单壁碳纳米管高含量储硫

锂硫电池因高比容量（1675mAh/g）、低成本和环境友好等特点被认为是最有潜力的锂离子电池替代者。但是，硫和还原产物（Li2S和Li2S2）的低电导率，可溶性多硫化物的“穿梭效应”以及体积膨胀等问题限制了锂硫电池的实际应用。目前解决上述问题的主要途径是与碳基质复合，但是添加导电碳材料增加了非活性材料的百分比，导致实际能量密度下降。锂硫电池的实际比容量是由硫的利用率和硫含量两个因素决定的。高的硫含量会导致阴极的电导率下降，进而导致硫的利用率降低。因此，设计高硫含量电极材料而不牺牲硫利用率的方法是非常重要的。

碳纳米管被证实能有效提高硫含量以及锂硫电池的电化学性能。然而，仍然存在两个方面的挑战：一是如果硫电极的厚度较小，增加的硫含量并不能保证提高硫的面积负荷量和面积比容量；其次，超高硫含量（> 90wt％）很少被报道。

图1 （a）计算CNT中的理论含硫量的示意图；（b）APS电极制备过程的示意图；（c-d）网络状SWCNT和APS电极的TEM图。

近期，沈阳材料科学国家（联合）实验室刘畅和李峰等人研究发现碳纳米管的直径对硫负荷有直接的影响，直径较小的碳纳米管表现出较高的电子传导效率，因为它们能够保持较高的硫含量和较短的电子扩散距离，有利于提高硫的利用率。基于此，作者用具有良好电化学性能和机械性能的单壁碳纳米管（SWCNTs）为原材料，采用浮动催化剂化学气相沉积法制备出互连网络结构的SWCNT薄膜，通过熔体扩散工艺将硫浸渍在SWCNT导电基体，得到超高硫含量（95%）硫电极（APS），应用在锂硫电池中，表现出优越的电化学性能。此成果发表在国际期刊Nano Energy上。

图2 （a）SWCNT薄膜的光学照片；（b）网络状SWCNT薄膜的SEM图；（c）APS电极的SEM图；（d）APS电极的X射线图像。

图3 （a）面积硫负载量为4.8 mg/cm^2时，在电流密度为0.17 A/g下，两个堆叠电极的循环性能和库伦效率；（b）充放电曲线；（c）面积硫负载量为4.8 mg/cm^2时，在电流密度为0.17 A/g下，循环性能和库伦效率图；（d）在电流密度为0.17 A/g下，三个堆叠电极的充放电曲线。

当电极面积硫负载量为4.8 mg/cm^2时，在电流密度为0.17 A/g下，APS电极面积比容量5.82 mAh/cm^2，循环140圈后，放电比容量为842 mAh/g，容量保持率为70%，体现了良好的循环性能。当电极面积硫负载量为7.2 mg/cm^2时，首次面积比容量8.63mAh/cm^2，是锂离子电池的两倍，循环100次后，面积比容量为5.98mAh/cm^2。作者在文中还进一步解释了电极具有如此优越电化学性能的原因：（1）SWCNT薄膜的超轻特性使得电极中含有超高的硫含量和面积硫负载量高达7.2 mg/cm^2。另外，这种电极无需使用粘合剂和金属集电器，有助于提高重量能量密度；（2）相互连接的单壁碳纳米管形成一个高导电性的框架，确保电子快速传输，提高硫利用率；（3）SWCNT薄膜可作为多硫化物吸附剂，有效地捕获溶解在阴极内多硫化物并抑制它们扩散到阳极，保证良好的循环稳定性。

参考文献：

Ruopian Fang, Guoxian Li, Shiyong Zhao,Lichang Yin, Kui Du, Pengxiang Hou, Shaogang Wang, Hui-Ming Cheng, Chang Liua,Feng Li. Single-wall carbon nanotube network enabled ultrahigh sulfur-content electrodesfor high-performance lithium-sulfur batteries, Nano Energy 42 (2017) 205–214.

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