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​3D交联的多孔碳纳米片/碳纳米管用于高性能锂硫电池的多硫化物存储库

​3D交联的多孔碳纳米片/碳纳米管用于高性能锂硫电池的多硫化物存储库

社会的不断发展和科技的日新月异对能量储能技术不断提出了更高的要求,寻找具有高比能量、长寿命的下一代二次电池已迫在眉睫。锂硫电池因其高理论比容量,高能量密度,自然资源储量丰富以及环境友好等特点被认为是最具前景的一种储能设备。然而,硫和放电产物(Li2S2和Li2S)的电导率低,可溶性多硫化物(LiPS)中间产物的穿梭效应,以及充放电过程中的体积膨胀等问题,限制了其商业化发展和实际应用。最常用的策略就是将硫与碳材料(CNTs,石墨烯和多孔碳材料)复合,碳材料可以提高电子传输并阻止多硫化物的溶解。1D的CNTs能够为电子和离子提供长距离传导通路,加快动力学步骤并带来高的倍率和机械性能2D的碳材料能够提高硫的负载量,抑制多硫化物的溶解并带来高的活性硫利用率和好的循环稳定性。单独的1D和2D材料都容易团聚,加上3D结构的材料可以提供超大的表面积用于负载硫以及可以与硫形成超强的化学键力,也受到极大地关注。所以由1D和2D碳材料来构建3D混合碳基底是很有必要的。

最近,燕山大学的邵光杰教授课题组通过简单且可量产的一步热解法成功制备了3D交联的多孔碳纳米片/碳纳米管材料(PC/CNT)。当其用于锂硫电池正极基底时,表现出优异的循环稳定性和倍率性能。该文章发表在国际知名期刊Nanoscale上(影响因子:7.367)。

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图1. S-PC/CNT的合成示意图。

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图2.PC/CNT的SEM图(a),TEM图(b-c),HR-TEM图(d)。

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图3.S-PC/CNT的SEM图(a),TEM图(b),HR-TEM图(c); TEM图及相应的EDS mapping(d-f)。


S-PC/CNT复合材料作为锂硫电池正极时,在0.5C电流密度下,S-PC/CNTs正极首次放电比容量为1485.4mAh/g,循环150次,容量保持在932.8mAh/g;在1C电流密度下,循环150次,比容量仍保持在882.8mAh/g;在2C电流密度下,循环400次,比容量仍保持在522mAh/g,体现了良好的循环性能。在0.2, 0.5, 1.0, 2.0, 40 C电流密度下,比容量分别为146.6, 1006.0, 911.9, 749mAh/g,体现优越的倍率性能。

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图4. S-PC/CNT复合材料的电化学性能; CV曲线(a),0.5C下的恒电流充放电曲线(b),不同倍率下的恒电流充放电曲线(c),0.5C下循环性能(d),不同倍率下循环性能(e),不同硫含量的循环性能(f),倍率性能图(g),0.5C下循环性能(h)。

 

作者通过多个角度研究机理,并给出其表现出优异电化学性能的原因:1) 具有丰富分级孔道的多孔碳纳米片能够提供高硫负载并且对硫有良好的吸附和固定效果,有效抑制聚硫化物的穿梭效应,并通过硫吸附试验测试得到证明;2) 碳纳米管为复合材料提供了良好的电子导电通道并且支撑了多孔碳纳米片保证的结构的稳定性,电极循环前后的SEM/TEM为此提供了证据;3) 3D交联的分级多孔结构提供了快速电子/离子运输通道,有利于电解液渗透


多孔碳纳米片/碳纳米管材料(PC/CNT):称取5g的柠檬酸钠加入球磨罐中,球磨12h,然后加入0.3g CNTs继续球磨1h。将球磨好的粉末刮下来,放在瓷舟中,在管式炉中氮气下以5℃/min的升温速度850℃处理1h。接下来将得到的黑色粉末放入100 mL的盐酸溶液(15%)中搅拌处理24h。然后真空抽滤,洗涤,干燥,得到PC/CNT碳材料。

碳硫复合物(S-PC/CNT):将硫和PC/CNTN以不同的重量比混合,将两种反应物在研钵中彻底研磨,直至完全变成黑色。然后将混合物放入聚四氟乙烯内衬中,在氩气保护下155℃处理20h,冷却至室温;再将其置于管式炉中在氩气保护下200℃处理2h除去表面多余的硫,得到S-PC/CNT正极材料。


Wu Yang, Wang Yang, Ailing Song, Gang Sun,and Guangjie Shao, 3D interconnected porous carbon nanosheets/carbon nanotubes as a polysulfidereservoir for high performance lithium-sulfur batteries, Nanoscale, DOI:10.1039/C7NR06805K


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