿命以及严重的安全性问题),使得Li金属负极的研究一度蛰伏。然而时隔多年,受Li金属负极高容量和能量密度的驱动,人们又将目光聚集在其研究上。

近些年,在Li金属负极的研究方法和设计策略上也不断推陈出新,诸如:改性Li箔、电沉积Li金属、特异性电解质、保护性隔离层缓冲枝晶生长、包覆性Li金属负极等等。然而受限于测试条件,并不能合理地对电池性能进行评估。此外,还有以三维(3D)多空框架作为Li金属的主体结构,可以有效降低枝晶的形成,但如此一来电极的质量和体积容量也降低了。

成果简介


一个理想的Li枝晶抑制框架须具有高比表面积,低密度,均匀的Li沉积导电表面以及非曲折离子迁移路径。鉴于此,美国莱斯大学James M. Tour教授课题组报道了一种无缝衔接石墨烯-碳纳米管(GCNT)电极,不仅能够可逆地存储Li并完全抑制枝晶的形成,而且材料密度较低(~0.05mg/cm^3)。


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图1. GCNT的生长示意图和结构特征。(a)GCNT生长示意图,电子束沉积1nm铁纳米颗粒是不连续的,并且它们用作CNT生长的催化剂,而3nm的氧化铝层为垂直尖端生长提供支撑。(b-d) GCNT的SEM图像,显示从石墨烯覆盖的Cu基底垂直生长的CNT地毯。


电化学性能测试表明,GCNT-Li电极具有3351mAh/g的超高容量(接近于纯Li金属3861mAh/g),同时拥有高达4mAh/cm^2面积容量以及优异的循环稳定性。基于GCNT-Li/硫化碳(SC)的全电池测试也表现出高能量密度(全电极达752Wh/kg,全电极质量=GCNT-Li+SC+粘结剂)、高面积容量(2mAh/cm^2)和卓越的循环稳定性(500次循环后容量保持率达80%)。

完美解决锂枝晶,金属锂输出3351mAh/g超高容量2 GCNT负极的Li储存和倍率性能。(a) GCNT的锂储存容量为0.44mAh/cm^2(b)以面积容量与周期表示的不同面积容量负极(14 mAh/cm^2)的循环稳定性。(c) 完全锂化状态下相对于GCNT-Li负极(具有不同面积容量)的重量比与其它负极材料的比较。GCNT-Li的面积容量从0.44mAh/cm^2, 分别对应于GCNT-Li-0.4GCNT-Li-4


机制解释


首先,GCNT具有较低的质量贡献率厚度和较大的比表面积,使得Li能够进入GCNT的深层,从而提高体积的利用率,这也是GCNT-Li具有高面积容量的基础;

其次,GCNT中的CNT束上存储大量均匀分布的薄层Li金属,根据“自种子机理(self-seeded mechanism )”,能够很好的抑制在锂沉积和剥离期间枝晶的形成;

最后,CNT较高的电导率以及与石墨烯的无缝衔接(有效降低了界面电阻),大幅改善了整个电极的电子导电性,以促进整个电极的电流均匀分布,从而使得Li沉积过程均匀地进行。


参考文献  

Abdul-Rahman O. Raji, Rodrigo Villegas Salvatierra, Nam Dong Kim, Xiujun Fan, Yilun Li, Gladys A. L. Silva, Junwei Sha, and James M. Tour, Lithium Batteries with Nearly Maximum Metal Storage,  ACS Nano, 2017, DOI: 10.1021/acsnano. 7b02731 


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参考文献

Hao Liu, Mark Wolf, Khim Karki, Young-Sang Yu, Eric A. Stach, Jordi Cabana, Karena W. Chapman, and Peter J. Chupas, Intergranular Cracking as a Major Cause of Long-Term Capacity Fading of Layered Cathodes, Nano Lett. DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b00379


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