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锂硫电池:生长在蛋黄壳微球中的竹节状嵌钴CNT

锂硫电池:生长在蛋黄壳微球中的竹节状嵌钴CNT

尽管锂硫电池有超高的理论比容量(1675mAh/g),但容量快速衰减,低电导率,低倍率能力以及锂硫化物严重的溶解现象使其应用受到限制。最常用的策略就是将硫与导电碳材料(CNTs,石墨烯和杂原子掺杂碳材料)复合,高导电性碳材料可以提高电子传输并阻止多硫化物的溶解;近期,3D分级结构的材料可以提供超大的表面积用于负载硫以及可以与硫形成超强的化学键力,也受到极大地关注。近日,韩国大学的Yun Chan Kang教授课题组结合上述两种策略提出了一种新颖的由竹节状氮掺杂碳管生长在Co纳米粒子形成的多层核壳式微球中(Co@BNCNTs YS microspheres)作为锂硫电池的正极材料,表现出优异的电化学性能。目前,该成果已经发表在top期刊Adv. Funct. Mater(12.124)之上。

锂硫电池:生长在蛋黄壳微球中的竹节状嵌钴CNT

1.aCo@BNCNTs YS microspheres的合成示意图;b)充放电机理


作者首先通过一锅喷雾热解合成的多壳型Co3O4-MgO蛋黄壳微球前驱体,热处理过程中还原得到的Co纳米晶体作为催化剂,催化多壳蛋黄壳微球体内部和外部的双氰胺(DCDA)热解生长得到BNCNT,最终用盐酸蚀刻除去材料中的MgO得到Co@BNCNTs YS microspheres。首先,这种合理的结构不仅可以促进电解液的渗透,还可以为硫的存储提供足够的空间;其次,BNCNTs和金属Co与硫有非常强的化学亲和力,有利于提高锂硫化物的捕捉能力;最后,贯通材料的高导电性的BNCNTs网络可以提高硫的利用率和减少电极的内阻

锂硫电池:生长在蛋黄壳微球中的竹节状嵌钴CNT

2.aCo@BNCNTs YS/S microspheres的恒流充放电曲线;bCo@NCNTs/S的恒流充放电曲线;c)循环性能图;dCV曲线图;e)倍率性能图


作为锂硫电池正极表现出出色的电化学性能:由于Co@BNCNTs YS/S microspheres中超细硫纳米晶体具有极好的分散性,在0.1C的电流密度下,它的初始放电容量达到1295mAh/g库伦效率甚至达到了106%,异常的库伦效率可能是由于有机电解液中LiNO3参与生成稳定的可阻止硫化物溶解的薄膜,从而导致NO3−还原生成了NO2。0.1C低倍率下活化后,在1C的倍率下循环400次后仍能保留76%(700.2mAh/g)的容量,平均每圈只有0.06%的容量衰减,最合理解释就是氮掺杂碳与硫之间有强烈的化学作用,阻止了循环过程中硫化物的溶解。当倍率从0.1上升到2C时,其容量由950下降到752mAh/g高倍率下还具有高的库伦效率证明了材料具有出色电导率、同时还具有良好的反应动力学。EIS测试也表明这种结构具有很高的电导率,且经过100周循环后仍得到了较好的维持。


Seung-KeunPark, Jung-Kul Lee, Yun Chan Kan, Yolk–Shell Structured Assembly of Bamboo-Like Nitrogen-Doped Carbon Nanotubes Embedded with Co Nanocrystals and Their Application as Cathode Material for Li–S Batteries, Adv. Funct. Mater., 2017, DOI: 10.1002/adfm.201705264


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