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利用”相册”结构制备高性能Li-S电池正极

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由于基于插层化合物的常规锂离子电池(LIB)已经面临能量密度限制,研究人员一直在努力开发具有高能量密度的新型储能系统,以满足对便携式电子产品,电动汽车和大型储能系统日益增长的需求。

锂-硫(Li-S)电池由于高容量(1675 mAh/g)、成本低、储量高和无毒的特性,成为极具前途的下一代电池。然而,Li-S电池的实际应用仍然受到硫利用率低和循环寿命差的限制,主要源于硫及其放电产物Li2S的不良电导率,可溶性中间体的穿梭效应(Li2Sn,4≤ n≤8)以及硫与Li2Sn之间的体积变化大(~80%)

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图1.  G@HMCN/S-G的合成以及表征。(a) G@HMCN/S复合物和G@HMCN/S-G混合纸的制备示意图; G@HMCN/S的(b)SEM图像,(c)TGA曲线和(d)TEM图像以及元素映射图;(e)G@HMCN/S-G纸和正极的光学图像,G@HMCN/S-G的SEM图像顶部-下部(f)以及(g,h)截面SEM图像。


中空碳纳米材料(HCN)被广泛应用于制造碳/硫正极。同时受到老式相册的启发——将照片(2D芯片)以一个接一个的方式放置在塑料袋(2D空心蛋壳)中,然后形成一个紧密堆积的小册子。于是厦门大学郑南峰教授课题组设计了一种新颖的二维(2D)卵壳碳纳米结构,将石墨烯封装在中空介孔碳纳米片(G@HMCN)中,成功构筑Li-S电池的自支撑正极,不仅硫负载量较高且电化学性能优异。

测试表明,G@HMCN的硫负载率达5mg/cm^2时,硫含量达73%,面积容量与体积容量分别为5.7 mAh/cm^2和11.4mAh/cm^2,实现了体积和面积容量的平衡。同时,当G@HMCN/S-G正极的硫负从5.0增加到7.5至10mg/cm^2。在0.1C下循环50次,三者放电容量分别维持在5.7(1330), 8.9(1364)和11.4 mAh/cm^2 (1329 mAh/cm^3), G@HMCN/SG-7.5和G@HMCN/SG-10分别表现出高面积和体积容量以及良好的循环性能。

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图2. G@HMCN/S-G正极的电化学特性。(a-c)G@HMCN/S-G-2.0, G@HMCN/S-G-3.5和G@HMCN/S-G-5.0在0.05mV/s下循环的CV曲线;(e)G@HMCN/S-G-2.0和G@HMCN/S-G-5.0在0.2C下的充放电曲线;(f)G@HMCN/S-G- 2.0, G@HMCN/S-G-3.5和G@HMCN/S-G-5.0在0.2C下的循环性能;(g,h)G@HMCN/S-G-2.0和G@HMCN/S-G-5.0在不同倍率下的充放电曲线;(i)G@HMCN/S-G-2.0, G@HMCN/S-G-3.5和 G@HMCN/S-G-5.0的倍率性能;(j)G@HMCN/S-G-5.0在1C下的循环性能。


得益于G@HMCN的多孔特性,增加了其表面积,且N含量较高,是高硫负载的理想选择:

  • 2D卵-壳结构可以最大限度地减少空余空间,同时保持中空结构的结构优势; 

  • 高度多孔的G@HMCN可以容纳大量的硫;

  • G@HMCN中掺杂的N原子可以抑制可溶性多硫化物的穿梭,实现长周期稳定性;

  • G@HMCN/S-G中石墨烯的高导电性有利于提高自支撑正极的整体导电性;

  • G@HMCN/S和石墨烯的紧密包覆可以减少传质距离,提高速率的能力,同时保持高容量。

参考文献

Self-supporting sulfur cathodes enabled by two- dimensional carbon yolk-shell nanosheets for high- energy-density lithium-sulfur batteries, Fei Pei, Lele Lin, Daohui Ou, Zongmin Zheng, Shiguang Mo, Xiaoliang Fang & Nanfeng Zheng.NATURE COMMUNICATIONS(2017). DOI: 10.1038/s41467-017-00575-8 


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