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表面嫁接方法提升锂金属电池性能

表面嫁接方法提升锂金属电池性能

锂(Li)金属由于其理论容量高(3860mAh/g),电化学势低(-3.04V),密度低(0.59g/cm^3)被认为是最好的负极材料,且在Li-S和Li-空气电池系统中有不可替代的作用。然而,由于金属Li非常活跃,在大多数有机电解质环境下非常活泼,循环过程中形成不稳定的SEI和锂枝晶,严重的影响电池的寿命和安全性。近期,美国宾夕法尼亚州立大学王东海教授团队报道了一种新的皮肤移植策略,通过用聚((N-2,2-二甲基-1,3-二氧戊环-4-甲基)-5-降冰片烯-2,3-二甲酰亚胺),一种集化学和电化学活性于一体的聚合物层,涂覆在Li金属表面来稳定Li金属-电解质接触界面。该研究成果发表在JACS (IF:13.038)。

表面嫁接方法提升锂金属电池性能

图1(a)裸金属和(b)在碳酸盐电解质中具有接枝皮肤的Li金属不同界面化学性质的图示。(c)由环状醚基(粉红色)和多环主链(蓝色)组成的聚合物皮肤的化学结构。

 

该聚合物涂层由环醚基组成,用作Li金属负极上的接枝聚合物表面,不仅将醚基SEI中,而且还可以在皮肤下以树枝状/无青苔的方式进行Li沉积/溶解。因此,当与LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2正极组装成全电池时,在碳酸盐电解质中容量为1.2mAh/cm^2,循环400次后的容量保持率高达90.0%。并且通过电化学性能的相关测试,具有接枝涂层的Li金属负极300小时后具有稳定的沉积电位(〜30mV),与裸锂金属形成鲜明对比。将具有聚合物涂层的Li沉积在Cu箔上,显示优异的循环稳定性,在1.0mAh/cm^2的容量和0.5mA/cm^2电流密度的条件下,200次循环后的平均库仑效率为98.3%。

表面嫁接方法提升锂金属电池性能

图2(a)裸金属,(d)具有接枝皮肤的新的Li金属,(b,c)裸露的Li金属和(e,f)Li金属在30个循环后具有接枝的皮肤的SEM图像。

表面嫁接方法提升锂金属电池性能

图6.(a)300小时内对称Li电池的电压分布图。(b)Li沉积/溶解在Cu电极上的库仑效率。(c,d)使用(c)LiFePO4和(e)NCM 523正极的锂金属电池的循环性能。


这种方法显著提高了Li金属负极的首次库伦效率,并且在碳酸盐电解质中的循环寿命也得到明显改善。此外,该研究为调节Li金属负极的界面化学以及实现高性能锂金属电池提供了新的方向。


Yue Gao, YumingZhao,Yuguang C. Li,Qingquan Huang,Thomas E.Mallouk, Donghai Wang; Interfacial Chemistry Regulation via a Skin-Grafting Strategy Enables High-Performance Lithium-Metal Batteries, JACS(2017); DOI: 10.1021/jacs.7b06437


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