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[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

—前言—

电是有效的能源载体,它能很方便的产生,运输,储存和转化为其他能量形式。电化学催化是电能和其他能量形式转化的重要过程,其能量转化效率是由催化剂的性能所决定。典型的电化学催化过程包括氧还原(ORR),用于燃料电池;水还原(HER)和水氧化(OER)用于水电解制氢和氧。在这些电催化过程中,贵金属基(Pt/Ir/Rubased catalysts)催化剂的性能很好,但是其昂贵的价格限制了催化剂的广泛使用。最新的研究结果表明,基于M-N-C结构(其中,M为廉价的过渡金属元素,Fe,CoNi等;N-C为在石墨烯中掺杂氮元素)的单原子催化剂(SACs),在电催化方面具有和贵金属相媲美的催化活性;如Fe-pyridine/pyrrole-N4用于ORRCo-pyrrole-N4用于OERMn-pyrrole-N4用于HER等,都表现出很好的电催化活性。

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

第一作者Haoxiang Xu

通讯作者Daojian Cheng, Dapeng Cao, Xiaocheng Zeng
单位Beijing University of Chemical Technology, University of Nebraska

 

研究背景及内容

研究人员试图在实验室设计和制备更好的SACs以提高催化剂的性能。对于催化剂的设计和制备离不开对催化剂活性位点的理解,并且目前没有一个通用的描述符来指导设计和制备高性能的SACs。一些比较常用的描述规则包括,中间体的吸附能(H*,OH*OOH*),金属的d带中心的位置,非金属的价带,钙钛矿的eg的填充度,过渡金属氧化物的中心配位不饱和数,这些对于不同的材料和不同的反应来进行描述和预测或者解释催化剂的活性。

今天上线的这篇Nature Catalysis的论文介绍了针对基于M-N-CSACs的通用描述符,用来描述材料本征性质和SAC的催化活性的关系。作者在这里使用的描述符为

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

其中,ENEC分别为氮元素和碳元素的电负性,nNnC代表临近的氮原子和碳原子的数目,α为矫正系数,θdd轨道的价电子数目。相对于已有的一些描述符而言,这篇论文介绍的描述符号能概括催化剂的本征性质(配位数,金属电负性,配位原子),能够更加直接的描述材料的性质并预测其催化活性。

 

图文快解

1 过渡金属原子催化剂在石墨烯中的不同配位环境

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

2 吸附质的吸附自由能和电催化活性相对于ΔGOH*ΔGH*的关系。

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

3 ΔGOH*ΔGH*和电催化活性与描述符之间的关系。

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

4描述符号的拓展

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

通讯作者介绍:

 

[Nature Catalysis] 高效单原子电催化剂的通用设计原则

姓名:Xiao Cheng Zeng

课题组主页:https://chem.unl.edu/xiao-cheng-zeng

近期论文:

1. “Distinct ice patterns on solid surfaces withvarious wettabilities,” Proc. Natl. Acad. Sci. USA 114, 11285-11290(2017). 

2. “Ion-specific ice recrystallization provides afacile approach for the fabrication of porous materials,” NatureCommunications 8, 15154 (2017).

3. “Evidence of Low-Density and High-DensityLiquid Phases and Isochore End Point for Water Confined to CarbonNanotube,” Proc. Natl. Acad. Sci. USA 114, 4066-4071 (2017).

4. “Resolving the HONO formation mechanism in theionosphere via ab initio molecular dynamic simulations,” Proc. Natl. Acad.Sci. USA 113, 4629-4633 (2016).

 

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